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北京大学孙庆丰团队JPCL | 从手性到磁性:手性诱导自旋极化和磁化的动力学模型

英文原题:Dynamical Simulation of Chiral-Induced Spin-Polarization and Magnetization通讯作者:孙庆丰(北京大学)作者:Peng-Yi Liu (刘芃仪), Tian-Yi Zhang (张天一), Qing-Feng Sun (孙庆丰)*在生命体系中,“手性”这一性质无处不在,如DNA和蛋白质等关键生物分子均呈现出手性结构。近年来,手性诱导的自旋选择性效应(Chiral-Induced Spin Selectivity, CISS)引起了广泛关注:电子在穿过手性分子时会呈现手性依赖的自旋极化。该效应不仅为理解不同手性物质之间的本质差异提供了新视角,也为构建自旋电子学器件打开了全新通道。值得注意的是,多个近期实验发现:手性分子在一定驱动下会产生可观的磁性响应。这表明手性与磁性之间可能存在深层的耦合机制,但目前急需统一的理论框架进行解释。近日,北京大学孙庆丰教授团队在J. Phys. Chem. Lett.上发表文章,提出了一个动力学理论模型,首次统一解释了手性诱导自旋极化与磁化的各种实验现象。这项工作以手性分子的紧束缚模型和量子主方程为基础,构建了描述电子在手性分子中演化的动力学框架,指出——手性分子中的电荷极化与CISS协同作用,自然地产生了自旋极化,进而展现出磁性响应。这一理论模型成功揭示了手性分子中自旋极化的时间演化,并成功还原了三类实验:图1. 相同 (a) 和相反 (b) 手性分子相互作用出现的自旋极化演化;(c和d) 不同手性分子两端自旋分辨的电子密度演化;(e和f) 不同手性分子的局域自旋积累。(1)两分子靠近时色散相互作用引起的电荷极化和CISS结合,会导致自旋极化。这使得同手性分子形成结合更强的低自旋态,而反手性分子形成结合较弱的高自旋态 (图1) 。图2. 手性分子/衬底耦合系统在电场下的响应,包括自旋极化的演化 (a)、衬底附近自旋分辨的电子数 (b) 和自旋积累 (c,d)、衬底中耦合磁矩的动态变化 (e)。(2)在外加电场的驱动下,分子/衬底耦合系统出现电荷极化,与CISS一起导致自旋极化的出现。这些极化自旋导致了实验上在衬底中观测到的瞬态反常霍尔效应 (图2) 。图3. 手性分子吸附在磁性衬底上时,会扭转衬底中的磁化方向 (a)。不同手性分子自旋极化的电荷转移过程 (b,c),自旋积累 (d) 和衬底磁化 (e) 的时间演化。(3)手性分子在吸附到磁性衬底的过程中会发生电荷转移,CISS使这一过程输送自旋极化的电子到衬底,可以有效地扭转衬底中的磁化方向 (图3) 。本工作为手性、自旋与磁性之间的联系提供了扎实的理论支撑,有望应用于有机分子自旋电子学器件、纳米级磁控开关器件、高效手性分子分离方法等等。相关论文发表在J. Phys. Chem. Lett.上,北京大学物理学院博士研究生刘芃仪和张天一为文章的共同第一作者,孙庆丰教授为通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Dynamical Simulation of Chiral-Induced Spin-Polarization and MagnetizationPeng-Yi Liu, Tian-Yi Zhang, Qing-Feng Sun*J. Phys. Chem. Lett. 2025, 16, XXX, 6500–6506https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.5c01179 Published June 17, 2025© 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: The Journal of Physical Chemistry Letters 2025-07-04

大连化物所俞红梅、邵志刚团队ACS Nano | 安培级电流密度——镍单原子催化剂实现中性双氧水高效电合成,浓度直达医用级

英文原题:Modulated Nickel Single-Atom Sites as Highly Active Catalysts for the Synthesis of Neutral H2O2 at Ampere-Level Current Densities通讯作者:俞红梅、邵志刚(中国科学院大连化学物理研究所)作者:Senyuan Jia (贾森元), Jingchen Na (那靖辰), Xinyi Liu (刘欣毅), Jiaxin Li (李家欣), Shucheng Sun (孙树成)过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好、用途广泛的氧化剂和能源载体,被广泛应用在化学合成、医用消毒、纸浆漂白、废水处理和半导体产业等多个领域。目前,过氧化氢的规模化生产仍依赖于蒽醌法,该过程涉及高额建设投入、大量有机溶剂的使用、危险废物的产生、高浓度过氧化氢的储存和运输等方面带来的风险。电合成过氧化氢作为一种分散式生产方式,可实现过氧化氢的随需原位生产,避免了集中式生产、运输和储存上的困难和危险性,具有十分重要的战略和实用价值。中国科学院大连化学物理研究所俞红梅、邵志刚团队在ACS Nano 发表电合成过氧化氢领域的突破性研究,在中性环境下实现过氧化氢的安培级电流密度(1.6 A/cm2)高效合成。该团队发现碳载体上的氧官能团对镍单原子位点的二电子氧还原反应催化活性存在调控作用。通过对比实验和理论计算,证明了羟基和镍单原子的相互作用会使镍的3d轨道杂化,并在费米能级附近形成新的电子态,这增强了镍原子表面电子转移效率和对中间物种(如*OOH)的吸附能力,促进了二电子氧还原反应的发生。优化后的催化剂NiTPP@CNT-ox,在0.1 M K2SO4中性电解液中进行旋转环盘电极测试,H2O2选择性高达97.0%(0.4 V vs RHE)。图1. NiTPP@CNT-ox和对比催化剂的合成示意图。该团队在流动池中测试了H2O2生产速率,负载了NiTPP@CNT-ox的气体扩散电极在中性环境下实现过氧化氢的安培级电流密度(1.6 A/cm2)高效合成,法拉第效率达86.2%。电极在0.3 A cm-2恒电流条件下稳定运行了80小时,法拉第效率>93.6%,验证了电极的稳定性。另外,经电解液循环操作可产出10 wt%高浓度H2O2。电极放大至40 cm2仍可高效稳定运行,直接产出3.62 wt%医用级H2O2,无需循环浓缩。图2. NiTPP@CNT-ox催化剂的流动池性能。(a) 流动池的线性扫描伏安曲线。(b)在0.2 ~ 1.6 mA cm-2电流密度范围中,流动池的H2O2产率和法拉第效率。(c)循环操作模式,电解液中H2O2浓度随时间的变化趋势。图3. NiTPP@CNT-ox催化剂的流动池放大实验 (40 cm2)。(a) 流式电池放大试验的LSV曲线。 (b) 在0.1–0.3 A cm-2电流范围内,流动池的H2O2浓度和法拉第效率。 (c) 不同电解液流量下,流动池的H2O2浓度和法拉第效率。 (d) 流式电池放大试验中的动态稳定性评估。该研究为安全、低成本的分布式过氧化氢生产提供全新方案,规避传统浓缩工艺风险,在医疗消毒、污水处理等领域具重大应用前景。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Modulated Nickel Single-Atom Sites as Highly Active Catalysts for the Synthesis of Neutral H2O2 at Ampere-Level Current DensitiesSenyuan Jia, Jingchen Na, Xinyi Liu, Jiaxin Li, Shucheng Sun, Hongmei Yu*, Zhigang Shao*ACS Nano 2025, 19, 24, 22402–22413https://doi.org/10.1021/acsnano.5c06049 Published June 9, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-06-30

