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Role of Surface Hydrogen Coverage in C–C Coupling Process for CO2 Electroreduction on Ni-Based Catalysts
ACS Catalysis ( IF 13.1 ) Pub Date : 2024-09-12 , DOI: 10.1021/acscatal.4c02126 Haowen Ding 1 , Shisheng Zheng 2 , Xinzhe Yang 1 , Junjie Pan 1 , Zhefeng Chen 1 , Mingzheng Zhang 1 , Shunning Li 1 , Feng Pan 1
ACS Catalysis ( IF 13.1 ) Pub Date : 2024-09-12 , DOI: 10.1021/acscatal.4c02126 Haowen Ding 1 , Shisheng Zheng 2 , Xinzhe Yang 1 , Junjie Pan 1 , Zhefeng Chen 1 , Mingzheng Zhang 1 , Shunning Li 1 , Feng Pan 1
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Research into electrochemical CO2 reduction reaction (CO2RR) toward multicarbon products has long been dominated by the investigation of Cu-based catalyst system. Yet, several recent studies have documented competitive catalytic performance on Ni-based alloys and compounds, which can trigger C–C coupling for producing long-chain hydrocarbons. To develop an in-depth understanding of how Ni-based catalysts carry out C–C coupling, here we present a comparative study of Ni metal and Ni3Ga via density functional theory calculations. Inspiringly, unlike Ni metal where the distribution of hydrogen adsorbates on the surface is found irregular during CO2RR, Ni3Ga exhibits a perfectly ordered distribution pattern of surface hydrogen at a low coverage when CO2 is reduced into intermediates ready for C–C coupling. This difference in adsorbate coverage leads to scenarios in which neighboring CO2RR intermediates on Ni metal tend to be separated by a large distance, whereas they can be accommodated much closer on Ni3Ga surface, thus creating the opportunity for the coupling reaction. This mechanistic insight finds support from previous experimental reports, and can establish surface hydrogen coverage as a nonnegligible factor for C–C coupling on Ni-based catalysts.
中文翻译：
表面氢覆盖率在 C-C 耦合过程中对 Ni 基催化剂进行 CO2 电还原的作用
长期以来，对电化学 CO2 还原反应 （CO2RR） 对多碳产物的研究一直以铜基催化剂系统的研究为主。然而，最近的几项研究记录了镍基合金和化合物的竞争催化性能，这可以触发 C-C 偶联以生产长链碳氢化合物。为了深入了解镍基催化剂如何进行 C-C 耦合，我们在这里通过密度泛函理论计算对镍金属和 Ni3Ga 进行了比较研究。令人鼓舞的是，与在 CO2RR 过程中发现氢吸附物在表面的分布不规则的镍金属不同，当 CO2 被还原成准备进行 C-C 偶联的中间体时，Ni3Ga 在低覆盖率下表现出完美有序的表面氢分布模式。吸附物覆盖率的这种差异导致镍金属上相邻的 CO2RR 中间体往往相距很远，而它们在 Ni3Ga 表面上可以容纳得更近，从而为偶联反应创造了机会。这种机理见解从以前的实验报告中找到了支持，并且可以将表面氢覆盖率确定为 Ni 基催化剂上 C-C 耦合的不可忽略的因素。
更新日期：2024-09-12
中文翻译：
表面氢覆盖率在 C-C 耦合过程中对 Ni 基催化剂进行 CO2 电还原的作用
长期以来，对电化学 CO2 还原反应 （CO2RR） 对多碳产物的研究一直以铜基催化剂系统的研究为主。然而，最近的几项研究记录了镍基合金和化合物的竞争催化性能，这可以触发 C-C 偶联以生产长链碳氢化合物。为了深入了解镍基催化剂如何进行 C-C 耦合，我们在这里通过密度泛函理论计算对镍金属和 Ni3Ga 进行了比较研究。令人鼓舞的是，与在 CO2RR 过程中发现氢吸附物在表面的分布不规则的镍金属不同，当 CO2 被还原成准备进行 C-C 偶联的中间体时，Ni3Ga 在低覆盖率下表现出完美有序的表面氢分布模式。吸附物覆盖率的这种差异导致镍金属上相邻的 CO2RR 中间体往往相距很远，而它们在 Ni3Ga 表面上可以容纳得更近，从而为偶联反应创造了机会。这种机理见解从以前的实验报告中找到了支持，并且可以将表面氢覆盖率确定为 Ni 基催化剂上 C-C 耦合的不可忽略的因素。
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