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Stabilizing Oxidation State of Cu via Ce Doping into La2CuO4 for Enhanced Electroreduction of CO2 to Multicarbon Products
Small Methods ( IF 9.1 ) Pub Date : 2025-03-12 , DOI: 10.1002/smtd.202500005 Tingting Wan 1 , Chunmei Lv 2 , Ke Ye 2 , Mingchan Ma 3 , Di Hu 3 , Juanxiu Xiao 4 , Wei Xiao 1
Small Methods ( IF 9.1 ) Pub Date : 2025-03-12 , DOI: 10.1002/smtd.202500005 Tingting Wan 1 , Chunmei Lv 2 , Ke Ye 2 , Mingchan Ma 3 , Di Hu 3 , Juanxiu Xiao 4 , Wei Xiao 1
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Stabilizing oxidation state of Cu (Cuδ+ , δ > 0) sites is the key‐enabling issue for electrocatalytic carbon dioxide (CO2 ) reduction reaction (eCO2 RR) to multicarbon (C2+ ) products. The present study addresses this challenge by introducing cerium (Ce) doping into La2 CuO4 . The Ce doping facilitates f –d orbital coupling between Ce 4f and Cu 3d orbitals, suppressing electron enrichment around Cu atoms by transferring electrons from Cu 3d orbitals to Ce 4f orbitals via a Cu−O−Ce chain. These changes modulate the electronic structure of Cu, reduce the distance between neighboring Cu atoms, optimize the binding energy of surface‐adsorbed CO (*CO), and lower the reaction energy barrier for *CO dimerization. As a result, the La1.95 Ce0.05 CuO4 catalyst achieves a Faradaic efficiency up to 81% for C2+ products and maintains high stability over 50 h operation. This work highlights the unique role of Ce doping in stabilizing Cuδ+ sites and hence enhancing C−C coupling, providing a pathway for designing efficient catalysts for eCO2 RR.
中文翻译：
通过将 Ce 掺杂到 La2CuO4 中来稳定 Cu 的氧化态，以增强 CO2 电还原为多碳产品
稳定 Cu （Cuδ+， δ > 0） 位点的氧化态是电催化二氧化碳 （CO2） 还原反应 （eCO2RR） 生成多碳 （C2+） 产物的关键使能问题。本研究通过将铈 （Ce） 掺杂引入 La2CuO4 来应对这一挑战。Ce 掺杂促进了 Ce 4f 和 Cu 3d 轨道之间的 f-d 轨道耦合，通过通过 Cu-O-Ce 链将电子从 Cu 3d 轨道转移到 Ce 4f 轨道，从而抑制 Cu 原子周围的电子富集。这些变化调节了 Cu 的电子结构，缩短了相邻 Cu 原子之间的距离，优化了表面吸附的 CO （*CO） 的结合能，并降低了 *CO 二聚化的反应能垒。因此，La1.95Ce0.05CuO4 催化剂对 C2+ 产品实现了高达 81% 的法拉第效率，并在 50 小时的运行中保持高稳定性。这项工作突出了 Ce 掺杂在稳定 Cuδ+ 位点从而增强 C-C 偶联方面的独特作用，为设计高效的 eCO2RR 催化剂提供了途径。
更新日期：2025-03-12
中文翻译：
通过将 Ce 掺杂到 La2CuO4 中来稳定 Cu 的氧化态，以增强 CO2 电还原为多碳产品
稳定 Cu （Cuδ+， δ > 0） 位点的氧化态是电催化二氧化碳 （CO2） 还原反应 （eCO2RR） 生成多碳 （C2+） 产物的关键使能问题。本研究通过将铈 （Ce） 掺杂引入 La2CuO4 来应对这一挑战。Ce 掺杂促进了 Ce 4f 和 Cu 3d 轨道之间的 f-d 轨道耦合，通过通过 Cu-O-Ce 链将电子从 Cu 3d 轨道转移到 Ce 4f 轨道，从而抑制 Cu 原子周围的电子富集。这些变化调节了 Cu 的电子结构，缩短了相邻 Cu 原子之间的距离，优化了表面吸附的 CO （*CO） 的结合能，并降低了 *CO 二聚化的反应能垒。因此，La1.95Ce0.05CuO4 催化剂对 C2+ 产品实现了高达 81% 的法拉第效率，并在 50 小时的运行中保持高稳定性。这项工作突出了 Ce 掺杂在稳定 Cuδ+ 位点从而增强 C-C 偶联方面的独特作用，为设计高效的 eCO2RR 催化剂提供了途径。
京公网安备 11010802027423号