ACS Nano | 靶向肿瘤耗竭T细胞的纳米疫苗可促进三级淋巴结构功能并增强免疫细胞间的交互作用

英文原题:Cognate Nanovaccine Promotes Tertiary Lymphoid Structures Function and Strengthens Immune Cell Cross-Talk by Targeting Exhausted T Cells in Nonimmunogenic Cancers通讯作者:孟晓春(中山大学附属第六医院)、帅心涛(中山大学附属第三医院)作者:Gengjia Chen(陈耿佳), Tan Li(李锬), Rui Duan(段锐), Weiye Liang(梁伟业), Bo Li(李博), Xiaoxue Xie(谢潇雪), Long Yang(杨龙), Xintao Shuai (帅心涛)*, Xiaochun Meng (孟晓春)*TOC图. 纳米疫苗逆转T细胞耗竭并改善TLS功能绝大多数胰腺导管腺癌(PDAC)、结直肠癌(CRC)等非免疫原性肿瘤对免疫检查点抑制剂等免疫治疗疗效不佳,可能与其肿瘤微环境的高度免疫抑制性有关,表现为免疫细胞浸润少且T细胞容易进入耗竭状态。已经发现肿瘤内三级淋巴结构(TLS)是免疫细胞活化与协调的关键枢纽,与多种癌症患者的预后改善密切相关。在PDAC中,与TLS相关的CD8+ T细胞高表达TIM-3等耗竭标志物,且既往研究已经发现TIM-3与肿瘤进展和不良预后密切相关。基于上述背景,本研究旨在开发一种能够靶向耗竭T细胞、恢复其功能并增强TLS作用的治疗策略,以改善非免疫原性肿瘤的免疫微环境从而显著提升其免疫治疗疗效。近日,中山大学附属第六医院孟晓春主任医师团队与附属第三医院帅心涛教授团队联合研究发现:靶向肿瘤耗竭T细胞的纳米疫苗可促进三级淋巴结构功能并增强免疫细胞间的交互作用。该研究工作发表于ACS Nano。主旨图. 纳米疫苗制备流程与体内靶向耗竭性T细胞机制图研究者首先基于公共数据集分析,发现HAVCR2高表达与胰腺癌T细胞浸润差及预后不良显著相关(图1A-G);其后在临床样本分析中也发现,化疗以及化疗联合免疫治疗虽然能在一定程度上提高PDAC的T细胞浸润,但也同时导致TIM-3表达升高。基于全病理切片和多色免疫荧光染色,他们发现PDAC中存在TLS、但TLS相关T细胞却处于终末耗竭状态,导致TLS无法发挥高效抗肿瘤免疫应答作用(图1H-K)。图1. (A-G) TCGA-PAAD队列分析,(H-K) 临床分析,(L-R) 纳米疫苗制备与表征。针对上述现象,研究者通过将抗原致敏的树突状细胞膜(含pMHC抗原和CD80/CD86共刺激分子)与靶向TIM-3的脂质纳米颗粒融合,开发出MLP-aTIM-3纳米疫苗(图1L-R),并证实该疫苗可逆转T细胞耗竭并促进TLS形成与成熟。将上述纳米疫苗用于多种肿瘤模型(包括PDAC原位模型、肝转移模型和结直肠癌模型),均发现MLP-aTIM-3能够显著增强抗肿瘤免疫应答,延长小鼠生存期,为克服“冷肿瘤”免疫逃逸提供了新思路。总结及展望本研究构建的MLP-aTIM-3疫苗通过以下两个环节显著增强抗肿瘤免疫应答:(1)利用TIM-3抗体靶向结合肿瘤内浸润的TIM-3+耗竭性T细胞,阻断其抑制性信号,恢复其增殖能力和效应功能;(2)借助树突状细胞膜直接呈递肿瘤抗原并提供共刺激信号,诱导TLS中B细胞滤泡(CD20+)和滤泡树突状细胞(CD23+)形成,增强T细胞与B细胞的交互作用,促进TLS成熟。RNAseq结果发现,MLP-aTIM-3通过上调促炎基因(如Gzmc、IL2、Ccl4)和B细胞活化相关通路(如CXCR5、Bcl6)重塑肿瘤微环境免疫应答。此外,该疫苗具有良好的生物相容性。目前关于T细胞耗竭与TLS之间相互作用机制的研究仍不多见,这一研究的创新主要体现在:(1)纳米疫苗设计理念的创新;(2)在一定程度上实现了机制研究的突破;(3)为未来开拓新的治疗策略提供了新思路,通过逆转T细胞耗竭来增强TLS免疫细胞间的交互作用,解决了PDAC内有TLS形成但免疫逃逸显著的矛盾。此外,研究者进一步展望了相关领域的未来研究方向,包括:(1)后续研究可关注T细胞耗竭的上游信号通路;(2)在T细胞耗竭的早期阶段进行干预可否取得更好的治疗效果。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Cognate Nanovaccine Promotes Tertiary Lymphoid Structures Function and Strengthens Immune Cell Cross-Talk by Targeting Exhausted T Cells in Nonimmunogenic CancersGengjia Chen, Tan Li, Rui Duan, Weiye Liang, Bo Li, Xiaoxue Xie, Long Yang, Xintao Shuai*, Xiaochun Meng*ACS Nano 2025, 19, 23, 21385-21399https://doi.org/10.1021/acsnano.5c01280 Published June 6, 2025© 2025 American Chemical Society通讯作者信息孟晓春 教授:主任医师,博士生导师。中山大学附属第六医院放射诊断科主任、影像教研室主任,中山大学医学院放射与影像科学教研室主任;中国抗癌协会肿瘤影像专委会委员,中华医学会放射学分会腹部学组委员;中国研究型医院学会肿瘤影像诊断学专委会常委;广东省医学会放射学分会副主委、肿瘤影像与大数据分会常委;广东省医师协会放射医师分会常委兼消化学组组长等。主要从事消化系统疾病影像学及分子影像学研究。以第一/通讯作者(共同)身份发表SCI及中华系列论著40余篇,包括Nat Commun、EBioMedicine(其中封面文章1篇)、ACS Nano、Eur Radiol、ESMO Open、Small Struct、Insight Into Imaging等高水平期刊。以副主编身份发表专著2部,其中《肝脏移植影像学》为国内最早的肝移植领域影像学专著。帅心涛 教授:中山大学附属第三医院纳米医学中心主任,中山大学材料科学与工程学院双聘教授,博士生导师,国家杰出青年基金获得者,国家二级教授。近年来主持国家自然科学基金委重点项目、科技部863计划项目及973计划课题、广州市重点领域研发计划项目等重要课题。帅心涛教授课题组在纳米材料的制备与表征、药物高效负载与控制释放、药物靶向输送、医学影像示踪等核心领域取得了突出的研究成果,所研发的材料和技术在肿瘤、心脑血管疾病、风湿性关节炎等重大疾病的诊断与治疗中显示出突出的临床应用潜力。在Science Advances、Nature Communications、Nature Cell Biology、Hepatology、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Angewandte Chemie International Edition、ACS Central Science、ACS Nano、Advanced Science、Biomaterials、Journal of Controlled Release、Nano Letters等高水平期刊发表高水平研究论文200余篇,获授权国家发明专利20余件。(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-06-25

Nano Lett. | 使用光纤集成等离激元探针映射纳米光学拓扑纹理

英文原题:Mapping the Nanoscale Optical Topological Textures with a Fiber-Integrated Plasmonic Probe通讯作者:任希锋(中国科学技术大学),詹其文(上海理工大学)作者:Yunkun Wu, Shu Wang, Xinrui Lei, Jiahui Mao, Liu Lu, Yue Liu, Guangyuan Qu, Fangwen Sun, Guangcan Guo, Qiwen Zhan*, Xifeng Ren*对包括光学拓扑保护结构在内的矢量光场探测和表征是一直以来的难点,尤其是光场纵向分量,由于具有无法辐射到远场的天然局域特性,难以在常规光学测量方法中得到有效收集和探测。在之前的工作中,一般采用纳米颗粒将纵向场散射至远场的方式进行探测,该方法需要一个庞大的自由空间光路和后处理算法,大大限制了其光学效率和应用场景。图1. 杂化探针上模式选择性定向耦合过程示意图。近日,中国科学技术大学郭光灿院士、任希锋教授团队与上海理工大学詹其文教授合作在Nano Letters 上发表了利用新颖表面等离激元探针实现光学拓扑纹理超分辨表征的研究论文。研究团队设计和制备了一根基于光纤锥-银纳米线杂化波导结构的新颖光学探针,通过研究外部矢量光场模式-银纳米线上SPP模式-光纤锥中光波导模式三者之间的相互作用机制,揭示了该杂化探针上耦合过程的模式选择定则,如图1a,b所示。简单来说,矢量光场的三个正交分量刚好对应于银纳米线上SPP的三个最低阶本征模,而银纳米线SPP模式也将选择性分别与光纤锥上两种正交简并的基模进行高效耦合。通过调节探针的结构参数(图1c),能够实现矢量光场中的平行于光纤锥-银纳米线堆叠方向的面内/横向分量(Ex或Ey)完全耦合至光纤中的线偏振模式LP1a或LP1b,而此时矢量光场的面外/纵向分量(Ez)则会完全耦合至光纤中的另一个线偏振模式LP1b或LP1a中。因此,通过将该探针相对方位旋转90度扫描两次的方式,即可直接得到待测矢量光场三个完备正交分量Ex、Ey、Ez的分布信息,从而进一步重构矢量光场。图2. 探针测量不同偏振紧聚焦的远场矢量光该矢量光场表征新方法在远场和近场测量中都分别得到了证明。研究团队采用不同偏振的紧聚焦光束作为待测的远场光场,线偏振光、径向偏振和角向偏振光在紧聚焦焦面的三分量强度分布图分别被探针直接收集和探测,并与理论吻合良好,如图2所示。根据实验重构出的矢量光场极化方向分布图显示,径向偏振光在紧聚焦焦面形成一个Neel型光学skyrmionium,而线偏振光在紧聚焦焦面也呈现出类似一维光学skyrmion的极化分布。在近场测量中,不同偏振激光入射纳米金环结构激发的表面SPP场作为待测近场光场,如图3所示。探针同样较好地还原和重构了不同的矢量SPP场极化分布,结果证明径向偏振激发下的金属圆环会产生Neel型skyrmion的SPP场,而线偏振的结果与紧聚焦类似。同时由于SPP具有突破衍射极限的能量束缚,近场扫描展示出超分辨的测量和成像能力。结果同时证明该探针对纵向场的探测效率和空间分辨率都要优于横向光场,尤其适合二维材料边缘区域、面外分量等常规方法难以探测的光学信号表征和测量。图3. 探针探测不同偏振激发下的近场矢量SPP总结/展望研究团队创新性地提出一种对矢量光场全分量探测和表征的新方法,突破性实现了矢量光场三分量光纤集成的直接收集,不同分量的分解和提取在探针上自动完成,无需额外光路或后续算法,而且兼具高灵活、高紧凑、高效率的独特优势,为拓扑保护光学准粒子、复杂人工光场等重要研究方向提供了有力的研究工具,为进一步探索和理解光与物质相互作用提供了新视角。相关论文发表在Nano Letters 上,中国科学技术大学吴赟琨特任副研究员、王舒博士和上海理工大学雷欣瑞教授为文章共同第一作者,中国科学技术大学任希锋教授和上海理工大学詹其文教授为共同通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Mapping the Nanoscale Optical Topological Textures with a Fiber-Integrated Plasmonic ProbeYunkun Wu, Shu Wang, Xinrui Lei, Jiahui Mao, Liu Lu, Yue Liu, Guangyuan Qu, Fangwen Sun, Guangcan Guo, Qiwen Zhan*, Xifeng Ren*Nano Lett. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01653 Published June 3, 2025© 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: Nano Letters 2025-06-20

