大连化物所俞红梅、邵志刚团队ACS Nano | 安培级电流密度——镍单原子催化剂实现中性双氧水高效电合成，浓度直达医用级

英文原题：Modulated Nickel Single-Atom Sites as Highly Active Catalysts for the Synthesis of Neutral H₂O₂ at Ampere-Level Current Densities

通讯作者：俞红梅、邵志刚（中国科学院大连化学物理研究所）

作者：Senyuan Jia (贾森元), Jingchen Na (那靖辰), Xinyi Liu (刘欣毅), Jiaxin Li (李家欣), Shucheng Sun (孙树成)

过氧化氢（H₂O₂）作为一种环境友好、用途广泛的氧化剂和能源载体，被广泛应用在化学合成、医用消毒、纸浆漂白、废水处理和半导体产业等多个领域。目前，过氧化氢的规模化生产仍依赖于蒽醌法，该过程涉及高额建设投入、大量有机溶剂的使用、危险废物的产生、高浓度过氧化氢的储存和运输等方面带来的风险。电合成过氧化氢作为一种分散式生产方式，可实现过氧化氢的随需原位生产，避免了集中式生产、运输和储存上的困难和危险性，具有十分重要的战略和实用价值。

中国科学院大连化学物理研究所俞红梅、邵志刚团队在ACS Nano 发表电合成过氧化氢领域的突破性研究，在中性环境下实现过氧化氢的安培级电流密度（1.6 A/cm²）高效合成。该团队发现碳载体上的氧官能团对镍单原子位点的二电子氧还原反应催化活性存在调控作用。通过对比实验和理论计算，证明了羟基和镍单原子的相互作用会使镍的3d轨道杂化，并在费米能级附近形成新的电子态，这增强了镍原子表面电子转移效率和对中间物种（如*OOH）的吸附能力，促进了二电子氧还原反应的发生。优化后的催化剂NiTPP@CNT-ox，在0.1 M K₂SO₄中性电解液中进行旋转环盘电极测试，H₂O₂选择性高达97.0%（0.4 V vs RHE）。

图1. NiTPP@CNT-ox和对比催化剂的合成示意图。

该团队在流动池中测试了H₂O₂生产速率，负载了NiTPP@CNT-ox的气体扩散电极在中性环境下实现过氧化氢的安培级电流密度（1.6 A/cm²）高效合成，法拉第效率达86.2%。电极在0.3 A cm^-2恒电流条件下稳定运行了80小时，法拉第效率＞93.6%，验证了电极的稳定性。另外，经电解液循环操作可产出10 wt%高浓度H₂O₂。电极放大至40 cm²仍可高效稳定运行，直接产出3.62 wt%医用级H₂O₂，无需循环浓缩。

图2. NiTPP@CNT-ox催化剂的流动池性能。(a) 流动池的线性扫描伏安曲线。（b）在0.2 ~ 1.6 mA cm^-2电流密度范围中，流动池的H₂O₂产率和法拉第效率。（c）循环操作模式，电解液中H₂O₂浓度随时间的变化趋势。

图3. NiTPP@CNT-ox催化剂的流动池放大实验 (40 cm²）。(a) 流式电池放大试验的LSV曲线。 (b) 在0.1–0.3 A cm^-2电流范围内，流动池的H₂O₂浓度和法拉第效率。 (c) 不同电解液流量下，流动池的H₂O₂浓度和法拉第效率。 (d) 流式电池放大试验中的动态稳定性评估。

该研究为安全、低成本的分布式过氧化氢生产提供全新方案，规避传统浓缩工艺风险，在医疗消毒、污水处理等领域具重大应用前景。

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Modulated Nickel Single-Atom Sites as Highly Active Catalysts for the Synthesis of Neutral H₂O₂ at Ampere-Level Current Densities

Senyuan Jia, Jingchen Na, Xinyi Liu, Jiaxin Li, Shucheng Sun, Hongmei Yu*, Zhigang Shao*

ACS Nano 2025, 19, 24, 22402–22413

https://doi.org/10.1021/acsnano.5c06049 

Published June 9, 2025

Copyright © 2025 American Chemical Society

（本稿件来自ACS Publications）