国防科大邓楚芸、厦门大学张学骜AOM：MoS2/CrOCl异质结构的协同可桥接电荷转移机制

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论文信息

研究背景

二硫化钼（MoS₂）因其直接带隙、高载流子迁移率和优异的光电特性备受关注。单层（1L）MoS₂是具有强激子束缚能的直接带隙半导体，其光致发光（PL）强度受限于非辐射复合过程，如三重子形成、硫空位缺陷及原子替代效应等，严重制约了在光电子领域的推广应用。基于范德华异质结构的界面工程，可通过丰富多样的材料堆垛组合，有效调控载流子浓度与类型，进而增强1L-MoS₂的PL强度。然而，其层间电荷转移路径不可避免地存在能量耗损，不利于器件性能发挥。因此，急需深入探索MoS₂范德华界面调控机理，综合不同几何构型的范德华界面在耦合强度、势垒高度、接触面积等方面的优势，建立显著提升PL效率的新方法，以获得先进高效的1L-MoS₂发光器件。

文章概述

近日，国防科技大学邓楚芸团队与厦门大学张学骜团队合作提出了一种单层-多层组装的MoS₂/CrOCl异质结构，实现了对1L-MoS₂发光强度26.5倍的调控效应。实验测量与理论计算共同表明，CrOCl界面强耦合诱导的p型重掺杂效应，成功打开了1L-MoS₂向ML-MoS₂的面内电荷迁移通道，加剧了1L-MoS₂的电子耗尽，使其电荷转移效率高达99.7％。为验证这种协同电荷转移机制，研究团队在此基础上设计了金条带桥接实验，使1L-MoS₂实现了从“off态”向“on态”的PL跃迁。本研究提出的1L-MoS₂协同电荷转移策略，可突破共价键限制、实现载流子精准操控，有助于完善范德华界面调控理论，在低功耗高性能光电子器件领域展现广阔应用前景。

图文导读

图1. 层间耦合增强MoS₂/CrOCl异质结构的PL强度。(a)SiO₂/Si衬底上MoS₂/CrOCl异质结构的示意图。(b)1L-MoS₂/CrOCl异质结构的光学显微图像。(c) 为(b)图点abc的拉曼光谱，对应不同材料结构。(d)和(e)分别为真空热退火前后的A激子PL图像。(f)对应的PL光谱。

图2. 不同构型MoS₂/CrOCl的PL调控。(a)MoS₂/CrOCl样品显微图像。点q₀、q₁和q₂分别为SiO₂/1L-MoS₂、CrOCl/1L-MoS₂和蛋糕状MoS₂/CrOCl结构中的1L-MoS₂。(b)PL强度图像。(c)KPFM图像。（d）(e)(f)分别为对应的PL和偏振SHG光谱。(g)不同构型MoS₂的PL光谱。(h)蛋糕状几何结构MoS₂/CrOCl的界面耦合作用示意图。

图3. MoS₂/CrOCl的协同电荷转移。(a)三种构型的1L-MoS₂拉曼光谱。(b)对应的A_1g和E_2g峰位。(c-e)对应的PL光谱。其中，trion（X⁻）和中性激子（X⁰）的光谱权重可揭示界面转移电荷量。(f)A激子峰强度极化图。(g)1L-MoS₂和CrOCl的能带计算结果。(h) MoS₂/CrOCl能带变化示意图，金属边态位于带隙中间，形成背靠背肖特基势垒。

图4. 可桥接的MoS₂/CrOCl界面电荷转移与PL增强效应。(a)GB延伸的MoS₂/CrOCl异质结图像，黄色和蓝色虚线框为1L-MoS₂。(b) (c)对应的PL图像和KPFM图像。(d)桥接前后的样品对比，金桥连接相邻的1L-MoS₂和蛋糕状MoS₂/CrOCl。(e) 桥接前后的PL图像对比。(f) 桥接前后的PL光谱对比。

结论

研究团队创新地在多层组装MoS₂/CrOCl异质结构中实现了协同可桥接的电荷转移工程，观察到电荷迁移和PL强度的显著增强（达26.5倍）。能带理论计算与表面电位表征揭示了该增强现象可能源于1L MoS₂的能带偏移，CrOCl界面的强耦合打开了额外的面内电荷转移通道，转移效率高达99.7％。此外，金条带结构的桥接实验验证了这种协同电荷转移机制，成功实现了单层MoS₂从“off态”到“on态”的可控跃迁。本研究有助于加深对范德华界面调控的理解，为开发高效MoS₂光电器件奠定重要基础。

期刊简介

Advanced Optical Materials是一个国际性的、跨学科的论坛，针对材料科学的同行评审论文，重点关注光-物质相互作用的各个方面。致力于光子学、等离子体、超材料等领域的突破性发现和基础研究。

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