吉林大学Nano Lett. | 自陷态激子发光抑或Bi³⁺离子发光?听听高压怎么说

英文原题:Self-Trapped Excitons or Bi3+ Ions for Broad Emission in a Lead-Free Double Perovskite? Hearing What Pressure Says通讯作者:肖冠军(吉林大学)作者:Zhiwei Ma (马志伟), Pengfei Lv, Xin He, Feng Wang, Yongguang Li, Guanjun Xiao (肖冠军)*, Bo Zou (邹勃)近日,吉林大学物理学院高压与超硬材料全国重点实验室邹勃教授团队肖冠军教授等人,通过引入高压维度,探索合金双钙钛矿Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶宽辐射发光的压力响应,成功揭示了高亮度宽辐射发光主要源于自陷态激子发光,而非ns2电子组态的金属Bi3+离子发光,解决了长期以来关于Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶宽辐射发光起源的争议。研究表明,宽辐射发光包含了两种自陷态,分别与BiCl6-AgCl6和InCl6-AgCl6两种八面体结构有关。高压下晶体场强度和宽发射波长之间的负相关性,排除了宽发射源于Bi3+从3Pn(n = 0, 1, 2)到1S0跃迁,从而为其宽发射源于自陷态激子辐射复合提供有力的压力依据,进一步加深了对铟基双钙钛矿光物理机制的理解,促进高压为常压科学服务。相关工作发表在Nano Letters 上。背景介绍合金双钙钛矿Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶具有高的光致发光量子效率,可通过简单的低温溶液法制备,且成本低廉,近年来在照明和显示领域引起了广泛关注,是一类极具前景的环境友好型发光材料。然而,目前针对该材料的宽辐射发光原因和潜在的光物理机制尚未形成统一定论,长久以来一直存在争议。对于Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶发光起源的不确定性,严重阻碍了其结构、性能的精确设计与合成,从而大大制约了其光电器件的实际应用。关于Bi离子掺杂无铅卤化物双钙钛矿的发射起源的争论主要是由于缺乏发射性质和结构之间清晰的构效关系。相关研究表明Bi3+的发光对Bi3+的配位多面体结构高度敏感,这主要源于Bi3+孤对电子(6s2)易受周围晶格结构影响,从而对3P0,1,2-1S0跃迁发光产生扰动。高压作为一种独立温度和组分新维度,能够有效调控材料微观局域结构和电子态,成为解决常压下科学争议行之有效的重要实验手段之一。工作解析具有ns2电子组态的Bi3+金属离子掺杂,打破了Cs2AgInCl6晶格的反演对称性,导致从宇称禁戒跃迁到光学允许的带边跃迁转变。由于双钙钛矿低电子维度的固有性质,使得吸收谱呈现类分子结构的尖锐吸收峰。Rietveld结构精修和密度泛函理论计算表明,随着压力的增加,AgCl6、InCl6和BiCl6八面体表现出持续的收缩。然而,当施加的压力超过6.04 GPa时,顶角相连的BiCl6八面体呈现垂直于[010]方向的轻微旋转,导致相邻AgCl6八面体的相反方向上的倾斜。而高压下Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶内卤化物八面体的局域畸变对于发射峰的劈裂具有主要贡献和作用。图1. (a) 高压下Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶的归一化PL光谱演变;(b) Jacobian修正的 高压PL光谱;(c) 4.12 GPa时的稳态PL显示Peak1和Peak2。(d) Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶发光峰位随压力的变化;(e) 相应的PL光谱面积随压力的变化(峰强缩小106倍,注意:Peak1是根据左y轴绘制的,Peak2是根据右y轴绘制的);(f) 发光颜色和亮度随压力变化的照片。作者引入了晶体场劈裂能(Dq):其中Z是阴离子的电荷和价态,e是电子电荷,r是波函数的半径,R是Bi3+和Cl-之间的键长。Dq值与1/R5成正比,可以看到Dq随R值或八面体体积的减小而增大。高压下BiCl6八面体体积(V)和Bi-Cl平均键长(Dav)随压力的增加而明显减小,表明压缩后晶体场强度增强。假设Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶的宽发射源于Bi3+金属离子发射,较强的晶体场强将导致光谱红移现象。除了键长和八面体体积外,晶格畸变程度(D)对晶体场劈裂也起着关键作用:其中di是从Bi到第i个配位Cl原子的距离,n是配位数(n = 6)。高压下D值逐渐增加。当压力增加到6.04 GPa后,扭曲度D值基本保持不变。这一结果进一步证实了高压下发生了更强的晶体场劈裂,因此导致高压下发光红移。实验中高压下晶体场强度和宽发射波长之间的负相关性,排除了宽发射源于Bi3+从3Pn(n = 0, 1, 2)到1S0跃迁,从而为其宽发射源于自陷态激子辐射复合提供有力的压力依据。图2. (a) Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶的高压原位XRD谱;(b) Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6的XRD谱Rietveld精修(上图是常压,下图是7.02 GPa);(c) 晶格常数和体积随压力的变化;压力下 (d) Bi−Cl平均键长(Dav),(e) BiCl6八面体体积,以及 (f) 晶格畸变度。综上所述,本研究利用高压原位结构和光学表征手段,系统地研究了无铅合金双钙钛矿Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶的压力依赖发射行为。高压下晶体场强度和宽发射波长之间的负相关表明,所观测到的宽发射源于自陷态激子的辐射复合,而非ns2电子组态的金属Bi3+离子发光,解决了长期以来关于Cs2AgIn0.9Bi0.1Cl6纳米晶宽辐射发光起源的争议。本研究加深了对ns2金属离子掺杂双钙钛矿光物理机制的认识和理解,基于高压服务常压科学理念,为新型双钙钛矿的设计、筛选与制备提供新的科学指导。吉林大学物理学院高压与超硬材料全国重点实验室博士毕业生马志伟为本文的第一作者,本文通讯作者为吉林大学肖冠军教授。该工作得到了吉林大学物理物理学院邹勃教授的悉心指导,并得到了国家重点研发计划重点专项和国家自然科学基金等项目的资助,以及上海光源同步辐射BL15U1线站的支持。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Self-Trapped Excitons or Bi3+ Ions for Broad Emission in a Lead-Free Double Perovskite? Hearing What Pressure SaysZhiwei Ma, Pengfei Lv, Xin He, Feng Wang, Yongguang Li, Guanjun Xiao*, Bo ZouNano Lett. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01709Published May 28, 2025© 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: Nano Letters 2025-06-13

北京大学王路达团队Nano Lett. | 基于零维纳米限域孔结构的纳流体忆阻器研究

英文原题:Nanofluidic Memristive Transition and Synaptic Emulation in Atomically Thin Pores通讯作者:王路达(北京大学)作者:Ruiyang Song, Peng Wang, Haiou Zeng, Shengping Zhang, Ningran Wu, Yuancheng Liu, Pan Zhang, Guodong Xue, Junhe Tong, Bohai Li, Hongfei Ye, Kaihui Liu, Wei Wang, Luda Wang*在大数据、人工智能等新型计算架构发展的趋势下,基于生物突触原理的仿生神经形态器件因其并行处理和超低能耗的优势,已成为模拟类脑信息处理并突破传统冯•诺依曼架构瓶颈的重要研究方向。当前研究主要聚焦于以电子/空穴为载流子的固态材料忆阻器,但生物神经系统采用流体中的离子进行信息传递。为模拟生物本质特性,纳流体忆阻器凭借水相离子传输的特性展现出独特的生物兼容性与表面可调性优势,在神经形态计算及神经网络信息处理方面具有显著潜力。然而,现有微米级通道结构导致了离子传输效率受限、能耗较高及规模化制备困难等关键问题,严重制约了该领域的技术发展与应用拓展。近日,北京大学集成电路学院王路达研究员团队利用二维材料的原子级厚度优势与优异物化特性,通过微米纳米加工技术全国重点实验室平台,精确加工了一系列基于石墨烯和MoS2的零维纳米限域孔结构,创新发展了一种新型仿生纳流体忆阻器件(如图1)。基于统计结果,发现了零维纳米限域孔的离子电导和电学特性的构效关系,在约0.5到200 nS的范围内展现出忆阻器的滞回特性曲线。图1. 基于零维纳米限域孔结构的仿生纳流体忆阻器设计及实现。(A) 神经系统离子信息传递过程示意图。(B-C) 实验装置测试示意图及MoS2单纳米孔的AC-STEM图像。(D- E) MoS2纳米孔器件电学特性曲线随电导的演化。(F) 31个器件的离子电导和电学特性的统计结果。本研究基于不同价态载流子的静电作用实现了对纳流体忆阻器件滞回曲线和电导开关比的调控(图2),为高阶可调控的神经形态计算奠定基础。对于单价和二价离子,纳流体忆阻器展现出自交叉的非易失性和双极性特征。增加离子价态到三价,观察到负差分电阻现象的同时纳流体忆阻器切换为非自交叉的易失性和单极性特征,且电导开关比提升约4倍。图2. 由离子化合价调控的纳流体忆阻器特性切换。(A) 特性切换示意图。(B-C) 石墨烯和MoS2纳米孔器件在氯化钾溶液中的电学特性曲线。(D-E) 石墨烯和MoS2纳米孔器件在氯化镧溶液中的电学特性曲线。本研究进一步分析了零维纳米限域孔器件的等效电路,研究了施加电压频率相关的电学特性转变和忆阻效应的频率极限,在毫秒量级脉冲宽度下实现了每脉冲约0.546 pJ的能耗,优于当前报道的最先进的纳流体忆阻器件。图3. 零维纳米限域孔的等效电路和频率依赖特性。(A) 类比于生物纳米孔的等效电路。(B-D) 离子电流对不同脉冲宽度电压的响应。(E) 单脉冲能量消耗与脉冲宽度的关系。零维纳米限域孔结构在埃米长的结构、丰富的离子响应、低工作电压和毫秒级工作脉冲宽度等方面与生物纳米孔相似。不仅有助于解决纳流体神经形态应用在器件层面的瓶颈问题,而且助力于深入理解大脑神经活动的机理,为实现类脑人工智能提供新思路。相关成果发表在期刊Nano Letters 上。北京大学集成电路学院博士研究生宋瑞洋、王鹏为共同第一作者,王路达研究员为通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Nanofluidic Memristive Transition and Synaptic Emulation in Atomically Thin PoresRuiyang Song, Peng Wang, Haiou Zeng, Shengping Zhang, Ningran Wu, Yuancheng Liu, Pan Zhang, Guodong Xue, Junhe Tong, Bohai Li, Hongfei Ye, Kaihui Liu, Wei Wang, Luda Wang*Nano Lett. 2025, 25, 14, 5646–5655https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c06297 Published March 29, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: Nano Letters 2025-06-04

