英文原题：Ultrafast Investigation of the Strong Coupling System between Square Ag Nanohole Array and Monolayer WS₂

通讯作者：王文鑫，哈尔滨工程大学

作者：Jinyu Yang (杨瑾宇), Leyi Zhao (赵乐一), Zixuan Song (宋子璇), Jiamin Xiao (肖佳敏), Lingyao Li (李玲瑶), Guangjun Zhang (张光军), Wenxin Wang* (王文鑫)

光与物质的强耦合因其在光学器件、量子信息处理以及新物理现象探索中的广泛应用潜力而备受关注。单层WS₂作为一种典型的二维过渡金属硫化物，凭借其直接带隙和高激子结合能，成为研究强耦合效应的优选材料。与此同时，等离激元晶格微腔因其亚波长尺度下卓越的电磁场局域能力而受到青睐。将单层WS₂与银纳米孔阵列相结合，可实现耦合Bloch波函数表面等离激元（Bloch-SPPs）与激子的强耦合。鉴于制备高质量样品结构，并借助角分辨超快光谱技术及CQED模型，可以深入探究其强耦合特性及激子-等离激元相互作用的动力学过程。这一研究不仅揭示了强耦合系统的基本物理机制，还为低阈值激光器和量子技术的发展提供了新的可能性。

传统的微纳加工技术，如聚焦离子束（FIB）和电子束光刻（EBL），凭借其在纳米尺度上的高精度加工能力，在小面积样品制备中得到了广泛应用。然而，这些技术在面对大面积微纳结构制备时，因成本高昂和加工效率低下而受到显著限制。相比之下，阳极氧化铝模板法（AAO）以其低成本、高效率以及易于实现大面积制备的独特优势，为等离激元晶格的大规模制造开辟了全新路径。通过与二维材料连续薄膜的无缝集成，该方法构建了一个理想的强耦合系统实验平台，为探索光与物质相互作用的前沿物理机制提供了坚实基础。如图1所示。

图1. 银孔阵列复合单层WS₂形貌及光学表征

为深入研究该系统的强耦合特性，研究团队采用角分辨瞬态吸收光谱技术对系统进行了精细表征。实验结果显示，光谱中出现了显著的反交叉线性特征，这一现象被认为是强耦合效应的标志性证据。通过定量分析，测得系统的拉比劈裂能量高达74 meV，充分验证了强耦合的形成。进一步的动力学分析揭示，高能支（UP）与低能支（LP）呈现出截然不同的时间演化特性，其中LP表现出超快响应行为，揭示了该系统中杂化态的超快动力学过程。如图2所示。

图2. 强耦合系统瞬态表征

为阐明强耦合背后的物理机制，研究引入腔量子电动力学（CQED）理论框架，构建了全量子模型。通过精确求解系统哈密顿量，计算得到了发射光谱及Hopfield系数，定量解析了Bloch-SPP模式与WS₂激子在UP和LP中的相对贡献。理论模拟结果与实验观测到的反交叉特性高度一致，不仅进一步证实了强耦合现象的存在，还揭示了光子-激子相互作用在该系统中的深层物理本质。如图3所示。

图3. 全量子模型计算结果

综合而言，本研究通过阳极氧化铝模板法（AAO）制备大面积等离激元微腔，并与单层WS₂连续薄膜复合，成功构建了大面积强耦合系统，为探索光与物质相互作用提供了一个高效平台。利用角分辨瞬态吸收光谱技术，研究团队观测到Bloch表面等离激元（Bloch-SPP）与WS₂激子间的强耦合，拉比劈裂能量达74 meV，表明光子与激子形成了显著的混合态。低能支（LP）的超快响应进一步揭示了系统的动力学特性，为理解强耦合行为提供了实验依据。基于腔量子电动力学（CQED）的全量子模型分析，不仅验证了实验结果，还深入阐释了耦合系统的量子动力学机理。这一成果为强耦合系统的理论研究和实验设计提供了重要支持，同时为室温下Bose-Einstein凝聚等前沿物理现象的探索奠定了基础。未来，该平台有望推动新型光学器件和量子技术的开发，在基础研究与应用领域展现广阔前景。

相关论文发表在期刊Nano Letters上，哈尔滨工程大学硕士研究生杨瑾宇为文章第一作者，王文鑫教授为通讯作者。

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Nano Letters. 2025, 25, 9, 3391–3397

Publication Date: Feb 18, 2025

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c05053 

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