ACS Nano | 聚合物水凝胶为何能抑制枝晶?武汉大学团队深度解析机制

英文原题:Insights into Dendrite Regulation by Polymer Hydrogels for Aqueous Batteries通讯作者:杨培华(武汉大学)作者:Jinglin Xian (鲜靖林), Rui Fu (符睿), Kang Liu (刘抗), Peihua Yang (杨培华)水系电池由于其高容量、安全性和低成本,成为下一代可持续能源储存技术的有力竞争者。随着对环境友好型能源存储解决方案需求的日益增长,水系电池展现出了广阔的应用潜力。然而,其在大规模应用过程中仍然面临诸多技术瓶颈,尤以枝晶生长和阳极副反应问题最为突出。金属枝晶的不可控生长不仅影响电池的循环稳定性,更可能引发短路,导致电池瞬间失效。因此,如何有效抑制枝晶形成,已成为推动水系电池技术发展的关键方向之一。水凝胶由聚合物网络和大量水分子组成,与水系电池高度兼容,近年来作为新型水系电解质体系引起广泛关注。其独特的理化性质在调控金属沉积行为、缓解副反应和抑制枝晶生长等方面展现出显著优势,为构建高性能水系电池提供了创新材料平台。近日,武汉大学杨培华研究员团队发表观点论文,系统剖析了聚合物水凝胶在水系电池中调控枝晶生长的机制,主要包括以下几个方面:(1)降低水活度:聚合物网络能够显著降低电解质中水分子的活度,创造更稳定的金属离子沉积环境,有效缓解副反应发生。(2)调控离子传输行为:聚合物网络结构对离子迁移精准调节,通过优化网络结构,可实现金属离子的均匀迁移,抑制局部电流密度不均导致的枝晶生长(图1)。(3)优化界面反应和形核动力学:聚合物链的本征属性可调节电极/电解质界面的反应过程,有助于改善金属形核过程,提升电化学反应的可控性与稳定性。图1. 聚合物链调控离子传输。此外,理想的水凝胶电解质还需具备良好的界面兼容性。原位聚合策略可有效提升水凝胶与电极之间的界面接触质量,降低界面阻抗;部分水凝胶材料还展现出自修复能力,在一定程度上可愈合电极裂纹,抑制由缺陷诱发的枝晶生长,从而增强阳极的结构稳定性与循环寿命。然而,在长时深循环条件下,水凝胶的机械稳定性仍面临挑战。无机-聚合物复合界面层通过结合无机材料的高模量与聚合物的韧性,有效提升整体力学强度和界面稳定性,赋予电池长期运行所需的高循环性能(图2)。图2. 水凝胶电解质的界面和界相。总结/展望本文系统阐释了聚合物水凝胶抑制枝晶生长的关键机制,明确其通过调节水活度、优化离子输运以及调控界面动力学反应,实现金属沉积行为的精准调控。研究表明,水凝胶电解质对电池性能的提升往往依赖多物理场(如电化学、力学等)的协同作用,而非单一机制。最后,本文从聚合物描述符构建、凝胶厚电极工艺开发以及Ah级水系电池器件设计等角度,探讨了聚合物水凝胶材料面临的挑战,助力开发高性能水系电池。相关论文发表在期刊ACS Nano 上,武汉大学博士研究生鲜靖林为文章第一作者,杨培华研究员为通讯作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Insights into Dendrite Regulation by Polymer Hydrogels for Aqueous BatteriesJinglin Xian, Rui Fu, Kang Liu, Peihua Yang*ACS Nano 2025, 19, 14, 13491–13504https://doi.org/10.1021/acsnano.5c00354 Published April 1, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society通讯作者信息杨培华,武汉大学研究员,博士生导师,从事聚合物电解质设计和储能电池研究,以第一/通讯作者在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Energy Lett.、ACS Nano等期刊发表论文40余篇,总引用12000余次,h因子46,获2022年度广东省自然科学二等奖(排名第二)。(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-05-28

Nano Lett. | 分子影像赋能的伴随诊断技术用于可激活化学动力学诊疗一体化

英文原题:Activatable Chemodynamic Theranostics through Molecular Imaging-Energized Companion Diagnostics通讯作者:林静,深圳大学作者:Meng Li (李萌)§, Yafei Zhang (张亚飞)§, Yumeng Wu (吴宇梦), Shan Lei (雷珊), Hui Fang (方晖), Peng Huang (黄鹏), Jing Lin (林静)*背景介绍化学动力学治疗(CDT)作为基于肿瘤微环境(TME)的新型治疗策略,通过Fenton或类Fenton反应特异性生成羟基自由基(·OH),展现出高选择性优势。然而,TME的复杂性与动态变化导致CDT疗效存在高度异质性与不可预测性。现有监测手段多通过评估金属离子释放或活性氧(ROS)生成的终点效应,无法解析参与反应的多因素实时贡献,更难以实现治疗过程的动态优化。如何突破传统检测局限,开发一种实时、分步解析的伴随诊断新技术,以精准捕捉CDT增强链中的每一步分子事件,成为推动其个性化治疗的关键。图1. 可激活荧光/光声双模态成像赋能伴随诊断体系(CFG)实时监测CDT的工作原理示意图。文章亮点近日,深圳大学林静教授团队在Nano Letters上报道了一种基于可激活分子影像的新型伴随诊断新技术,通过分子影像技术实现CDT过程的动态可视化与精准调控:1. 智能递送系统精准控释基于TME响应性硫缩酮交联剂,CFG实现H2O2触发的葡萄糖氧化酶(GOx)释放,时空锁定CDT激活区域,显著提升治疗特异性并降低脱靶风险。2. 实时伴随诊断酶催化启动的CDTCFG通过GOx催化反应从而重塑TME,同步生成H₂O₂(激活Fenton反应)与H+(激活荧光(FL)/光声(PA)信号)。研究证实FL/PA信号强度与·OH产量呈高度正相关(·OH-FL的Pearson's r为0.98,·OH-PA的Pearson's r为0.90),实现GOx增强CDT的可视化实时监测,为疗效评估提供量化标准。3. 动态伴随指导温和光热增强CDT基于CFG的H⁺激活光热效应,通过建立FL/PA信号与温度的精准关联,可动态捕捉最佳激光照射时间窗,在最大化增效CDT的同时规避热损伤副作用,展现“伴随诊断-治疗优化”一体化设计优势。图2.(a)CFG与葡萄糖孵育0-8小时后的透射电镜图像。比例尺:500 nm;(b)GOx与CFG与葡萄糖孵育的H₂O₂生成量测定;(c)pH计测定的CFG与不同浓度葡萄糖孵育后的pH变化。CFG与不同浓度葡萄糖孵育后的(d)吸收光谱、(e)荧光光谱、(f)光声光谱 及(g)·OH生成量(TMB法测定);(h) 可视化监测指标与Fenton反应关键化学分子的相关性分析(黑色文字为Pearson r,分析通过Origin 2024完成);(i) CFG与10 mM葡萄糖孵育不同时间后,在808 nm激光(0.6 W cm-2,10 min)照射下的温度变化曲线。总结/展望本研究成功地开发了基于可激活分子影像的新型伴随诊断新技术,实现了CDT动态实时监测,为个性化治疗策略提供了技术支撑,有望推动肿瘤治疗向动态可调和个性化的精准医学迈进。相关论文发表在Nano Letters上,深圳大学博士后李萌及硕士生张亚飞为文章的共同第一作者,林静教授为通讯作者。通讯作者信息:林静 教授林静,深圳大学特聘教授,博士生导师,国家海外高层次人才。主要从事分子影像学和纳米医学相关研究,尤其关注自组装纳米材料、刺激响应有机分子探针和智能诊疗剂等的设计和构建,及其在超灵敏检测、分子影像和协同治疗中的应用研究。迄今发表SCI论文150余篇,其中包括Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Anal. Chem.、Chem. Soc. Rev.等,19篇入选1%ESI高被引论文,论文引用超过18000次,H-Index为68,授权中国发明专利23项,美国专利3项,PCT专利4项。连续两年入选科睿唯安“全球高被引科学家”;入选ScholarGPS 2024“全球前0.05%顶尖学者”榜单;连续五年入选全球前2%科学家科学影响力排行榜;2024年入选美国斯坦福大学“终身科学影响力排行榜”;2023年获深圳大学十大科技进展。现主持国家科技部重点研发计划课题、国自然基金面上项目(2项)、青年项目、广东省自然基金面上项目、深圳市孔雀计划团队(核心成员)、深圳市基础研究重点项目等。目前担任中国抗癌协会纳米肿瘤学专委会委员、中国医药生物技术协会造影技术分会委员、中国光学学会生物医学光子学专委会委员、中国化学快报(CCL)青年编委、纳米生物医学工程(英文)编委等。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Nano Lett. 2025, 25, 18, 7568–7576Publication Date: April 28, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01444 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源: Nano Letters 2025-05-13

北京大学阎云、宁夏师范大学马新贤ACS Mater. Lett. | 塑肥同源——自然闭环循环的多糖超分子塑料

英文原题:Plastics–Fertilizer Homology: Solid-Phase Molecular Assembly Enables Natural Closed-Ring Cycle of Biomass-like Plastics通讯作者:阎云(北京大学)、马新贤(宁夏师范大学)作者:Jinwan Qi, Hongxin Zhao, Hongjun Jin, Shuitao Gao, Jianbin Huang, Xinxian Ma*, Yun Yan*塑料制品在现代社会中广泛应用,给人们生活带来了极大便利。然而,石化基塑料也导致了一系列严重的生态及环境问题,如产生微塑料、难以回收及降解等。在此背景下,亟需寻找一种更为可持续的塑料替代方案。近期,北京大学阎云、宁夏师范大学马新贤等人在ACS Materials Letters 发表研究成果,从生物多糖的固相分子组装出发,提出了 “塑肥同源” 策略,为解决塑料污染问题提供了新的可能。基于固相分子组装构建新型多糖基塑料各种石化基塑料产品在服役及废弃阶段均会产生微塑料,而生物质却能够可持续自然闭环循环,即在自然环境中会发生降解,其降解产物能为土壤提供肥料,随后被植物吸收,转化为新的生物质。这一循环过程保证了生态系统的可持续发展。受此启发,研究人员设想,如果能使塑料具备类似生物质的特性,通过自然闭环循环,不仅可以解决微塑料及塑料废弃物堆积问题,还能够对土壤和植物生长产生积极影响,实现“塑肥同源”。基于这一思路,研究团队首先利用海藻酸钠(一种常用于促进植物生长的生物多糖,SA)和阳离子表面活性剂十二烷基三甲基溴化铵(DTAB)作为组装基元,通过固相分子组装策略(SPMSA)制得了SA-DTAB超分子薄膜。随后利用钙离子配位,得到了兼具高力学性能和良好生物降解性的SA-DTAB-Ca超分子塑料。与传统浇铸成膜法不同,SPMSA策略通过温和压力促进介观畴区的重排与融合,在常温常压下即可得到宏观尺度的透明超分子塑料。性能优异,兼具力学强度与生物降解性SA-DTAB-Ca塑料具有十分优异的力学性能,在干燥状态下可表现出120 MPa的抗拉强度和10%的断裂伸长率,优于大多数商用塑料。此外,在水中浸泡5天后,其仍具有约14 MPa的拉伸强度,与常用的LDPE塑料相当。在80℃的高温条件下,SA-DTAB-Ca塑料也具有良好的柔韧性。这得益于钙离子对海藻酸钠链的配位交联作用,不仅降低了薄膜的吸水性,还增强了其结构稳定性,使塑料的综合性能得到显著提升。更重要的是,SA-DTAB-Ca塑料具有良好的生物降解性。当掩埋于自然土壤中,其可在3个月时间内完全降解。降解产物促进植物生长SA-DTAB-Ca塑料的优势不仅体现在力学性能上,其降解产物对土壤和植物生长也具有明显的促进作用。研究人员进行了一系列实验,在种植小白菜的沙子中分别设置埋入SA-DTAB-Ca塑料的实验组和不埋入该塑料的对照组。实验数据表明,对于埋有SA-DTAB-Ca塑料的实验组,小白菜的鲜重增加了 40%,干重增加了 12%,且植株生长态势明显优于对照组。同时,在实验初期,实验组的沙子保水能力比对照组高出 30% 以上,在后续几天更是高出 100% 以上。这意味着,SA-DTAB-Ca塑料的降解产物不仅能为植物生长提供丰富的养分,还能显著改善土壤的保水性能,为植物创造更有利的生长环境。其中,SA是一种常用的肥料成分,DTAB是一种可降解为NH3和CO2的洗涤剂,而Ca2+是可生物吸收的,因此这种塑料不会对土壤造成长期危害。小结本研究基于固相分子组装,通过合理的组分选择,设计并验证了“塑肥同源”这一自然闭环循环策略。从实际应用角度出发,相关的固相辊压技术在工业上已发展成熟,因此有望实现SA-DTAB-Ca塑料的规模化生产。未来,研究团队计划将该策略拓展到其它生物质来源的天然聚合物,进一步优化材料的机械性能和制备成本,推动其工业化应用。该工作得到了国家自然科学基金重点项目、北京分子科学国家研究中心、以及宁夏绿色催化材料与技术重点实验室的支持。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Plastics–Fertilizer Homology: Solid-Phase Molecular Assembly Enables Natural Closed-Ring Cycle of Biomass-like PlasticsJinwan Qi, Hongxin Zhao, Hongjun Jin, Shuitao Gao, Jianbin Huang, Xinxian Ma*, Yun Yan*ACS Materials Lett. 2025, 7, XXX, 1646–1653https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00009 Published March 31, 2025© 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Materials Letters 2025-05-12

西湖大学仇旻团队Nano Lett. | 冰刻技术实现活体生物加工

英文原题:Patterning on Living Tardigrades通讯作者:赵鼎,仇旻单位:西湖大学,西湖大学光电研究院作者:Zhirong Yang (杨治蓉), Shan Wu (吴珊), Kang Zhao (赵康), Ding Zhao (赵鼎), Min Qiu (仇旻)背景介绍理查德·费曼(Richard Feynman)曾以诗意的远见预言了一个微观新世界——将百科全书镌刻于针尖的奇想,如今伴随着纳米技术的飞跃发展已然成为现实。现有技术为平面基底集成高密度微纳结构提供了多种解决方案,然而面向生物体系的高分辨率图案化加工仍然面临挑战。譬如,常规光刻工艺依赖的化学显影、去胶等溶剂极易对生物体造成直接损害;生物体表面的不规则形貌往往也超出常规技术的适用范围。突破这一瓶颈就需要开发更温和、更具生物兼容性的微纳加工新方法。文章亮点近日,西湖大学仇旻教授团队在Nano Letters上发表了活体水熊虫身上进行微纳米尺度图案加工的研究。研究团队将半导体制造技术与生物学相结合,证明了电子束光刻的衍生技术:冰刻(Ice lithography)技术,可以用于微小生物体上直写微纳米尺度图案。缓步动物,俗称水熊虫,以其在隐生状态下的非凡抗逆性而闻名,是该研究的首选生物样品。利用冰刻技术,研究团队首先将特制的纳米冰膜保形覆盖在处于隐生状态的水熊虫身上,接着通过电子束曝光,将指定区域的纳米冰膜转变为常温稳定的固体图案。在提供合适的生存条件后,水熊虫能够缓慢复苏,身披微纳图案活动起来,即使经过拉伸、溶剂浸泡、冲洗和干燥等过程,这些图案仍然牢固地附着在其身体上。图1. 水熊虫极端环境耐受性表征。(a) 活跃态水熊虫的光学显微图像;(b) 对应荧光显微图像。 (c-f) 不同极端条件下隐生状态水熊虫的表征:(c) 干燥处理、(d) 真空及电子束辐照、(e) 液氮超低温冷冻、(f) 固相苯甲醚覆盖的光学 (c, e) 与扫描电子显微图像 (d, f)。(g) 水熊虫复活过程的光学显微图像。比例尺:50 μm。图2. 基于冰刻技术的水熊虫表面微纳结构表征。 (a) 纳米线阵列扫描电镜图像(线宽约72nm),比例尺:2 μm;(b) 微米盘阵列伪彩色电镜图像(直径/间距:3.0 μm),插图为蓝框区域放大视图;(c) 方形微阵列3D数码显微图像(边长/间距:3 μm);(d) “西湖大学标识”阵列扫描电镜图像,比例尺:20um,  插图为局部放大,比例尺:1 μm;(e) 样本水化固定后的伪彩色电镜图像, 插图为蓝框区域放大视图。比例尺:10 μm(除特殊标注外)。总结/展望研究团队利用冰刻技术成功实现了生物体表面微/纳米尺度图案的原位制备,这些图案在经历拉伸、冲洗、浸泡等外部作用后仍保持优异的黏附性。研究成果为微生物传感、仿生器件和活体微型机器人等领域提供了新的技术路径,展现了微纳制造技术与生物科学交叉融合的巨大潜力。相关论文发表在Nano Letters上,西湖大学博士研究生杨治蓉为文章的第一作者,赵鼎研究员和仇旻教授为通讯作者。   通讯作者信息:赵鼎 西湖大学光电研究院赵鼎,西湖大学光电研究院研究员、院长助理。主要从事新型微纳加工技术与应用的研究工作,包括低温电子束光刻、光纤集成器件等。曾获欧盟玛丽居里学者基金、国家自然科学基金青年基金、中国博士后科学基金特别资助,作为骨干参与国家重大科研仪器研制项目等。仇旻  西湖大学仇旻,国家杰出青年基金获得者,现任西湖大学国强讲席教授、副校长,西湖大学工学院院长、西湖大学光电研究院院长,美国光学学会会士(Optica Fellow)、国际光学工程学会会士(SPIE Fellow)、电气和电子工程师协会会士(IEEE Fellow)、中国光学学会会士(COS Fellow)、中国光学工程学会会士(CSOE Fellow)、中国光学工程学会常务理事等。仇旻教授课题组主要研究方向为微纳光电子学,包括微纳加工技术及仪器装备、微纳光子理论及光电器件、面向智能应用的关键理论与技术等。主页:https://qiu.lab.westlake.edu.cn/ 扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文Nano Lett. 2025, ASAPPublication Date: March 31, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00378 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源: Nano Letters 2025-04-29

中科院化学所苏萌、宋延林ACS Nano | 纳米技术助力类器官打印

英文原题:Nanocomposite Hydrogels and Micro/Nanostructures for Printing Organoids通讯作者:苏萌、宋延林(中国科学院化学研究所)作者:Daixi Xie, Bingda Chen, Wenqing Wang, Wenjing Guo, Zhiyuan Sun, Long Wang, Bin Shi, Yanlin Song*, Meng Su*类器官通常是指多能干细胞(PSCs)或成体干细胞(AdSCs)在体外三维(3D)培养的微型结构,它模拟了人体器官的细胞异质性、结构、功能和遗传特征,被广泛应用于疾病发展研究,药物开发及临床个性化药物筛选等领域。但目前类器官的研究仍面临挑战,包括类器官形态和组成的可控性相对较差,尺寸较小,缺乏体内器官的大规模结构特征,限制了其应用于发展。生物3D打印作为一种很有前途的增材制造技术,能够在三维空间中精确分布细胞和其他生物材料,以创建类似于真实组织的结构,这为标准和高通量的类器官生产提供了可能的解决方案。纳米技术,包括纳米材料和微/纳米结构的制造,已经被证明可以促进细胞增殖、引导细胞分化和调节细胞自组织。在类器官工程中,纳米颗粒和微纳结构的引入可以更好地模拟体内的细胞外微环境。生物3D打印技术与纳米技术的结合为发展更加可控,更接近真实组织及器官的类器官模型以及更高效的类器官构建方法提供了新的途径。近期,中国科学院化学研究所苏萌研究员、宋延林研究员团队在国际期刊ACS Nano 上发表了题为 “Nanocomposite hydrogels and micro/nano-structures for printing organoids” 的前沿性综述,总结了纳米材料和微纳米结构对类器官打印构建过程中的调控作用。图1. 基于纳米技术的类器官打印文章首先总结了用于类器官培养的纳米复合水凝胶。纳米材料由于其独特的性能,在催化、传感、生物成像和疾病治疗等方面得到了广泛的应用。纳米材料的引入能够调节水凝胶的机械性能,模拟体内组织的微观结构,从而影响细胞的定向生长、增殖和分化行为。通过调节纳米材料的生物活性基团和表面化学性质,可以调节水凝胶表面的细胞粘附特性,优化细胞的粘附和扩散。此外,纳米材料释放的生物活性离子可以调节干细胞的分化,促进类器官结构和功能的改善。图2. 用于类器官培养的纳米复合水凝胶随后,文章讨论了微纳结构对类器官的调控作用。具有纳米或微尺度拓扑结构的材料界面可以调节细胞界面行为,控制干细胞的自组织过程,构建具有明确形状、大小和细胞分布的类器官。动态微纳米结构可以产生持续变化的微环境刺激,调节细胞生长和分化,指导及控制类器官发育。图3. 微纳结构调控类器官生长文章介绍了基于纳米技术的生物3D打印技术在类器官模型制造中的应用。生物3D打印类器官技术具有制造复杂三维结构和高通量生产的能力,操作过程简单高效,适合工业规模生产。作为生物墨水的重要组成部分,用于生物3D打印的水凝胶材料需要具有良好的可打印性、足够的机械强度和良好的生物活性。纳米材料的引入可以对水凝胶网络的性能产生重大影响,包括其生物活性、可打印性及机械强度,显著提高打印分辨率,改善打印结构的力学性能。此外,实现微生理结构的模拟。此外,生物3D打印技术与纳米技术相结合,可以在精确控制材料微观形态的实现目标宏观结构的打印,为实现大规模的体外类器官模型构建和类器官的高水平的功能反应提供了途径。图4. 生物打印快速构建类器官最后,文章展望了基于纳米技术的类器官打印研究面临的挑战及未来发展方向。目前的挑战包括有限的细胞活力,细胞行为的不确定性以及多材料间较差的界面黏附。未来的发展可能指向:(1)开发刺激响应或生物活性纳米材料(例如,导电的、光热的),以实现对类器官发育的动态控制和细胞行为的实时监测;(2)利用机器学习优化纳米材料组成和打印参数,加速个性化医疗类器官模型的定制。通过解决这些挑战和机遇,打印类器官的策略有望弥合体外模型和人体生理学之间的差距,最终改变生物医学研究和治疗开发。该研究得到了国家重点研发计划(项目编号:2023YFE0111500和2024YFB3815200),国家自然科学基金项目(项目编号:52321006、T2394480、T2394484、52222313和22075296)和北京分子科学国家研究中心项目(项目编号:BNLMS-CXXM-202005)的资助支持。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Nanocomposite Hydrogels and Micro/Nanostructures for Printing OrganoidsDaixi Xie, Bingda Chen, Wenqing Wang, Wenjing Guo, Zhiyuan Sun, Long Wang, Bin Shi, Yanlin Song*, Meng Su*ACS Nano 2025, 19, 13, 12458–12466https://doi.org/10.1021/acsnano.4c17587 Published March 31, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-04-25

ACS Nano | 北京航空航天大学陈华伟教授课题组:仿生粘附表面设计制造及其医疗应用综述

英文原题:From Dry to Wet, the Nature Inspired Strong Attachment Surfaces and Their Medical Applications通讯作者:陈华伟,北京航空航天大学作者:Yurun Guo (郭雨润), Xiaobo Wang (王晓博) , Liwen Zhang (张力文) , Xinzhao Zhou (周新朝) , Shutao Wang (王树涛) , Lei Jiang (江雷),Huawei Chen (陈华伟)背景介绍精准医疗的快速发展对微创手术和柔性可穿戴电子等器械或器件表界面提出了功能化要求,尤其医疗场景中接触界面粘附调控尤为迫切。组织(生)/器械(机)接触界面作为最常见的接触形式,需要稳健且可控的粘附力,以确保安全抓取、精准操控或高灵敏的生物信号采集等。然而,人体环境极其复杂且组织细胞等具有生命活性,涉及气液多介质、低损伤等,这些因素对实现可靠湿润界面可控粘附构成了重大挑战。然而,由于对生机接触微观机制的理解尚不深入,医疗湿粘附结构表面功能化设计仍缺乏完善的理论支撑,亟需开发新粘附策略和新结构来提升医疗器械的可靠性和环境适应性。自然生物在漫长的进化过程中,为适应干燥、潮湿和水下等复杂的生存环境,演化出了多样化的粘附结构和卓越的界面粘附策略,使其能够在不同环境下实现高效移动和稳定附着。这些生物粘附机制可为医疗湿粘附表面的创新设计提供了灵感(图1)。图1. 生物粘附原理启发复杂介质环境下的生/机界面粘附调控文章亮点本综述依据自然生物从干到湿的生存环境总结了典型生物粘附微纳结构及其附着机制(图2),从生物多样性的角度探讨了接触界面的功能演化规律,分析了粘附界面上气液多介质的微纳动态行为规律以及相关粘附摩擦增强理论,阐明了接触界面介质调控及界面应力分布调控的重要性,系统阐述了微纳结构/材质协同仿生设计方法研究现状及发展趋势(图3)。此外,对精准仿生界面设计、制造方法及其在外科器械和柔性电子等医疗领域的应用进行了比较与评估,为满足医疗界面的多样化需求提供了创新性的研究思路。图2. 从陆地到水生环境的代表性生物粘附结构图3. 微纳材质结构调控界面介质行为及应力分布实现粘附增强总结/展望本综述概述了软组织/医疗器械界面在精准医疗领域所面临的挑战,总结了典型强粘附生物在干燥、潮湿及水下环境中的粘附策略及其典型微纳结构特征。通过分析微纳结构与材质特性的环境适应性变化,归纳了仿生微纳表面结构在界面粘附调控的作用机制。针对医疗湿润多介质环境、低损伤、生理相容性等要求,综述了生/机接触界面的仿生粘附策略,重点探讨了表面微纳结构与材质特性对界面介质行为与应力分布的影响规律。进一步讨论了适用于多种环境的仿生表面设计与制造,以及强粘附表面在医疗领域的应用,包括手术器械、组织修复及柔性电子器件等。最后,分析了仿生粘附表面在设计与制造方面存在的挑战,并展望了未来发展趋势。相关论文发表在期刊ACS Nano上,北京航空航天大学博士研究生郭雨润、王晓博为文章共同第一作者,陈华伟教授、张力文副教授为通讯作者。通讯作者信息:陈华伟 教授陈华伟,教授,博导。主要从事微纳仿生表面制造、界面微流体行为理论、柔性电子制造及其微纳制造装备等方面的研究工作,聚焦于多学科交叉前沿研究领域,以解决航空航天以及军事装备的重大表面工程技术难题为目标,在揭示自然生物原型表面中首次发现了液膜单方向连续搬运及法向碎化均匀铺展新机制,发展出了梯度泰勒毛细升理论,提出了复杂微纳表面结构生物成形制造工艺方法,研制出可编程微纳结构4D打印、压印成形装备等,相关研究成果已成功应用于无人机、复材蒙皮防冰以及精准医疗器械防粘防滑,发表了国内机械工程学科首篇Nature。近年主持国家自然科学基金重点、重点研发计划、军科委创新特区项目、总装预研等20余项,发表研究论文100余篇,包括Nature、Nature Materials、Science Advances、Advanced Materials、Advanced Functional Materials等,合著专著4部。张力文 副教授张力文,副教授,博导。主要开展微纳仿生表面功能化设计、微纳智能制造和柔性传感技术研究,探索多材料、多尺度、多功能的复杂微纳制造工艺,实现精准生/机功能表面制造,实现了柔性传感装置和微创医疗器械制备应用。相关研究发表Science Advances,Advanced Functional Materials,Research和 Advanced Science等SCI期刊论文共计46篇,参与撰写专著2部,申请发明专利12项。承担国家自然科学基金和北京市自然科学基金,获博新计划和北航青拔等人才项目支持,参与国家重点研发计划和国家自然科学基金重点、重大项目。扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文ACS Nano 2025, 19, 10, 9684–9708https://doi.org/10.1021/acsnano.4c17864 Published March 6, 2025© 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXiaodong ChenNanyang Technological UniversityACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外,该期刊致力于促进科学家之间的交流,开发新的研究机会,通过新发现来推动领域的发展。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision15.82631
来源: ACS Nano 2025-04-17

浙江大学刘昭明研究员ACS Nano | 无机离子寡聚体的可控聚合用于精细纳米结构的构建

英文原题:Controllable Polymerization of Inorganic Ionic Oligomers for Precise Nanostructural Construction in Materials通讯作者:刘昭明(浙江大学)作者:Yan He, Weifeng Fang, Ruikang Tang, Zhaoming Liu*在材料科学领域,精细纳米结构的构建是制备高性能材料的关键。从分子单元出发的自下而上合成,通常要比从纳米单元出发的合成能更精准的构筑纳米结构。有机及高分子化学以共价键为合成基础,已经发展了非常系统的反应方法,因而能从分子的定向设计出发自下而上精准合成纳米结构。然而,在传统无机化学中,无机离子化合物倾向于不可控的成核-生长过程,往往越过分子尺度的单元,直接形成相对稳定的纳米晶体或非晶单元(图1a)。因而目前无机离子化合物的纳米结构调控主要以结晶或无定形的纳米颗粒作为基本单元,通过控制其尺寸、形貌和组装方式实现操控,其纳米结构合成精度相比有机及高分子化合物有所不足。究其原因,有机及高分子化学基于共价键特有的性质已经发展了丰富的化学反应方法,从而能够构筑不同热力学、动力学稳态的分子、纳米结构(图1b, 1c),而依赖经典成核生长的无机离子化合物合成途径,其可调控要素则相对较少(图1d)。然而在生物矿化体系中,生物体通过有机分子及复杂的生物调控可以实现无机矿物前驱体的自由能能垒和生长动力学的调控,从而构建出相对于人工合成更为精细且复杂的纳米结构(图1e)。2019年,唐睿康、刘昭明团队发现了无机离子寡聚体(图1f),并以此为单元通过聚合反应可塑制备无机材料。无机离子寡聚体是一类处于稳态的分子尺度无机离子化合物,这意味着若能系统发展无机离子及其寡聚体间的成键反应方法,将有望像有机和高分子化合物一样,合成出不同热力学、动力学稳态的无机离子化合物分子、纳米结构(图1g)。图1. 无机、有机与高分子合成化学中的差异,以及无机离子寡聚体在纳米结构合成中的优势无机离子寡聚体的结构、合成、调控与材料制备在近年来的发展下,目前已经取得较为系统的进展。最近,浙江大学刘昭明研究员在ACS Nano 发表了题为“Controllable Polymerization of Inorganic Ionic Oligomers for Precise Nanostructural Construction in Materials”的观点文章。该文通过分析无机离子寡聚体的结构特征,从无机离子分子拓扑结构控制、官能团修饰以及无机离子聚合反应调控三个维度出发,讨论了无机离子寡聚体的可控聚合在精细纳米结构构筑中的特点(图2),相关特点在构建无机和有机-无机复合精细纳米结构方面具有优势,为力学增强、能源转换、环境保护、生物医学相关材料及一些传统认知外的新材料开发提供支持。图2. 无机离子寡聚体的可控聚合在分子、纳米尺度结构构建方面的进展尽管无机离子寡聚体的可控聚合得到了一定程度的发展,还有许多问题需要进一步探索。(1)当前研究主要集中于无机离子化合物的线性结构排列,而二维、三维拓扑结构的可控合成仍是难题。(2)如何实现无机离子寡聚体从纳米尺度到宏观尺度的长程定向聚合以构筑高性能材料仍然具有挑战。(3)需深入理解无机离子化合物及其复合材料的构效关系,以指导材料性能的提升。(4)能否实现所有无机离子化合物的寡聚体单元制备及其可控聚合,仍有待发展。基于这些挑战,作者认为通过拓展无机离子寡聚体的官能团化反应可以丰富分子单元的设计,从而发展更多策略调控无机离子寡聚体的聚合过程;结合计算模拟和实验,利用机器人自动化合成和机器学习辅助优化,可以加快无机离子寡聚体的聚合反应的探索;以无机离子化合物作为前驱体,通过化学反应实现从无机离子化合物到金属或金属氧化物的可控构筑,有望将无机离子聚合构筑的纳米结构赋予到更多材料中。该工作受到国家自然科学基金重点项目、面上项目的资助。通讯作者是浙江大学刘昭明研究员。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Controllable Polymerization of Inorganic Ionic Oligomers for Precise Nanostructural Construction in MaterialsYan He, Weifeng Fang, Ruikang Tang, Zhaoming Liu*ACS Nano 2025, 19, 7, 6648–6662https://doi.org/10.1021/acsnano.4c18704 Published February 12, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-04-09

中国科学技术大学ACS Nano | 单细胞影像学可视化:金属离子如何“操控”细胞生死决策

英文原题:Near-Native Imaging of Metal Ion-Initiated Cell State Transition通讯作者:田扬超、田立娇(中国科学技术大学)作者:Li-Jiao Tian(田立娇)*, Yu-Tong Zheng(郑羽桐), Zheng Dang(党政), Shuai Xu(徐帅), Sheng-Lan Gong(龚盛兰), Yu-Ting Wang(王钰婷), Yong Guan(关勇), Zhao Wu(吴朝), Gang Liu(刘刚), Yang-Chao Tian(田扬超)*金属离子是生命活动不可或缺的“双刃剑”——微量时驱动酶促反应,过量时却引发毒性。细胞如何精准调控金属离子的吸收、储存与解毒?这一过程涉及复杂的细胞器动态协作,但其细节长期缺乏直观研究手段。中国科学技术大学田扬超研究员与田立娇副研究员课题组长期致力于依托同步辐射大科学设施,近天然的冷冻软X射线断层成像(Cryo-SXT,又名纳米CT),获知生物效应的单细胞3D影像学信息(ACS Nano 2023, 17, 9069-9081; ACS Nano 2024, 18, 2030-2046; ACS Nano 2025, 19, 5279-5294)。近日,该团队在国际著名期刊ACS Nano 发表研究论文,首次利用cryo-SXT,在生物近天然状态下捕捉到金属离子触发的细胞器重塑全景。传统显微技术需化学固定或染色,易破坏细胞天然状态。Cryo-SXT通过软X射线对快速冷冻的细胞进行三维断层扫描,分辨率达数十纳米,可无标记、无损伤地观察细胞器形态与相互作用。该技术不仅能定量分析线粒体、脂滴等结构变化,还能追踪重金属在细胞内的“命运”,例如直接观察到镉离子被转化为量子点的全过程。图1. 金属离子诱导的线粒体超微结构变化(粉色)研究团队系统解析了铁(Fe3+)、锰(Mn²⁺)、镉(Cd²⁺)、汞(Hg²⁺)四种金属离子对酵母细胞的差异化影响。铁与锰激活细胞增殖,此时线粒体向细胞两极聚集(图1B和C)、脂滴数量增加、脂滴体积收缩并形成中空结构、液泡形成新的囊泡结构。镉与汞触发细胞应激效应,出现线粒体碎片化(图1D和E)、细胞启动“自我清理”,液泡内形成自噬体(图2A)。镉离子被转化为硫化镉量子点(CdS QDs),并沉积于细胞质、液泡与线粒体(图2B-J)。Cryo-SXT定量分析显示,脂滴与线粒体(图3)、脂滴与核膜的接触频率随金属种类差异化响应。此外,细胞器结构变化比传统理化指标(存活率、线粒体膜电位、脂质过氧化)检测更敏感,有望成为新型生物标志物,用于环境毒理快速评估。图2. 镉触发了自噬体和量子点的形成图3. 脂滴(LDs)与线粒体之间的相互作用相关论文发表在ACS Nano 上,中国科学技术大学国家同步辐射实验室田扬超研究员是本文的共同通讯作者。田立娇副研究员为本论文的共同通讯作者和共同第一作者,博士研究生郑羽桐为本论文的共同第一作者。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Near-Native Imaging of Metal Ion-Initiated Cell State TransitionLi-Jiao Tian*, Yu-Tong Zheng, Zheng Dang, Shuai Xu, Sheng-Lan Gong, Yu-Ting Wang, Yong Guan, Zhao Wu, Gang Liu, Yang-Chao Tian*ACS Nano 2025, 19, 5, 5279–5294https://doi.org/10.1021/acsnano.4c12101 Published January 28, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society通讯作者简介田扬超: 中国科学技术大学国家同步辐射实验室研究员。田扬超研究员主要从事大科学装置建设和X射线成像方法及技术研究。近年来,完成了X射线成像光束线实验站等大型实验装置的建设,完成多项国家自然基金重点和面上项目、“863”项目和重大研发计划等研究课题。已在JACS,Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano,等国内外杂志共发表学术论文90余篇,获得国家发明专利30余项。田立娇:中国科学技术大学国家同步辐射实验室副研究员。她长期致力于依托同步辐射大科学设施,探究生物效应的可视化和资源化研究。具体研究内容涵盖:借助纳米CT技术(Cryo-SXT),对重金属触发的生物效应,进行单细胞影像学分析(ACS Nano 2023, 17 (10), 9069-9081;ACS Nano 2024, 18 (3), 2030-2046;;ACS Nano 2025, 19 (5),5279-5294等),为环境毒理学研究提供原位观测手段;基于重金属生物转化的全周期命运,重新编辑电子流和物质流,建立环境污染物到功能生物材料的可控转化新范式(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 35, 12149-12152;ACS Nano 2019, 13, 5, 5841-5851;Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 17, 10713-10721);基于重金属生物转化,可控构筑活体材料,赋予非光合细菌利用太阳能;通过界面电子传递机制解析,实现活体材料的光能转化效率突破,为绿色生物制造提供新路径(J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, (14), 6434-6441;Nat. Commun. 2024, 15, 2030)。(本稿件来自ACS Publications)
来源: ACS Nano 2025-03-31

内蒙古大学JPCC | X射线吸收光谱(XAS)在电池应用中的研究进展

英文原题:Recent Advances in X-ray Absorption Spectroscopy for Battery Applications作者:Xiangyi Kong, Rui Ren, Houen Zhu, Ruirui Zhang, Yulan Gu, Jiachen Gao, Ting Ou, Yan Zhao*, Jiangwei Zhang*电池的优化是人类可持续发展面临的一项挑战。电池在减少轻型和重型运输、发电、固定储能和工业流程等不同领域的温室气体排放方面发挥了关键作用,从而减轻了环境污染。尽管取得了这些进步,但对电池运行过程的全面了解仍然遥遥无期。反应机制、副反应、离子传输和固体电解质相间层(SEI)的形成等关键方面仍未完全阐明。近年来,随着同步辐射技术的快速发展,X射线吸收光谱(XAS)凭借其元素特异性、高灵敏度和实时监测能力,在电池材料研究中展现出独特优势,为电池材料研究提供了重要的技术手段。本文系统综述了XAS在锂离子电池(Li-ion)、全固态电池(ASSBs)和锂硫电池(Li-S)中的关键应用,展示了其在解析电极材料氧化态演变、界面反应机制及动态过程监测中的重要作用。在锂离子电池领域,XAS被广泛应用于正极材料的电荷补偿机制研究。例如,Ogley等人通过Ni K-edge XANES和EXAFS分析了高镍层状氧化物(NMC811)在高电压下的氧氧化还原行为,发现氧配位空穴的形成主导了电荷补偿过程。此外,Hasna团队通过Fe和V K-edge XANES研究了磷酸盐正极材料(LFVP)的局部结构有序性,验证了铁掺杂对材料稳定性的提升作用。对于全固态电池,Luo等人利用原位S K-edge XANES揭示了硫化物电解质(LGPS)与镍基正极(NMC811)的界面分解机制,并证明了LiNbO3涂层可有效抑制Li2S的生成,提高界面稳定性。在锂硫电池中,Xu等人结合Co K-edge XAS与拉曼光谱,阐明了单原子钴催化剂(Co-SAs/NC)对硫物种转化的促进作用,揭示了Co-S键的动态演化对多硫化物穿梭效应的抑制机理。Zhang团队通过原位硫K-edge XAS实时追踪了多硫化物在电极-电解质界面的迁移路径,并开发了基于铋基催化层的改性隔膜,显著提升了电池循环寿命。XAS技术的核心优势在于其能够实时监测电池工作状态下材料的化学态和局部结构变化。例如,在锂离子电池中,XANES可精确追踪过渡金属元素的氧化态波动,而EXAFS则提供配位键长和原子排列信息(图1)。对于全固态电池,原位XAS技术揭示了固态电解质与电极间的动态界面反应(图2),为优化界面设计提供了理论依据。在锂硫电池中,XAS结合其他表征手段(如拉曼光谱)可解析硫物种的转化路径(图3),为抑制多硫化物穿梭效应提供了新思路。图1. (a) 非原位镍K吸收边XANES数据。(b) 空间域中傅里叶变换的χ(R) EXAFS数据。(c) 通过总荧光产额(TFY)和总电子产额模式测量的NMC811纽扣电池电极扣除背景并归一化的镍L3吸收边谱。(d) Ni-O6八面体结构的镍L3吸收边谱。(e) TFY模式和(f) TEY模式下采集的NMC811电极扣除背景、归一化的氧K吸收边谱。图2. (a) 电池结构示意图及宽光子能量区域内获取的布鲁克谱。基于(b-d) 原始NMC811-LGPS和(e-g) LNO改性NMC811-LGPS固态锂离子电池的原位硫K吸收边谱(含一阶导数映射)、镍K吸收边谱及充放电曲线对比。(h, j) 原始NMC材料的锰、钴K吸收边谱;(i, k) LNO-NMC811材料的锰、钴K吸收边谱。图3. (a) 原位纽扣电池结构示意图。(b) 标准硫K吸收边XANES谱。(c) 整个恒电流循环过程中硫K吸收边XANES谱的演变。(d) 循环周期中选取特征点的XANES谱,并标注相应电压值。(e) 0.1C倍率下测量的应力分布曲线;(f) 循环中B峰强度(2470.9eV,对应多硫化锂)的相应变化。a.u.表示任意单位。(g) 归一化钴K吸收边XANES谱。(h) Co-SAs/NC材料与钴参比样的k³加权傅里叶变换EXAFS谱对比。(i) Co-SAs/NC材料在R空间中钴K吸收边k³加权FT-EXAFS拟合曲线。Co-SAs/NC在锂硫电池中不同电化学状态下(j)放电和(k)充电过程的原位归一化钴K吸收边XANES谱。(l) 前吸收边能量(如(j)(k)插图中所示)随充放电状态变化的演化趋势。Co-SAs/NC在锂硫电池中不同电化学状态下(m)放电和(n)充电过程的原位k³加权FT-EXAFS谱。(o) 单原子钴位点与多硫化物分子(Li2S4)中硫原子间Co-S配位键的示意图(蓝色:锂,黄色:硫,灰色:碳,绿色:氮,红色:钴)。尽管XAS在电池研究中已取得显著进展,但仍面临诸多挑战。例如,快速动态过程的实时捕获、复杂体系的信号解析以及与其他表征技术的协同应用仍需进一步探索。未来,通过提升XAS的时间分辨率和空间分辨率,并结合同步辐射显微术(如STXM)和电化学阻抗谱(EIS),有望更全面地揭示电池材料的动态行为。总之,XAS作为电池材料研究的核心工具,为理解电化学反应机制、优化材料性能及界面工程提供了关键支撑。随着技术的持续进步,XAS将在下一代高性能电池的研发中发挥更重要的作用。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):Recent Advances in X-ray Absorption Spectroscopy for Battery ApplicationsXiangyi Kong, Rui Ren, Houen Zhu, Ruirui Zhang, Yulan Gu, Jiachen Gao, Ting Ou, Yan Zhao*, Jiangwei Zhang*J. Phys. Chem. C 2025, 129, 8, 3993–4009https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c08230 Published February 13, 2025© 2025 American Chemical Society研究团队简介张江威,内蒙古大学能源材料化学研究院教授,清华大学博士,入选内蒙古自治区“草原英才”工程高层次人才;“英才兴蒙”工程人才;高层次人才“骏马计划”,全球前2%顶尖科学家;独立PI,博士生导师,中国化学会高级会员,CCDC CSD Champions,Interdisciplinary Materials 编委,Research; Nano Research; Nexus青年编委。围绕“先进表征技术与能源催化材料设计、制备学科交叉,能源催化过程反应机制可视化”,主要从事物质结构演变精准探测通用方法学与仪器开发。在Nat. Catal.; Nat. Sustain.; Nat. Synth.; Nat. energy; JACS; Adv. Mater.; Angew. Chem. Int. Ed.; Nat. Commun.等期刊发表论文198篇,H-index=52,主持国家自然科学基金,科技“突围”工程氢能领域“揭榜挂帅”项目子课题负责人。获得中国材料研究学会科学技术奖青年科技奖。https://emc.imu.edu.cn/szdw/zjw.htm 内蒙古大学能源材料化学研究院张江威课题组招收优秀博士后 可以通过邮件投递简历联系zjw11@tsinghua.org.cn; jwz@imu.edu.cn相关待遇详细见内蒙古大学2024年度博士后招聘启事https://rsc.imu.edu.cn/bshgz/zpqs.htm (本稿件来自ACS Publications)
来源: The Journal of Physical Chemistry C 2025-03-28